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核反应堆严重事故中气溶胶的吸湿增长研究进展

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核动力工程 2022年第2期43卷 138-151页

作者：王竞弘彭威于溯源清华大学能源与动力工程系热科学与动力工程教育部重点实验室北京100084 清华大学核能与新能源技术研究院先进反应堆工程与安全教育部重点实验室北京100084

可溶性气溶胶(以下简称气溶胶)的吸湿增长是影响核反应堆严重事故中放射性产物动力学行为的关键因素之一,本文对吸湿增长的理论模型、实验测量方法以及核安全领域吸湿增长的研究进展进行了总结。核安全领域气溶胶吸湿增长理论模型以K?h... 详细信息

可溶性气溶胶(以下简称气溶胶)的吸湿增长是影响核反应堆严重事故中放射性产物动力学行为的关键因素之一,本文对吸湿增长的理论模型、实验测量方法以及核安全领域吸湿增长的研究进展进行了总结。核安全领域气溶胶吸湿增长理论模型以K?hler理论为基础,描述了吸湿增长过程中气溶胶热物性等参数与环境参数的关系,在此基础上发展的多种改进模型更适用于实际问题的分析,已在NAUA-HYGROS、MELCOR等核安全气溶胶计算程序中得到广泛应用。实验测量也是研究气溶胶吸湿增长特性的重要手段,相比于可测量气溶胶整体吸湿能力但结果较为粗糙的重量法,电力平衡法、HTDMA法精度较高,且具备实时测量单个颗粒及多模态颗粒群的吸湿能力,在核事故气溶胶吸湿增长特性实验研究方面具有潜在应用前景。本文最后总结了严重核事故领域吸湿增长的现有应用研究,包括核事故典型气溶胶吸湿增长特性的理论模型与数值计算应用研究、吸湿增长实验研究,数值计算研究表明,将气溶胶吸湿增长特性纳入到核事故气溶胶计算程序中可以实现对核事故发生后气溶胶行为更为准确的预测分析,相关实验得到了CsOH、CsI等典型核事故气溶胶的吸湿增长特性。

关键词：核反应堆严重事故气溶胶吸湿增长 Khler理论吸湿增长因子

液相气溶胶粒子的结构和吸湿增长的分子模拟研究

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液相气溶胶粒子的结构和吸湿增长的分子模拟研究

作者：陈龙北京化工大学

学位级别：硕士

气溶胶粒子的相态、形态和微观结构会影响粒子的表面张力、体相和界面的传质速率、光散射和吸收能力等性质,也会影响粒子的蒸发、吸湿和非均相反应等过程;新粒子生成过程包括的成核和增长也与气溶胶粒子的吸湿增长和碰撞过程密不可分。... 详细信息

气溶胶粒子的相态、形态和微观结构会影响粒子的表面张力、体相和界面的传质速率、光散射和吸收能力等性质,也会影响粒子的蒸发、吸湿和非均相反应等过程;新粒子生成过程包括的成核和增长也与气溶胶粒子的吸湿增长和碰撞过程密不可分。目前,科学家们已经通过实验进行了许多关于气溶胶粒子的形态、结构、吸湿增长和碰撞过程的研究,但新粒子生成过程的初期涉及的是纳米级的分子和粒子,由于技术限制,实验上对纳米级气溶胶粒子的形态、结构、吸湿增长和碰撞过程的了解还不是很全面,因此,本文借助分子动力学模拟方法对上述内容进行研究,有助于加深对纳米级气溶胶粒子本身及新粒子生成过程的了解,为科学防治气溶胶污染等提供理论支撑。本文的主要研究内容及结论如下:第一,在接近真实大气环境下,用硫酸根、铵根、水、有机物模拟得到了纳米级气溶胶粒子,观测了其形态和结构。对粒子中的离子、水、有机物的分布进行了研究,发现当无机相连续时,大部分离子会分布在粒子的核心和中间环区域,大部分水分子和有机物会分布在粒子的中间环和外表面区域。对于只含一种有机物的粒子,用控制变量法对粒子中有机物的种类、有机物的数目、水的数目对粒子的形态和结构的影响进行了研究,发现有机物的种类不同,其参与形成的气溶胶粒子的形态和结构不同。粒子中水的数目基本不变而CPA或甲苯的数目增加时,粒子趋向于核-壳结构;粒子中水的数目基本不变而正三十烷的数目增加时,无机相会由连续变得不连续。粒子中CPA的数目不变而水的数目增加时,不会对CPA的孤岛型分布或粒子的核-壳型结构产生影响;粒子中正三十烷的数目不变而水的数目增加时,会影响正三十烷在无机相表面的堆叠状态。对含多种有机物的粒子的结构和形态进行了研究,发现其无机相可能连续,也可能不连续,粒子中CPA、甲苯、正三十烷的分布有其自身的特点和层次。这些研究结果有助于加深对纳米级气溶胶粒子的形态和结构的了解,也有助于更好地了解与气溶胶粒子表面相关的非均相化学反应、吸湿等过程。第二,在接近真实大气环境下,用硫酸根、铵根、钠离子、氯离子、水模拟得到了纳米级氯化钠气溶胶液滴和硫酸铵气溶胶液滴,并使液滴吸湿增长,得到了描述氯化钠气溶胶液滴和硫酸铵气溶胶液滴吸湿增长的K(?)hler曲线。通过对氯化钠气溶胶液滴和硫酸铵气溶胶液滴吸湿增长过程的比较,发现硫酸铵气溶胶液滴的吸水性强于氯化钠气溶胶液滴,即大气中硫酸铵气溶胶吸湿增长的能力优于氯化钠气溶胶,进一步佐证了硫酸铵气溶胶在大气气溶胶中的主导作用,因此防治气溶胶污染的途径之一是减少二氧化硫及氨气排放。第三,对纳米级带电气溶胶液滴的碰撞过程进行了研究,比较不同半径液滴对之间的阈值水平距离r和碰撞效率E,发现两液滴都不带电荷或其中一个液滴带一个正电荷时,r随着液滴对半径的增大而增大;两液滴分别带一个异号电荷,液滴对半径增大时,r先减小,后增大;液滴对半径越小,E越大。比较同组液滴对不同带电情况之间的阈值水平距离r和碰撞效率E,发现r和E的大小顺序均为:两液滴分别带一个异号电荷>小液滴带一个正电荷>大液滴带一个正电荷≈两液滴都不带电荷。这些研究结果有助于加深对新粒子碰并增长过程的了解。

关键词：分子动力学模拟气溶胶粒子形态结构吸湿增长碰撞

南京夏季气溶胶吸湿增长因子和云凝结核的观测研究

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中国环境科学 2015年第2期35卷 337-346页

作者：李琦银燕顾雪松袁亮孔少飞江琪陈魁李力南京信息工程大学中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室江苏南京210044 无锡市环境监测中心站江苏无锡214023

为了更加全面地研究长三角地区气溶胶的理化特性,尤其是吸湿和活化特性,于2013年8月在南京市区对气溶胶的吸湿增长因子（GF）和云凝结核（CCN）展开相关观测研究.使用串联电迁移率颗粒物吸湿粒径分析仪（H-TDMA）观测32~350nm气溶胶在... 详细信息

为了更加全面地研究长三角地区气溶胶的理化特性,尤其是吸湿和活化特性,于2013年8月在南京市区对气溶胶的吸湿增长因子（GF）和云凝结核（CCN）展开相关观测研究.使用串联电迁移率颗粒物吸湿粒径分析仪（H-TDMA）观测32~350nm气溶胶在相对湿度为90%条件下的吸湿性参数,使用云凝结核计数器（CCNC）观测过饱和度在0.2%~0.8%的CCN数浓度.结果表明,不同气溶胶粒子的吸湿增长行为均表现出较为明显的双峰分布,即一个强吸湿模态和一个弱吸湿模态,且吸湿性在不同粒径（爱根核模态和积聚模态）上存在较为明显的不同,不溶性物质和二次气溶胶所占比重较大,并且在稳定的天气条件下,气溶胶的混合状态表现为由外混向内混发展的过程.观测期间该区域CCN的平均数浓度为13776（0.6%）cm-3,比沿海区、山区、干旱地区及清洁城市地区要高很多.其日变化表现为中午时刻出现峰值,影响因素主要与光化学反应有关.同时25日出现的轻雾过程对CCN有较为明显的清除作用.通过吸湿性参数计算得到的CCN数浓度和实际观测得到的CCN数浓度进行了闭合实验,结果显示出较好的相关性,表明将未饱和条件下观测得到的吸湿性参数带入到K？hler方程中,即可预测过饱和条件下气溶胶的活化能力.

关键词：南京市城市气溶胶吸湿增长云凝结核

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气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

中国环境科学 2020年第12期40卷 5198-5204页

作者：张智察倪长健张城语杨寅山邓也成都信息工程大学大气科学学院高原大气与环境四川省重点实验室四川成都610225 成都市环境保护科学研究院四川成都610072

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据(大气能见度、相对湿度RH和NO2质量浓度),通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒... 详细信息

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据(大气能见度、相对湿度RH和NO2质量浓度),通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf(RH),并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f(RH),探究了Gf(RH)与f(RH)之间的关系.结果表明:当RH增长;当RH>85%,Gf(RH)和f(RH)随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f(RH)=17.34/(1+e^-2.43·[Gf(RH)-2.15])较好地拟合了f(RH)随Gf(RH)的变化形态,其f(RH)拟合值与测量值之间的决定系数(R^2)和平均相对误差(MRE)分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf(RH),模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数bsp(RH)和吸收系数bap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R2分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.

关键词：气溶胶粒径散射消光吸湿增长 sigmoid函数

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单颗粒气溶胶的吸湿增长模型及散射特性研究

光学学报 2020年第5期40卷 9-16页

作者：赵佳佳顾芳张加宏崔芬萍南京信息工程大学物理与光电工程学院江苏南京210044 南京信息工程大学江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏南京210044 南京信息工程大学江苏省气象探测与信息处理重点实验室江苏南京210044

为研究亲水性和疏水性气溶胶的吸湿性差异引起的散射特性差异,基于热力学原理和表面吸附理论分别建立了两类气溶胶的吸湿增长模型,并利用离散偶极子近似方法计算了相对湿度为40%~90%范围内两类气溶胶的散射性质。结果表明:亲水性粒子(以... 详细信息

为研究亲水性和疏水性气溶胶的吸湿性差异引起的散射特性差异,基于热力学原理和表面吸附理论分别建立了两类气溶胶的吸湿增长模型,并利用离散偶极子近似方法计算了相对湿度为40%~90%范围内两类气溶胶的散射性质。结果表明:亲水性粒子(以4种典型的无机盐为例)达到潮解点时,粒径随相对湿度的增大呈指数增长;而疏水性粒子(以烟尘为例)的粒径随着相对湿度的增加呈现非线性缓慢增长,该结果与实验测量值基本吻合。利用上述吸湿增长模型及实测的折射率-湿度增长规律,计算分析了在粒径为0.1~1.0μm的范围内,相对湿度与气溶胶粒子散射增长因子的关系。研究发现,潮解后亲水性粒子散射增长因子呈指数增长,相对湿度为90%时,其值增大了几十倍,且氯化钠无机盐的散射因子增长曲线与实验结果吻合较好;而疏水性粒子的散射增长因子最大增至1.07,远小于亲水性粒子的数值。上述结果为气溶胶气候效应的评估、气溶胶浓度和大气能见度的精确测量提供了一定的理论支持。

关键词：大气光学光散射气溶胶吸湿增长离散偶极子近似法散射增长因子

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大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展

气象学报 2016年第5期74卷 672-682页

作者：孙俊英张璐沈小静车浩驰张养梅樊茹霞马千里岳毅俞向明中国气象科学研究院灾害天气国家重点实验室中国气象局大气化学重点开放实验室北京100081 中国科学院寒区旱区环境与工程研究所冰冻圈科学国家重点实验室兰州730000 中国科学院大学地球科学学院北京100049 临安区域大气本底站临安311307 临安市气象局临安311300 贵州大学资源与环境工程学院贵阳550025

大气气溶胶的散射吸湿增长特性反映了相对湿度对气溶胶散射能力的影响。研究气溶胶散射吸湿增长对于评估气溶胶辐射强迫、了解气溶胶对大气能见度的影响具有重要意义。文中对气溶胶散射吸湿增长特性的研究意义、监测方法、中外研究进展... 详细信息

大气气溶胶的散射吸湿增长特性反映了相对湿度对气溶胶散射能力的影响。研究气溶胶散射吸湿增长对于评估气溶胶辐射强迫、了解气溶胶对大气能见度的影响具有重要意义。文中对气溶胶散射吸湿增长特性的研究意义、监测方法、中外研究进展、参数化拟合和模型模拟等方面进行了系统回顾和总结,并对未来发展方向做出展望。中国在该领域开展的研究数量偏少,广泛开展气溶胶散射吸湿增长特性研究十分必要。

关键词：大气气溶胶吸湿增长相对湿度散射特性

基于气象要素的气溶胶吸湿增长分析:以浙江省为例

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气候与环境研究 2019年第2期24卷 186-198页

作者：祝好王永前陶金花张自力王子峰曾巧林陈良富成都信息工程大学成都610225 中国科学院遥感与数字地球研究所遥感科学国家重点实验室北京100101 浙江省环境监测中心杭州310012 中国科学院大学北京100049

气溶胶粒子的吸湿增长对区域环境、气象与辐射收支都有巨大影响,精确的气溶胶吸湿特性观测对描述气溶胶吸湿增长特性,以及研究气溶胶对气候环境影响,拓展卫星气溶胶产品的应用有非常重要的意义。本研究提出一种基于常规气象观测(能见度... 详细信息

气溶胶粒子的吸湿增长对区域环境、气象与辐射收支都有巨大影响,精确的气溶胶吸湿特性观测对描述气溶胶吸湿增长特性,以及研究气溶胶对气候环境影响,拓展卫星气溶胶产品的应用有非常重要的意义。本研究提出一种基于常规气象观测(能见度、相对湿度)和空气质量观测(PM2.5浓度,即空气动力学当量直径小于等于2.5μm的颗粒物浓度)相结合的气溶胶吸湿增长估算方法,在此基础上对浙江地区气溶胶吸湿特性的时空变化影响因素进行了探讨。研究发现,沿海的温州瓯海站的吸湿增长能力最高,长三角典型城市环境的杭州和睦小学站的吸湿增长能力次之,而地处较为洁净内陆的衢州实验学校站的吸湿增长能力最低。在时间变化中,同一站点不同湿度条件的吸湿增长变化趋势相同,温州瓯海站的吸湿性变化最为剧烈,杭州和睦小学站的吸湿性变化次之,衢州实验学校站变化较为平缓。本研究表明,浙江地区的气溶胶吸湿增长特性存在较大的时空差异,基于本方法能够在较大的时空范围内描述气溶胶的吸湿增长特性,为有限的精密观测提供重要补充。

关键词：气溶胶吸湿增长气象要素

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基于气象观测的气溶胶吸湿增长特性研究

基于气象观测的气溶胶吸湿增长特性研究

作者：祝好成都信息工程大学

学位级别：硕士

本文是在国家重点基础研究发展计划2016YFC0200404,国家自然科学基金项目41471305,四川省教育厅创新团队项目16TD0024的资助下完成的。气溶胶粒子的吸湿增长对区域环境、气象与辐射收支都有巨大影响,精确的气溶胶吸湿特性观测对描述气... 详细信息

本文是在国家重点基础研究发展计划2016YFC0200404,国家自然科学基金项目41471305,四川省教育厅创新团队项目16TD0024的资助下完成的。气溶胶粒子的吸湿增长对区域环境、气象与辐射收支都有巨大影响,精确的气溶胶吸湿特性观测对描述气溶胶吸湿增长特性,以及研究气溶胶对气候环境影响,拓展卫星气溶胶产品的应用有非常重要的意义。本研究提出一种基于常规气象观测(能见度、相对湿度)和空气质量观测(PM2.5浓度)相结合的气溶胶吸湿增长估算方法,在此基础上,本文主要包括三个相对独立又互联系内容:1.区域数据分析对比,以浙江地区与河北地区为例,对当地气溶胶吸湿特性的时空变化影响因素进行了探讨。研究发现,在浙江地区,沿海的温州-瓯海站的吸湿增长能力最高,长三角典型城市环境的杭州-和睦小学站的吸湿增长能力次之,而地处较为洁净内陆的衢州-实验学校站的吸湿增长能力最低。河北地区的结论与之相似,沿海的秦皇岛昌黎环保局站的吸湿增长能力最高,张家口怀安环保局站的吸湿增长能力次之,而地处较为污染内陆的邢台南和县环保局站的吸湿增长能力最低。沿海站点附近的气溶胶粒子中,散射吸湿增长最强的海盐组分比例最高,整体的吸湿增长能力最强,内陆的工业城市的海盐气溶胶占比少,黑炭型气溶胶占比大,吸湿增长能力弱。2.优化了估算、拟合方法,通过后向轨迹模型计算了逐小时到达温州瓯海站和到达秦皇岛昌黎环保局站的36小时后向轨迹气团,通过聚类分析将轨迹分类,研究表明同时期不同类型气团的带来的差异可能改变当地气溶胶的组分,从而改变吸湿增长能力,后向轨迹模型能够对单站点的气溶胶类型的区分提供依据。同时研究尝试通过RAMS-CMAQ模式模拟得到的气溶胶组分,尝试对站点所在区域特性气溶胶特性进行区分,期望得到更为精细的区域吸湿增长特性,但是结果表明现有的模式精度不足以支持小时尺度的观测要求,但是现在国家正在建设组分观测网,模式如同化地面组分信息提高精度,后期应用潜力巨大。3.基于吸湿特性的实际应用,通过计算得出的吸湿增长因子,对实际观测的环境湿度下气溶胶消光系数进行了吸湿效应订正,得到近地面气溶胶的“干”消光系数,与同步观测的PM2.5质量浓度相比,订正后在浙江和河北地区与颗粒物的相关水平获得了显著提升。针对河北地区,研究基于2017年1月至6月的葵花卫星数据与地面空气质量站网、气象观测数据,进行逐小时物理订正,实现了京津冀区域逐小时的PM2.5空间分布。基于本方法能够在较大的时空范围内描述气溶胶的吸湿增长特性,为有限的精密观测提供重要补充,订正估算出全国逐小时的近地面颗粒物浓度,潜力巨大。

关键词：气溶胶吸湿增长气象要素后向轨迹近地面颗粒物

长三角背景区域大气气溶胶吸湿增长特性观测研究

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长三角背景区域大气气溶胶吸湿增长特性观测研究

作者：张璐中国气象科学研究院

学位级别：硕士

气溶胶吸湿增长对气溶胶的光学特性有显著影响，对能见度降低、雾霾现象产生有重要贡献。长江三角洲是我国人口最为稠密、经济最为发达的地区之一，为了更好的了解长三角背景区域气溶胶吸湿增长对散射特性的影响、评估不同相对湿度下气... 详细信息

气溶胶吸湿增长对气溶胶的光学特性有显著影响，对能见度降低、雾霾现象产生有重要贡献。长江三角洲是我国人口最为稠密、经济最为发达的地区之一，为了更好的了解长三角背景区域气溶胶吸湿增长对散射特性的影响、评估不同相对湿度下气溶胶的辐射强迫，2013年1月到9月，我们在临安区域大气本底站开展了“干”、“湿”条件下气溶胶散射系数、干状态下气溶胶数谱分布和化学组分等的观测试验。观测获得了1-9月份450nm、550nm和700nm波长下气溶胶散射系数和后向散射系数。散射系数sp,450nm,550nm,700nm平均值分别为213.6±174.1Mm-1、168.0±117.6Mm-1和117.6±104.2Mm-1，后向散射系数bsp,450nm,550nm,700nm平均值分别为24.3±18.7Mm-1、20.0±15.5Mm-1和17.5±13.8Mm-1。1-5月份气溶胶散射吸湿增长因子f(85%)、后向散射吸湿增长因子fb(85%)和后向散射比吸湿增长因子f (85%)的平均值分别为1.56±0.09、1.24±0.07和0.80±0.04。本研究的散射吸湿增长因子f(RH)远低于美国国家公园、欧洲乡村及背景站等的结果，但与国内北京上甸子、天津宝坻等地的观测结果较为接近。将3月份f(RH)进行双参数拟合，并根据拟合曲线定义指数η，用来定量表示散射吸湿增长曲线曲率，η为非负数，η越大，散射吸湿增长曲线曲率越大。研究发现含量对η有明显影响，低含量下，η较高，吸湿增长曲线曲率较大;当质量浓度百分比超过18%时，η≈1.1，吸湿增长曲线近于直线，说明随相对湿度增大，散射系数接近匀速、稳定增加。在85%RH时，相对湿度对气溶胶辐射强迫的贡献达32%，气溶胶辐射强迫比干状态下增加46%。

关键词：相对湿度气溶胶散射系数吸湿增长化学成分