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生物质气催化合成甲醇的研究

燃料化学学报 2005年第1期33卷 58-61页

作者：汪俊锋常杰阴秀丽付严中国科学院广州能源研究所广东广州510640

在高压微型反应装置上进行了生物质气合成甲醇的研究。利用组成为H2 /CO/CO2 /N2 (体积比 ) =52. 5 /21. 5 /22. 8 /3. 2的富CO2原料气考察了不同温度、压力和空速条件时甲醇的时空产率和质量分数。结果表明,在所考察的范围内,甲醇的产... 详细信息

在高压微型反应装置上进行了生物质气合成甲醇的研究。利用组成为H2 /CO/CO2 /N2 (体积比 ) =52. 5 /21. 5 /22. 8 /3. 2的富CO2原料气考察了不同温度、压力和空速条件时甲醇的时空产率和质量分数。结果表明,在所考察的范围内,甲醇的产率和质量分数在 260℃达到最大。产率和质量分数随反应压力升高而增大,空速增加使产率增大,甲醇的质量分数降低。当p=4MPa,t=260℃,WHSV=5 280h-1时, 甲醇的时空产率为 0. 79g·(mL·h)-1,质量分数为 96. 2%,与工业合成气相比,分别下降 25. 8%和 1. 64%。

关键词：生物质合成气合成甲醇

老化时间对Cu/ZnO/Al_2O_3合成甲醇催化剂性能的影响

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燃料化学学报 2006年第1期34卷 96-99页

作者：房德仁刘中民徐秀峰张慧敏中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 烟台大学应用催化研究所山东烟台264005

并流共沉淀法制备了CuO/ZnO/A l2O3催化剂前驱体及催化剂,用XRD、TG-DTG、TPR、N2吸附及加压微反活性评价技术,考察了母料老化时间对催化剂前驱体物相组成及焙烧后物料中CuO-ZnO间的作用和物化性能的影响,提出了催化剂母料物相随老化时... 详细信息

并流共沉淀法制备了CuO/ZnO/A l2O3催化剂前驱体及催化剂,用XRD、TG-DTG、TPR、N2吸附及加压微反活性评价技术,考察了母料老化时间对催化剂前驱体物相组成及焙烧后物料中CuO-ZnO间的作用和物化性能的影响,提出了催化剂母料物相随老化时间的变化。研究表明,老化时间对催化剂活性的影响是通过改变催化剂比表面积及形成CuO-ZnO固溶体的结果。

关键词： CuO/ZnO/Al2O3催化剂合成甲醇前驱体老化时间

固溶体催化剂实现CO_2高选择性加氢合成甲醇

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物理化学学报 2018年第6期34卷 555-556页

作者：韩布兴中国科学院化学研究所北京100190

目前,人类使用大量化石资源,排放大量CO2,因而导致一系列生态环境和社会问题,CO2减排势在必行。CO2减排可以通过存储等方式部分实现,但利用太阳能等可再生能源通过光催化、光电催化或电解水制氢进行CO2加氢制甲醇等燃料及化学品是实现CO... 详细信息

目前,人类使用大量化石资源,排放大量CO2,因而导致一系列生态环境和社会问题,CO2减排势在必行。CO2减排可以通过存储等方式部分实现,但利用太阳能等可再生能源通过光催化、光电催化或电解水制氢进行CO2加氢制甲醇等燃料及化学品是实现CO2减排和碳资源可持续利用最佳策略。

关键词：选择性加氢合成甲醇资源可持续利用 CO2 催化剂固溶体可再生能源化石资源

铜锌原子比对CuO-ZnO/Al_2O_3催化剂合成甲醇性能的影响

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石油化工 2010年第7期39卷 724-728页

作者：王丽丽丁雯刘迎伟方维平杨意泉厦门大学化学化工学院化学工程与生物工程系福建厦门361005 厦门大学化学化工学院化学系醇醚酯清洁生产国家重点实验室福建厦门361005

以铝乳液的形式引入Al,采用反加共沉淀法制备了一系列Cu与Zn的原子比(简称Cu/Zn原子比)不同的CuO-ZnO/Al2O3催化剂;以合成气为原料,在固定床微型连续流动反应器中评价了CuO-ZnO/Al2O3催化剂合成甲醇的性能;采用XRD、H2-TPR和BET等方法... 详细信息

以铝乳液的形式引入Al,采用反加共沉淀法制备了一系列Cu与Zn的原子比(简称Cu/Zn原子比)不同的CuO-ZnO/Al2O3催化剂;以合成气为原料,在固定床微型连续流动反应器中评价了CuO-ZnO/Al2O3催化剂合成甲醇的性能;采用XRD、H2-TPR和BET等方法对催化剂进行了表征,考察了Cu/Zn原子比对CuO-ZnO/Al2O3催化剂合成甲醇性能的影响。实验结果表明,Cu/Zn原子比的变化对催化剂前体的物相组成和催化剂的活性有明显影响;当Cu/Zn原子比为3时,催化剂的初活性和耐热后活性最高,其前体中含有较多的锌-孔雀石相((Cu,Zn)2CO3(OH)2),该物相分解时生成还原温度较低的CuO-ZnO固溶体,使Cu与Zn的相互作用增强,提高了催化剂的活性。

关键词：铜基催化剂合成甲醇铜与锌原子比铝乳液锌-孔雀石相

Cu/Zn/Al/Mn催化剂上CO/CO_2加氢合成甲醇特性研究

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燃料化学学报 2004年第4期32卷 492-497页

作者：阴秀丽常杰汪俊锋付严梁耀彰中国科学院广州能源研究所广东广州510640 香港大学机械工程系

利用共沉淀法制备了四组分的Cu Zn Al Mn和Cu Zn Al Ce催化剂以及三组分的Cu Zn Al催化剂。利用组成H2/CO/CO2/N2=66/27/3/4(体积比)的富CO原料气对催化剂进行了活性评价,并研究了温度、压力和空速等反应条件对催化剂活性的影响。结果... 详细信息

利用共沉淀法制备了四组分的Cu Zn Al Mn和Cu Zn Al Ce催化剂以及三组分的Cu Zn Al催化剂。利用组成H2/CO/CO2/N2=66/27/3/4(体积比)的富CO原料气对催化剂进行了活性评价,并研究了温度、压力和空速等反应条件对催化剂活性的影响。结果发现添加适量的锰助剂能显著提高催化剂的活性和热稳定性。利用SEM和XRD方法进行了催化剂的结构和形貌表征,同样表明锰助剂可以起到阻止CuO晶粒长大和促进CuO分散作用。利用富CO2的生物质原料气体积比为H2/CO/CO2/N2=50/25/20/5对Cu Zn Al Mn催化剂进行的评价表明:Cu Zn Al Mn催化剂上CO/CO2加氢合成甲醇的甲醇产率和选择性均有下降,在试验范围内,甲醇产率下降11%～25%,选择性为93%～95%。

关键词：一氧化碳/二氧化碳加氢 Cu/Zn/Al/Mn催化剂合成甲醇

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合成甲醇铜基催化剂的研究

合成甲醇铜基催化剂的研究

作者：夏王琼浙江工业大学

学位级别：硕士

本文从合成甲醇常用的CuO/ZnO/AlO催化剂出发,采用两步沉淀法制备催化剂,考察了Cu/Zn比、沉淀温度、沉淀pH值、老化时间、溶液浓度、焙烧条件等对催化剂性能的影响,采用X射线衍射(XRD)、热重分析(TG-DTG)、N物理吸附仪(BET)、程序升温还... 详细信息

本文从合成甲醇常用的CuO/ZnO/AlO催化剂出发,采用两步沉淀法制备催化剂,考察了Cu/Zn比、沉淀温度、沉淀pH值、老化时间、溶液浓度、焙烧条件等对催化剂性能的影响,采用X射线衍射(XRD)、热重分析(TG-DTG)、N物理吸附仪(BET)、程序升温还原(TPR-MS)原位红外(FT-IR)、扫描电镜(SEM)等研究了制备条件对催化剂前躯体物相及氧化态结构和还原性的影响,得到以下主要结果: ***/Zn摩尔比值为2的催化剂合成甲醇活性最好。催化剂制备的最优条件如下:沉淀温度为70℃,沉淀pH值为7,老化时间为1 h,溶液浓度为1.25 mol/L,焙烧温度为350℃,焙烧时间为5 h。 2.催化剂制备的老化过程对催化剂前躯体物相的形成有重要影响。老化初期,前驱体物相主要以无定形的Cu(CO)(OH),Zn(CO)(OH)和Cu(NO)(OH)存在;随着老化时间的延长,Cu(NO)(OH)转化成Cu(CO)(OH),其它物相间发生铜锌取代,晶体不断长大,最后形成Cu/Zn比稳定的高活性物相(Cu,Zn)(CO)(OH)和(Cu,Zn)(CO)(OH)物相。随着老化时间延长,氧化态催化剂的CuO晶粒逐渐长大。 3.在CO+H和CO+H两个反应体系中,考察了催化剂表面反应中间物生成情况,发现在CO加氢过程中,催化剂表面先形成两种甲酸盐:HCOO-Cu,HCOO-Zn和CHO-Zn,然后甲酸盐进一步加氢生成CHO-Zn,最后CHO-Zn再加氢生成甲醇。而在CO加氢过程中,催化剂表面首先形成的只有HCOO-Zn和CHO-Zn,而未检测到HCOO-Cu,然后HCOO-Zn进一步加氢生成CHO-Zn,最后CHO-Zn再加氢生成甲醇。

关键词：合成甲醇铜基催化剂前躯体物相转变制备条件反应机理

CO加氢合成甲醇Cu-Mn^(2+)/SiO_2催化剂的研究

同方学位论文库评论

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同方学位论文库

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厦门大学学报（自然科学版） 1991年第6期30卷 583-588页

作者：李基涛蔡丽芬郑国新李信亮厦门大学化学系

负载型Cu/SiO_2或Mn/SiO_2催化剂对CO加氢合成甲醇反应的催化活性甚低,而Cu-Mn^(2+)/SiO_2催化剂的催化活性却很高,研究表明,Mn^(2+)的加入使催化剂表面的分散度增大,并可能通过Cu-Mn^(2+)间的有关轨道相互作用或通过Cu、Mn与载体间的... 详细信息

负载型Cu/SiO_2或Mn/SiO_2催化剂对CO加氢合成甲醇反应的催化活性甚低,而Cu-Mn^(2+)/SiO_2催化剂的催化活性却很高,研究表明,Mn^(2+)的加入使催化剂表面的分散度增大,并可能通过Cu-Mn^(2+)间的有关轨道相互作用或通过Cu、Mn与载体间的氧桥间接发生作用,使催化剂吸附氢和异裂氢的能力增大,为HCOO^-后续加氢提供充足的氢原,从而提高Cu-Mn^(2+)/SiO_2催化剂CO加氢合成甲醇的催化活性。

关键词： Cu-Mn2/SiO2催化剂合成甲醇

稀土助剂Pr改性Cu/Zn/ZrO_2合成甲醇催化剂的催化性能

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化工进展 2013年第4期32卷 820-823页

作者：覃志强高文桂王华韩冲郭伟昆明理工大学冶金节能减排教育部工程研究中心云南省复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室(培育基地)云南昆明650093

采用共沉淀法制备了Cu/Zn/ZrO2催化剂,并以稀土元素镨(Pr)为助剂添加不同含量对其进行改性。通过XRD、H2-TPR、CO2-TPD等表征手段考察了稀土助剂Pr2O3的含量对Cu/Zn/ZrO2催化剂结构的影响。在固定床连续流动反应装置上考察了5种助剂含... 详细信息

采用共沉淀法制备了Cu/Zn/ZrO2催化剂,并以稀土元素镨(Pr)为助剂添加不同含量对其进行改性。通过XRD、H2-TPR、CO2-TPD等表征手段考察了稀土助剂Pr2O3的含量对Cu/Zn/ZrO2催化剂结构的影响。在固定床连续流动反应装置上考察了5种助剂含量改性的Cu/Zn/ZrO2催化剂对CO2加氢合成甲醇反应的催化性能。结果表明:加入稀土助剂后,催化剂的表面碱性明显增强,有效地促进了活性组分的分散,稳定了催化剂的活性中心。当Pr2O3的含量为3%时,Cu/Zn/ZrO2催化剂催化活性最佳。

关键词：稀土助剂 CO2加氢氧化镨合成甲醇

HT-L粉煤气化合成甲醇中CO变换的数值研究

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煤炭转化 2010年第4期33卷 70-73页

作者：郑煜鑫吴学红张文慧吕彦力郑州轻工业学院机电工程学院郑州硕士生450002

以国内某煤化工企业为实例,应用Aspen Plus工业系统流程软件对HT-L粉煤气化合成甲醇工艺中CO变换反应进行模拟,应用RK-SOAVE和ELECNTL的物性方法计算在特定条件下经过变换反应后CO含量.计算结果显示:在设定温度为210℃,压力为3.6MPa的... 详细信息

以国内某煤化工企业为实例,应用Aspen Plus工业系统流程软件对HT-L粉煤气化合成甲醇工艺中CO变换反应进行模拟,应用RK-SOAVE和ELECNTL的物性方法计算在特定条件下经过变换反应后CO含量.计算结果显示:在设定温度为210℃,压力为3.6MPa的条件下,CO变换反应前后CO气体的摩尔分数由69.578%降为19.700%,此时符合后续合成甲醇工艺条件的要求;同时与实验结果相比,提出模型能很好地模拟CO变换反应.

关键词： CO变换反应合成甲醇 HT-L粉煤气化数值模拟