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基于过渡金属硫族化合物同质结的光电探测器

物理学报 2021年第17期70卷 224-237页

作者：舒衍涛张有为王顺华中科技大学物理学院精密重力测量国家重大科技基础设施基本物理量测量教育部重点实验室引力与量子物理湖北省重点实验室武汉430074 深圳华中科技大学研究院深圳518057

近年来,二维过渡金属硫族化合物(transition metal dichalcogenides,TMDCs)由于其出色的电学和光学特性在光电探测领域被广泛研究.相比于报道较多的场效应晶体管型以及异质结型器件,同质结器件在光电探测方面具有独特优势.本文将聚焦基... 详细信息

近年来,二维过渡金属硫族化合物(transition metal dichalcogenides,TMDCs)由于其出色的电学和光学特性在光电探测领域被广泛研究.相比于报道较多的场效应晶体管型以及异质结型器件,同质结器件在光电探测方面具有独特优势.本文将聚焦基于TMDCs同质结的光电探测器的研究,首先介绍同质结光电器件的主要工作原理,然后以载流子调控方式为分类依据总结TMDCs同质结的几种制备方法及其获得的电学和光电性能.此外,本文还对同质结器件中光生载流子的输运过程进行具体分析,阐述横向p-i-n结构具有超快光电响应速度的原因.最后对基于TMDCs同质结的光电探测器的研究进行总结与前景展望.

关键词：光电探测器过渡金属硫族化合物同质结光伏效应

碳环渗入的结晶氮化碳S型同质结及其光催化析氢

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第7期50卷 361-371页

作者：余治晗关晨岳晓阳向全军电子科技大学电子科学与工程系电子薄膜与集成器件国家重点实验室四川成都610054 电子科技大学长三角地区研究院(湖州) 浙江湖州313001

通过人工光催化将水分解为可再生的氢能燃料,是解决全球能源问题的重要途径之一.石墨氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种极具发展前景的新型半导体光催化剂,因其成本低、能带位置合适和化学稳定性好等优点受到广泛研究.为了克服原始g-C_(3)N_... 详细信息

通过人工光催化将水分解为可再生的氢能燃料,是解决全球能源问题的重要途径之一.石墨氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种极具发展前景的新型半导体光催化剂,因其成本低、能带位置合适和化学稳定性好等优点受到广泛研究.为了克服原始g-C_(3)N_(4)光生电荷易复合和电导率低等缺点,从而提高光催化析氢效率,研究人员通过纳米结构设计、增大比表面积、负载单原子和掺杂元素等方法改善g-C_(3)N_(4)基光催化剂的性能.然而,由于脱胺不完全导致石墨氮化碳层内载流子难以迁移,仍旧极大地限制了其可见光利用率.因此,如何有效改善载流子传输,构建新的电子迁移通道依然需要探索和研究.本文采用热聚合法制备g-C_(3)N_(4)(CN-C),将碳元素以碳环的形式逐渐渗透到结晶氮化碳表面,从而实现光生电子在内层和外层之间的快速空间转移,并运用高分辨透射电镜(HRTEM)、二次离子质谱(SIMS)、密度泛函理论(DFT)和飞秒瞬态吸收光谱(fs-TA)等手段研究了所制备半导体材料的结构和光催化机理.HRTEM结果表明了氮化碳与碳环的晶格条纹的存在,证实了结晶氮化碳与碳环的形成.SIMS通过对碳和氮元素在制备的光催化剂的不同深度的比值分析证实了碳环的分布,表明碳环成功从氮化碳表面渗透.DFT结果表明,分子中的内层和外层产生不同的费米能级形成S型同质结并在氮化碳内部建立了的内置电场,从而有效地消除了由于丰富的界面缺陷引起的载流子陷阱的影响,并抑制光生载流子的复合.CN-C内层与外层形成的S型同质结在界面的两侧诱导能级弯曲,形成层间电荷转移通道.此外,fs-TA结果证明碳环与氮化碳结合的共轭平面内也形成了面内光生电荷转移通道,这种双向电子转移通道极大地提高了光生电子解离效率,制备的CN-C在光催化析氢的最大量子效率为15.56%.由此可见,在结晶氮化碳内部成功构建了面内和层间的定向电荷传递路径.综上,本文通过将石墨化碳环渗透到结晶g-C_(3)N_(4)的共轭网络来提高光催化性能,改性的g-C_(3)N_(4)改善了层间电荷转移,而碳环共轭面则大大促进了面内光生电荷对的分离和迁移.CN-C平面内和层间设计的两个电荷转移通道大大缓解了光生电子-空穴对的复合,在可见光照射下,利用10vol%TEOA作为牺牲剂同时负载3wt%Pt作为助催化剂对所有样品进行光催化产氢测试,证实了最优样品具备稳定且较好的光催化制氢性能(93.76μmol h^(–1)),远优于原始的g-C_(3)N_(4)光催化剂(5.19μmol h^(–1)).

关键词：碳环 S型结构层间电荷转移同质结光催化析氢

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石墨相氮化碳同质结光催化处理水中双酚A

中国环境科学 2021年第7期41卷 3255-3265页

作者：吴瞳顾佳玉彭晨吴尚迪陈欢江芳南京理工大学环境与生物工程学院江苏南京210094

通过甲醇辅助溶剂热预处理,设计和制备了石墨相氮化碳同质结光催化剂(x%MeCN-CN).利用TEM、XRD、FTIR、XPS、UV-Vis DRS、PL、EIS等手段对所制备催化剂进行表征分析.以水中双酚A(BPA)为目标污染物,考察了所得催化剂的光催化降解性能,通... 详细信息

通过甲醇辅助溶剂热预处理,设计和制备了石墨相氮化碳同质结光催化剂(x%MeCN-CN).利用TEM、XRD、FTIR、XPS、UV-Vis DRS、PL、EIS等手段对所制备催化剂进行表征分析.以水中双酚A(BPA)为目标污染物,考察了所得催化剂的光催化降解性能,通过活性物种捕获实验探究反应机制.结果表明,在模拟太阳光照射下,30%MeCN-CN具有最佳的光催化性能,4h对15mg/L BPA光催化降解率达98.9%,空穴和超氧自由基为主要活性物种.催化剂光催化活性的提升归因于醇热辅助预处理的能带调控作用和同质结结构的耦合作用,有效抑制了光生电子空穴对的复合,拓宽了光吸收范围.该催化剂具备良好的稳定性和循环利用能力,具有良好的应用前景.

关键词：石墨相氮化碳同质结光催化双酚A

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同质结钙钛矿太阳能电池性能优化研究

固体电子学研究与进展 2022年第4期42卷 292-298页

作者：李玉霞甘永进覃斌毅李清流蒋曲博毕雪光李璞蔡文峰玉林师范学院物理与电信工程学院广西玉林537000 桂林电子科技大学广西光电信息处理重点实验室广西桂林541004

基于太阳能电池模拟软件SCAPS-1D,设计了结构为FTO/Nb_(2)O_(5)/n型MAPbI_(3)/p型MAPbI_(3)/CuO/Au的同质结钙钛矿太阳能电池。为达到优化电池性能的目的,探讨了钙钛矿活性层的厚度和缺陷态密度以及载流子传输层和钙钛矿活性层界面的缺... 详细信息

基于太阳能电池模拟软件SCAPS-1D,设计了结构为FTO/Nb_(2)O_(5)/n型MAPbI_(3)/p型MAPbI_(3)/CuO/Au的同质结钙钛矿太阳能电池。为达到优化电池性能的目的,探讨了钙钛矿活性层的厚度和缺陷态密度以及载流子传输层和钙钛矿活性层界面的缺陷态密度对电池性能的影响。由仿真结果知,适当增加n型MAPbI_(3)的厚度可增强对光子的有效吸收从而提升电池性能,但当n型MAPbI_(3)的厚度大于载流子扩散长度时,载流子复合增强导致电池性能降低。随着n型MAPbI_(3)的缺陷态密度不断增加,相当于引入了更多的载流子复合中心,因此电池性能逐渐变差。相比n型MAPbI_(3),由于p型MAPbI_(3)置于n型MAPbI_(3)的背面,其厚度及缺陷态密度的变化对电池性能影响较弱。随着界面层缺陷态密度的增加,光生载流子运输受到阻碍,复合增强从而限制了电池的性能提升,相比p型MAPbI_(3)和CuO之间的界面而言,Nb_(2)O_(5)和n型MAPbI_(3)之间的界面缺陷态密度对电池性能影响效果更明显。通过参数优化,提升了电池的输出性能,优化后电池的开路电压、短路电流密度、填充因子及效率分别为1.22 V、23.46mA/cm^(2)、88.35%和25.20%。

关键词：同质结钙钛矿太阳能电池厚度缺陷态密度界面

Ag掺杂p型ZnO薄膜及其同质结的光电性质

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发光学报 2008年第2期29卷 304-308页

作者：孙利杰钟声张伟英王筝林碧霞傅竹西中国科学技术大学物理系安徽合肥230026

采用磁控溅射技术在Si基片上生长了Ag掺杂的ZnO薄膜,XRD测试表明所得薄膜结晶性质良好,未出现Ag的分相。未掺杂和Ag掺杂氧化锌薄膜的低温(10K)光致发光(PL)谱显示:Ag的掺入使得中性施主束缚激子发射(D0X)显著减弱,并且在3.315eV处观测... 详细信息

采用磁控溅射技术在Si基片上生长了Ag掺杂的ZnO薄膜,XRD测试表明所得薄膜结晶性质良好,未出现Ag的分相。未掺杂和Ag掺杂氧化锌薄膜的低温(10K)光致发光(PL)谱显示:Ag的掺入使得中性施主束缚激子发射(D0X)显著减弱,并且在3.315eV处观测到了与Ag有关的施主-受主对(DAP)发射,受主缺陷的形成归因于掺入的Ag替位Zn。计算得到受主能级离价带顶约110meV。霍尔效应测得电阻率约0.1Ω.cm,迁移率约36cm2/V.s,空穴浓度约1.7×1018cm-3。在此基础上制备了ZnO∶Ag/ZnO的同质结,I-V测试显示了明显的整流特性,且反向漏电流很小。所有结果表明Ag掺杂的氧化锌薄膜已经转化为p型。

关键词： Ag掺杂氧化锌低温PI.潜施主-受主对同质结

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同质结型氧化钛电极储钠性能的研究

同质结型氧化钛电极储钠性能的研究

作者：张迈吉苏州大学

学位级别：硕士

钠离子电池和锂离子电池具有相同的工作模式,但钠资源丰富、成本低廉,因此被认为是电网大规模储能的选择。但由于钠离子的半径（102 pm）比锂离子的半径（76 pm）大,因此钠离子电池的动力学要弱于锂离子电池,而且由于材料对不同原子的... 详细信息

钠离子电池和锂离子电池具有相同的工作模式,但钠资源丰富、成本低廉,因此被认为是电网大规模储能的选择。但由于钠离子的半径（102 pm）比锂离子的半径（76 pm）大,因此钠离子电池的动力学要弱于锂离子电池,而且由于材料对不同原子的亲和力不同,可以应用于锂离子电池的电极材料在钠离子电池上的表现却不尽如人意,因此急需研发高性能且稳定的电极来推动钠离子电池的进一步发展。氧化钛具有无毒、成本低廉、理论容量高等优点,是潜在的钠离子电池理想负极之一。但氧化钛是一种半导体,且具有较大的禁带宽度（～3.2eV）,其电子、离子电导率都不高,阻碍了其实际应用。本论文选择氧化钛为研究对象,通过引入半导体物理同质结的概念,充分发挥氧化钛材料自身潜力,构建了由不同晶相组成的相结氧化钛以及特殊结构的广义同质结氧化钛,该策略大大提升了电极的反应动力学,增强了材料的电化学性能,具体研究如下:（1）利用水热法和后续退火处理,得到锐钛矿相和青铜相交织的一维同质结氧化钛纳米线。其内部存在许多晶界和相界,这些界面可以作为钠离子的活性位点,提供一部分额外的晶界储能,同时,这些晶界也可以作为钠离子扩散的高速通道,实现快速的电池反应动力学。材料展现了优异的倍率性能和循环稳定性,在20 C的倍率下释放140 mAh g的容量,在5 C倍率下循环3000次获得152 mAh g的可逆容量,容量保持率85%。（2）利用阳极氧化、杂原子掺杂、原子层沉积法,合成了类似核壳结构的三维同质结氧化钛纳米管阵列。电极的三维自支撑结构缩短了离子扩散路径,增大了反应面积;掺杂引入氮、硫元素大大降低了电极的阻抗和活化能,提升了反应动力学;在外包覆的一层氧化钛创造了更多的晶界,提供了额外的容量贡献,保护了电极结构的稳定。三者的协同作用使电池表现出极佳的电化学性能,在20C的倍率下能释放154 mAh g的容量,在5 C倍率下循环3000次后仍维持185 mAh g,相当于每圈损失0.004%。

关键词：钠离子电池氧化钛负极同质结杂原子掺杂电化学性能

同质结N/N g-C3N4复合材料光催化合成H2O2性能研究

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同质结N/N g-C3N4复合材料光催化合成H2O2性能研究

作者：方梦帆湖南理工学院

学位级别：硕士

过氧化氢(HO)是工业和医疗领域中的一种重要的氧化剂。目前,HO的工业化生产方法主要是蒽醌法,然而这种方法存在能耗高、反应过程复杂、污染严重以及易爆炸等问题。近几年来,光催化还原O合成HO备受关注,合成过程仅需要水、氧气和太阳光参... 详细信息

过氧化氢(HO)是工业和医疗领域中的一种重要的氧化剂。目前,HO的工业化生产方法主要是蒽醌法,然而这种方法存在能耗高、反应过程复杂、污染严重以及易爆炸等问题。近几年来,光催化还原O合成HO备受关注,合成过程仅需要水、氧气和太阳光参与,被视为一种绿色环保新方法。类石墨相氮化碳(g-CN)作为非金属半导体光催化剂中的一员,因其具有禁带宽度适宜、制备简单、化学稳定等优点,成为光催化合成HO的研究热点之一。但g-CN在实际使用时仍存在可见光利用率低、光生载电子-空穴对复合率高、比表面积小等问题,极大地限制了其在光催化合成HO中的实际应用。因此,针对上述问题,本论文提出采用蒽醌(AQ)负载与构建同质结合成AQ/M-CN复合材料,探究了复合材料组成结构、外观形貌、光学特性等对其光催化性能的影响获得主要结论如下:(1)分别以尿素和硫脲为前躯体,采用一步热解法制备了纯g-CN(称为U-CN、T-CN),采用现代检测手段对其进行表征。结果表明,不同的前驱体类型对g-CN的形貌和结构有显着影响,进而影响光催化合成HO的性能;相比较于U-CN,T-CN具有更高的光吸收和更高的电荷分离效率,显示出更优异的光催化合成HO性能;U-CN和T-CN的能带结构在理论上是匹配的,符合Type-Ⅱ型能带排列,为后续构建Type-Ⅱ型同质结的实用高效光催化剂提供了理论和技术基础。(2)将前驱体尿素和硫脲混合物冷冻干燥后,采用一步煅烧法得到了同质结N/N g-CN复合材料(M-CN),采用现代检测手段对其进行表征。结果表明,M-CN的Type-II型能带结构和产生的N空位促进了光生电子-空穴对的分离;纳米管和纳米片结构上的集成有利于电荷和质量传输以减少O和生成HO。M-CN在环境条件下显示出高达785μmol gh的HO的可见光驱动光催化产率,分别是U-CN的6.9倍,T-CN的4倍。(3)一步热解法制备了AQ负载M-CN复合材料(AQ/M-CN),采用现代检测手段对其进行表征,研究其光催化合成HO性能。结果表明,AQ作为助催化剂的独特作用,能从g-CN的导带捕获电子,从而减少M-CN中普遍存在的无效光生载流子复合;AQ通过氢化/脱氢反应将电子有效转移到O,能够为HO的形成提供优异的选择性,这两点共同作用导致AQ负载催化剂材料能够提升其光催化性能。AQ负载M-CN材料的最佳质量比为20%,空气氛围下,AQ/M-CN-20在模拟太阳光照射下3 h内合成HO量达到2771.97μmol g。AQ/M-CN-20是一种优异的合成HO光催化材料。

关键词：类石墨相氮化碳同质结蒽醌负载光催化合成过氧化氢

超分子前体制备g-C_(3)N_(4)/g-C_(3)N_(4)同质结及光催化性能研究

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无机盐工业 2022年第3期54卷 125-131页

作者：班昌胜李军金央陈明左龙涛四川大学化学工程学院四川成都610065

通过混合煅烧二氰二胺水热法和三聚氰胺-三聚氰酸共沉淀法制备的超分子前驱体,制备了兼具多孔纳米片和中空纳米管形貌的g-C_(3)N_(4)/g-C_(3)N_(4)同质结(CN-HP)。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见漫反射光... 详细信息

通过混合煅烧二氰二胺水热法和三聚氰胺-三聚氰酸共沉淀法制备的超分子前驱体,制备了兼具多孔纳米片和中空纳米管形貌的g-C_(3)N_(4)/g-C_(3)N_(4)同质结(CN-HP)。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、光致发光光谱(PL)等对光催化剂进行了表征。结果表明,CN-HP-1/1在75 min内对亚甲基蓝(MB)的降解率可达99.8%,伪一级动力学常数为4.02 h^(-1),是块体g-C_(3)N_(4)的5倍,同时单位比表面积的反应常数提升至单体的1.8倍。PL测试表明,合适比例的三聚氰胺-三聚氰酸(MCA-H、MCA-P)超分子制备的同质结,其光生电子-空穴复合率较单体g-C_(3)N_(4)进一步降低。自由基捕获实验表明,光生空穴是光催化降解过程中的主要活性物种,并结合X射线光电子能谱价带谱测试提出了Z型电子传输机制。

关键词：石墨相氮化碳超分子同质结光催化

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二维α-AsP/γ-AsP范德华同质结的第一性原理设计和光电性能研究

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二维α-AsP/γ-AsP范德华同质结的第一性原理设计和光电性能研究

作者：杜宇亭湘潭大学

学位级别：硕士

磷化砷（AsP）等V-V族元素组成的材料以其高载流子迁移率和光电性质引起广泛关注。与磷烯类似,单层AsP具有电子跃迁只吸收能量的直接带隙,通过杂化泛函计算带隙为1.55e V。特别是其载流子迁移率高达10～4数量级,有优异的晶体管应用前景... 详细信息

磷化砷（AsP）等V-V族元素组成的材料以其高载流子迁移率和光电性质引起广泛关注。与磷烯类似,单层AsP具有电子跃迁只吸收能量的直接带隙,通过杂化泛函计算带隙为1.55e V。特别是其载流子迁移率高达10～4数量级,有优异的晶体管应用前景。AsP合金在实验上被成功制备,其带隙具备可调谐性,这证明了它具备优异的力学性能。在先前的研究中,以AsP为供体材料而设计的异质结太阳能电池有很多,尚缺少对同质结太阳能电池的理论研究。通过使用第一性原理计算,我们设计了具有最小晶格畸变的α-AsP/γ-AsP垂直型同质结。计算发现同质结优异的光电特性,在实际中具有潜在应用。在本文中,探究了同质结的结构性质、光电特性和应变调控等。获得的主要结论有:（1）通过设计了四种不同形式的堆垛结构,得到最稳定的结构。α-AsP/γ-AsP垂直同质结具有间接带隙1.01 e V,具有固有的II型能带对准。（2）虽然α-AsP在锯齿形方向的光吸收系数达到了11×10～5cm,但在α-AsP/γ-AsP同质结中的光吸收已经提高到了16×10～5cm。α-AsP/γ-AsP同质结表现出明显的各向异性特性和优异的光吸收,可以成为光伏应用的有希望的候选者。α-AsP/γ-AsP同质结具有21.08%的高光电转换效率（PCE）,与之前报道的太阳能电池相当甚至更高。同质结有较良好的载流子迁移率,可以达到10～3cmVS。这表明同质结可以应用于晶体管。（3）通过对沿锯齿形方向施加了4%的面内应变,可以将α-AsP/γ-AsP同质结的间接带隙变为直接带隙。此外,固有的II型能带排列可以调整为I型能带排列,这在光学器件中具有潜在的应用。在双轴施加5%的压缩应变条件下,固有的半导体性质转变为金属性。综上所述,通过构造二维范德华同质结对于获得更理想特性的二维光电子材料和器件具有重要意义。

关键词：磷化砷同质结光电性质光电转换效率应变载流子迁移率第一性原理