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可逆与不可逆吸附CO在合成甲醇反应中的作用

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物理化学学报 1993年第4期9卷 561-564页

作者：周革陈诵英彭少逸中国科学院山西煤炭化学研究所太原030001

合成甲醇反应是CO+H_2反应系列中较简单的反应之一,它与同系列的甲烷化反应有着不同的反应条件.从热力学观点来看,甲烷化反应和合成甲醇反应同是体积缩小反应,加压应该有利于两反应的进行,实际上合成甲醇反应需加压,而甲烷化反应却不一... 详细信息

合成甲醇反应是CO+H_2反应系列中较简单的反应之一,它与同系列的甲烷化反应有着不同的反应条件.从热力学观点来看,甲烷化反应和合成甲醇反应同是体积缩小反应,加压应该有利于两反应的进行,实际上合成甲醇反应需加压,而甲烷化反应却不一定需要加压.最近我们用动态分析技术对烃的临氢转化、乙炔加氢和苯加氢反应研究发现,在实际反应条件下,反应物在催化剂表面上的吸附可分为可逆与不可逆吸附两类,它们在多相催化反应中对活性、选择性和稳定性均有影响,但是它们对操作压力的依赖程度是不一样的.

关键词：可逆吸附一氧化碳甲醇合成

单晶表面上水-气转移反应动力学及可逆吸附的作用—─Monte Carlo 模拟研究

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分子催化 1997年第3期11卷 215-220页

作者：曾健青张镜澄钟炳中国科学院广州化学研究所中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

用二元方格网络表示Ｃｕ（１１１）单晶表面上吸附活性位构型，建立了一个水－气转移反应的蒙特卡罗模型；对水－气转移反应的动力学进行了模拟，并研究了可逆吸附在表面反应中的重要作用．当水的解离吸附为反应的决速步骤时，模拟得到... 详细信息

用二元方格网络表示Ｃｕ（１１１）单晶表面上吸附活性位构型，建立了一个水－气转移反应的蒙特卡罗模型；对水－气转移反应的动力学进行了模拟，并研究了可逆吸附在表面反应中的重要作用．当水的解离吸附为反应的决速步骤时，模拟得到的ＣＯ和Ｈ２Ｏ的反应级数与Ｃａｍｐｂｅｌ等的单晶实验结果一致．模拟研究还表明，可逆吸附不仅可以抑制催化剂表面同种吸附物种ｃｌｕｓｔｅｒ的形成，而且可以不断提供新的吸附活性位，从而使表面反应稳定进行得以维持．

关键词：水-气转移反应蒙特卡罗模拟可逆吸附因相反应

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可逆与不可逆吸附氢在合成甲醇反应中的作用

燃料化学学报 1993年第4期21卷 370-374页

作者：周革陈诵英彭少逸中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001

在自行设计和建立的加压动态分析装置上研究了合成甲醇催化剂上氢的吸附和反应行为。结果表明:在反应条件下催化剂上吸附的氢可分为可逆吸附氢和不可逆吸附氢;不可逆吸附氢又可分为能被CO顶替出来的和不能被CO顶替出来的两部分;能被CO... 详细信息

在自行设计和建立的加压动态分析装置上研究了合成甲醇催化剂上氢的吸附和反应行为。结果表明:在反应条件下催化剂上吸附的氢可分为可逆吸附氢和不可逆吸附氢;不可逆吸附氢又可分为能被CO顶替出来的和不能被CO顶替出来的两部分;能被CO顶替出来的不可逆吸附氢对CO的吸附起促进作用,不能被CO顶替出来的不可逆吸附氢是合成甲醇催化剂必不可少的“组分”或称“促进剂”;同时甲醇的生成是可逆吸附氢与一氧化碳作用的结果。

关键词：可逆吸附不可逆吸附合成甲醇

多孔金属有机骨架[Cd_3(PA-BIM)_6(BF_4)_6]·34H_2O的结构与可逆吸附的三维水簇网络

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化学研究与应用 2017年第10期29卷 1537-1543页

作者：周俊强张鲲鹏施少敏金传明稀有金属化学湖北省协同创新中心污染物分析与资源化技术湖北省重点实验室湖北师范大学化学化工学院湖北黄石435002

利用配体1,1-二[2-(苯基偶氮基)-1-咪唑基]甲烷(PA-BIM)与Cd(BF4)2作用,溶液扩散法得到了一个包结三维水簇网络的三维金属有机骨架化合物[Cd_3(PA-BIM)_6(BF_4)_6]·34H_2O(1)。晶体结构表明:金属镉以四面体方式同四个配体PA-BIM的反式... 详细信息

利用配体1,1-二[2-(苯基偶氮基)-1-咪唑基]甲烷(PA-BIM)与Cd(BF4)2作用,溶液扩散法得到了一个包结三维水簇网络的三维金属有机骨架化合物[Cd_3(PA-BIM)_6(BF_4)_6]·34H_2O(1)。晶体结构表明:金属镉以四面体方式同四个配体PA-BIM的反式构象配位,形成了一个三维的多孔金属有机阳离子骨架结构,多孔的结构中包结一个具有高度对称的三维水簇网格分子,具有由"书本型"构象六员水环与五员水环相互稠环而成的呈笼状结构(H_2O)_(14)簇单元,呈现液态水的结构特征。红外光谱、X-射线粉末衍射及热重分析结果均表明三维水簇分子具有可逆吸附性质,且三维水簇分子与金属有机阳离子骨架没有经典的氢键作用。

关键词：三维金属有机骨架晶体结构三维水簇可逆吸附 (H2O)14簇

硫化Mo/CNT催化剂上甲醇与醋酸甲酯可逆吸附热的测定

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天然气化工—C1化学与化工 2004年第3期29卷 70-72,75页

作者：亓新华王红娟彭峰河南职业技术师范学院化工系新乡453003 华南理工大学化学工程系广州510640

本文采用相对保留体积测定了甲醇与醋酸甲酯在碳纳米管载体以及硫化的Mo/CNT催化剂上的可逆吸附热。在碳纳米管载体上,甲醇与醋酸甲酯的可逆吸附热分别为16 0kJ/mol和34 1kJ/mol;在硫化的Mo/CNT催化剂上,甲醇与醋酸甲酯的可逆吸附热分别... 详细信息

本文采用相对保留体积测定了甲醇与醋酸甲酯在碳纳米管载体以及硫化的Mo/CNT催化剂上的可逆吸附热。在碳纳米管载体上,甲醇与醋酸甲酯的可逆吸附热分别为16 0kJ/mol和34 1kJ/mol;在硫化的Mo/CNT催化剂上,甲醇与醋酸甲酯的可逆吸附热分别为15 3kJ/mol和26 1kJ/mol。随温度升高醋酸甲酯的可逆吸附量比甲醇的可逆吸附量下降快,在反应条件下甲醇的可逆吸附量比醋酸甲酯的大8～10倍,甲醇在催化剂上吸附后进行反应,产物醋酸甲酯迅速脱附,从而有利于羰基化反应进行。

关键词：甲醇醋酸甲酯可逆吸附碳纳米管吸附热

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酸碱调控开关有机膨润土可逆吸附机制研究

酸碱调控开关有机膨润土可逆吸附机制研究

作者：廖静梅昆明理工大学

学位级别：硕士

有机膨润土作为常见的吸附剂被大量用于有机废水的处理,但吸附了有机污染物的有机膨润土缺乏经济有效的再生方法,制约了其在有机废水处理中的应用。开关表面活性剂是一类通过外部刺激实现对其体系粘度、表面活性以及胶束形态等进行可逆... 详细信息

有机膨润土作为常见的吸附剂被大量用于有机废水的处理,但吸附了有机污染物的有机膨润土缺乏经济有效的再生方法,制约了其在有机废水处理中的应用。开关表面活性剂是一类通过外部刺激实现对其体系粘度、表面活性以及胶束形态等进行可逆控制的物质,其中酸碱响应型开关表面活性剂以体系的酸碱度为调控手段,酸碱调控体系成熟,酸碱响应型开关表面活性剂原料易获取,为有机膨润土吸附剂的再生及吸附态有机物污染物的解吸提供新的思路。本文以酸碱响应型开关表面活性剂十二烷基二甲基氧化胺(CDMAO)为改性剂,对钠基膨润土进行改性制备酸碱调控开关有机膨润土(CDMAO-Mt)吸附剂,CDMAO-Mt吸附废水中的污染物后,通过改变体系p H值对CDMAO-Mt进行调控将污染物从CDMAO-Mt吸附剂上释放出来,实现达吸附饱和的CDMAO-Mt再生,从而使CDMAO-Mt再次用于污染物的吸附。本研究选用苯酚和邻苯二酚为目标污染物,重点研究了改性膨润土的结构性质、苯酚与邻苯二酚在酸碱调控开关有机膨润土上的吸附和解吸再生机理和规律。主要研究结果与结论如下:(1)研究结果表明CDMAO的加入改变了膨润土原本的形态样貌特征以及底面层间距的大小,层间距随着CDMAO用量的增加而增加;表面活性剂添加量在60%CEC～150%CEC范围内,表面活性剂实际的负载比例大于80%;根据d值可推断CDMAO在膨润土层间的排列模式为平铺单层;结合XRD和TOC分析表明CDMAO在膨润土上的插层机理是离子交换作用和长碳链间的疏水作用;FT-IR结果表明CDMAO的加入基本上没有破坏原土的基本骨架结构;热重分析结果表明CDMAO-Mt与常规有机膨润土的分解规律一致,热稳定性良好。(2)吸附等温线说明了CDMAO-Mt的吸附容量会随着CDMAO添加量的增加而增大。CDMAO-Mt对苯酚和邻苯二酚的吸附呈现较好的线性规律,且吸附由分配作用主导;CDMAO和常见的两性离子表面活性剂BS-12改性制备的有机膨润土对苯酚的吸附容量相比差异不大,CDMAO-Mt对有机污染物的吸附具备可行性;吸附动力学表明准二级动力学拟合更能描述苯酚和邻苯二酚在CDMAO-Mt上的相关吸附行为,化学吸附为其主要的控速步骤;不同体系p H下吸附实验吸表明了CDMAO-Mt对苯酚和邻苯二酚的最佳吸附p H在6～7之间;吸附热力学表明CDMAO-Mt对苯酚和邻苯二酚的吸附都是自发进行的;在一定的离子强度范围内,CDMAO-Mt对苯酚和邻苯二酚的吸附总体上呈现随着离子强度的增大而增大的趋势;同一离子浓度下,Na会促进CDMAO-Mt对苯酚的吸附,Ca会促进CDMAO-Mt对邻苯二酚的吸附。(3)通过Zeta电位和粘度测定证实了CDMAO在p H值变化的情况下可以发生可逆转变,具有开关表面活性剂的可逆特性;不同p H下的解吸实验表明最佳解吸p H在8～9之间,邻苯二酚和苯酚在p H为9时解吸效果最好;苯酚和邻苯二酚的解吸平衡时间在90min左右;邻苯二酚在100CDMAO-Mt上的解吸效果较好,而苯酚在60CDMAO-Mt和100CDMAO-Mt上的解吸呈现出较好的趋势;温度升高利于解吸过程;共存阳离子种类中Ca对邻苯二酚的解吸抑制作用最大,而Na对苯酚的解吸抑制作用最大;不同的离子强度体系对苯酚和邻苯二酚的解吸过程都存在很强的抑制作用;CDMAO-Mt再生后对苯酚和邻苯二酚仍旧有吸附能力。

关键词：酸碱响应型开关表面活性剂酸碱调控开关有机膨润土可逆吸附

脉冲色谱法研究催化剂表面可逆吸附中心的强度和数目

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