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可调制石墨烯超材料在THz波段的透射性能研究

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可调制石墨烯超材料在THz波段的透射性能研究

作者：卢爽哈尔滨理工大学

学位级别：硕士

太赫兹超材料在国防、医学、生物学等领域体现出了越来越重要的地位。随着太赫兹超材料研究的深入也暴露出了它的一些局限性。超材料的电磁特性由人工设计的有序结构决定,无法实现大范围的动态调谐,这很大程度上制约了功能器件的实现和... 详细信息

太赫兹超材料在国防、医学、生物学等领域体现出了越来越重要的地位。随着太赫兹超材料研究的深入也暴露出了它的一些局限性。超材料的电磁特性由人工设计的有序结构决定,无法实现大范围的动态调谐,这很大程度上制约了功能器件的实现和实际应用。而石墨烯电导率在电压激励或者激光激励下变化非常明显,所以很适合用来调制太赫兹超材料。基于此,本文用石墨烯制备超材料并通过电压激发和激光激发来实现动态调谐。本研究采用更易控制膜厚和大小的CVD法制备石墨烯薄膜,以不同电压激发单层石墨烯薄膜,研究电压激励石墨烯对太赫兹波的调制作用。测试其太赫兹时域波形并计算太赫兹透射谱,分析正向和反向电压激励对石墨烯太赫兹传输特性的调制作用。得出正向电压增加石墨烯对太赫兹波透射率,反向电压降低太赫兹波透射率,总体调制范围约为20%。用980nm激光器以不功率分别泵浦单层石墨烯薄膜和多层石墨烯薄膜,研究激光激励石墨烯对太赫兹波的调制作用,测试分析薄膜厚度对调制效果的影响。得出随着泵浦光功率增加石墨烯对太赫兹透射性能逐渐下降,单层石墨烯调制范围更大,灵敏度高。单层约91%的调制范围,多层约为47%。在单层石墨烯薄膜上通过光刻等工艺制备超材料。测试石墨烯超材料和超材料在TE和TM波时太赫兹波的传输特性,分析得出石墨烯对超材料的谐振幅度有一定的减弱效果。测试石墨烯超材料在TE和TM波下不同电压激励的太赫兹时域波形,计算太赫兹透射率谱。得出在正向电压时透射率下降而反向电压时透射率增强,总体可达到近20%的调制范围并且谐振峰幅度一直变小,与石墨烯薄膜效果相反。说明通过石墨烯电压激励改变载流子浓度对超材料的LC谐振起到了调制效果。

关键词：石墨烯超材料太赫兹可调制

“流动域”聚合物反应器的设计及可调制串联催化作用研究

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“流动域”聚合物反应器的设计及可调制串联催化作用研究

作者：夏振江苏大学

学位级别：硕士

催化是现代化学工业的基石,在现代化学工业中扮演了不可或缺的角色,是制约现代化学工业发展的重要因素,实现智能可控的催化作用过程是当前行业亟待解决的重大科学技术问题。在实际的工业生产中,多数催化作用过程涉及到反应中间物多,反... 详细信息

催化是现代化学工业的基石,在现代化学工业中扮演了不可或缺的角色,是制约现代化学工业发展的重要因素,实现智能可控的催化作用过程是当前行业亟待解决的重大科学技术问题。在实际的工业生产中,多数催化作用过程涉及到反应中间物多,反应步骤复杂等问题,因此对待这些反应通常需要控制催化过程,以期实现高选择性催化、催化作用过程可控制及自调节、底物自分类催化等所需的催化作用过程。然而,由于缺乏简单有效的催化反应器设计和研究,想要实现精细可控、可调节的催化作用过程,很难依靠目前的催化剂设计和制备技术。因此,本文针对智能可调制,可调控的串联催化反应器的设计合成做了以下的研究:本文第一部分,设计了具有自控串联催化能力的双层聚合物催化反应器来实现可调制的串联催化作用过程,每一层独立负责串联催化的一个过程。聚合物反应器的第一层是具有“流动域”的形状记忆温敏层,利用聚合物分子侧链的流动性来实现反应器通道的打开与关闭。在低温下由于分子侧链处于“冻结”状态,因此能够阻止反应底物进入反应器,而在高温下,形状记忆聚合物侧链的流动性增强,反应器通道呈“打开”状态,参与反应的底物可以进入反应器与酸性位点接触,从而水解生成中间产物。反应器的第二层为封装了金属纳米粒子的印迹聚合物层,印迹模板为中间产物,所以只有反应的中间产物才能够进入印迹层发生后续反应。以这种方式,实现了反应物的自控串联催化过程,为实现可调制的催化反应过程提供了机会。在上述设计的基础上,将分子印迹技术和“流动域”形状记忆聚合物结合起来,发展出“选择性/非选择性”换向的串联催化反应器。该反应器是在形状记忆聚合物中导入分子印迹的热敏性网络结构。采用两种催化底物（NPA和BNPC）来进行催化测试对照。在低温时,印迹结构只充许模板分子NPA进入反应器（而BNPC则不能进入反应器）,故与酸性位点及封装的金属纳米粒子接触后可有效进行水解-还原反应。相较之下,在高温时,反应器的“流动域”链段的流动使印迹通道遭到破坏,反应器呈现“非选择性”状态。此时NPA与BNPC均可以进入反应器进行水解-还原反应。以这种方式,通过温度为调节手段,实现了“选择性/非选择性”换向的串联催化过程。本文第三部分在前面实验的基础上,引入两个分子印迹聚合物层来实现串联反应过程的可调制作用,其目的是将水解和还原两个过程进行有效分离,从而使催化反应的控制更易于操作。反应器由两层构成,第一层为酸性层,第二层即中间体印迹的分子印迹层,金属纳米粒子被包埋在印迹层中。以这种方式,使底物的水解和还原两个过程在两个独立的层中分开进行,从而在充许“选择性”与“非选择性”切换的同时,更有利于串联催化过程的控制与调节。通过上述的研究内容,本文丰富了串联催化剂的种类,为串联催化领域提供了更多的机会,并使涉及到多组分的复杂反应过程的可调制与可调节变得可能。

关键词：聚合物反应器形状记忆聚合物分子印迹串联反应可调制

串联聚合物反应器的设计及可调制的催化作用研究

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串联聚合物反应器的设计及可调制的催化作用研究

作者：肖盼盼江苏大学

学位级别：硕士

催化是衡量一个国家工业发展水平的标志之一,它与国民经济息息相关。实现对串联催化过程的可调制是现代工业发展中亟待解决的问题。近年来智能聚合物在催化反应器的合成应用中取得了显著进展,以聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAm)负载金属纳米... 详细信息

催化是衡量一个国家工业发展水平的标志之一,它与国民经济息息相关。实现对串联催化过程的可调制是现代工业发展中亟待解决的问题。近年来智能聚合物在催化反应器的合成应用中取得了显著进展,以聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAm)负载金属纳米粒子为代表的聚合物反应器,为这一问题的解决创造了条件。以聚合物作为金属纳米粒子的载体不但解决了金属纳米粒子团聚的问题,最大限度提高催化效率,而且有些聚合物本身带有催化活性位点,将其引入或与金属纳米粒子结合起来是实现串联催化反应的有效途径。分子印迹技术在催化应用方面也取得了一定的进展,将分子印迹技术引入催化反应器的设计合成之中会为实现串联催化反应可调制性提供一定的借鉴意义。目前解决串联催化可调制问题的关键是如何合理设计合成出可以精确控制不同催化活性位点的催化反应器,这还需人们发展出新的制备催化反应器的技术、方法。本文针对可调制串联催化反应器的设计合成做了以下研究工作:为了实现可调制的串联催化,本文第一部分设计了一个双层的智能聚合物催化反应器(SVA-MIP-Ni)(在此,“S”表示可切换的性质,“V”表示聚1-乙烯基咪唑,“A”表示聚2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸,“MIP”代表分子印迹聚合物水凝胶,“Ni”表示镍纳米粒子)。这种催化反应器由两个功能层组成,每一层可以单独负责一个催化过程。第一层由具有温度响应性的1-乙烯基咪唑(VIm)和2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸(AMPS)的共聚物组成,温敏性赋予了催化反应器“开”和“关”功能,通过温度可以控制其催化活性位点的裸露与否,从而使催化反应器“捕获”并“分解”乙酸对硝基苯酯(NPA)。该催化反应器的第二层为分子印迹聚合物层,它以丙烯酰胺(AM)为聚合单体,镍纳米粒子和对硝基苯酚(NP)的络合物为印迹模板,这构成了“捕食”作用的基础。然而,只有目标中间体即NPA水解的产物NP才能进入印迹穴发生还原反应,以这种方式合成的聚合物催化反应器,为实现串联催化反应过程可调制创造了条件。本文第二部分在第一部分实验的基础上设计了具有双温度响应的双层可调制的串联催化反应器(DTR)(“D”表示双响应;“T”表示温度;“R”表示反应器),以实现对串联反应过程催化活性位点的精确控制,达到对NPA水解-还原串联反应可调制的目的。DTR两层分别由具有不同温度响应的催化活性位点组成,其中第一层由AMPS和AM共聚物构成(AMPS提供了催化所需的酸性活性位点),其分子间较弱的相互作用导致其具有较低的相变温度(37℃);第二层由具有较强相互作用的三氟甲基丙烯酸(PTFMA)和VIm共聚物包裹银纳米粒子构成,其具有较高的相变温度(50℃)。该催化反应器在较低温度下(50℃),金属纳米粒子的通道以及酸性催化位点的通道均被打开,此时,NPA可以发生水解-还原反应。该催化反应器通过温度可以控制双催化位点的“开/关”,进而达到了对串联催化过程控制的目的。第三部分,为解决目前串联催化反应的无序性,串联催化反应器选择性差,金属纳米粒子易团聚,且催化效率低的问题做出了努力。在此,本文设计了以空心二氧化硅为载体固定Ag纳米粒子的具有特异性识别功能的中空核壳纳米聚合物催化反应器(Ag-H-MIP)(“Ag”表示银纳米粒子;“H”表示中空结构;“MIP”表示分子印迹层)。首先通过SiO包覆Ag纳米粒子,对SiO表面进行改性后,在其表面接枝上分子印迹聚合物(以AMPS为聚合功能单体,NPA为模板分子),然后用HF将SiO刻蚀掉,去除模板后,即得到所需的Ag-H-MIP。Ag-H-MIP可以特异性水解还原NPA,通过调控可以保证每个纳米Ag-H-MIP催化反应器均由一个Ag纳米核组成,且其高比表面积以及中空结构均为催化效率的提高做了较大的贡献。通过以上研究工作,阐明了反应器可调制催化作用规律,丰富了串联聚合物催化反应器的种类,为更有效地发展与使用串联催化机制提供有规律可循的技术支持。

关键词：聚合物反应器串联催化分子印迹可调制金属纳米粒子

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一种可调制型露酒的研发

酿酒科技 2020年第5期 70-73,77页

作者：郭黎媛山西杏花村汾酒厂股份有限公司技术中心山西汾阳032205

本研究研制了一款新型可调制型露酒,酒体由28%vol柠檬风味和38%vol草本植物风味两种不同风格的酒体组合而成。两种酒体可以分别饮用,也可以混合饮用,还可以跟不同的饮料混合搭配饮用,是目前市场上首款自调概念的酒体。酒体成型后对其功... 详细信息

本研究研制了一款新型可调制型露酒,酒体由28%vol柠檬风味和38%vol草本植物风味两种不同风格的酒体组合而成。两种酒体可以分别饮用,也可以混合饮用,还可以跟不同的饮料混合搭配饮用,是目前市场上首款自调概念的酒体。酒体成型后对其功能性成分进行了检测,28%vol柠檬风味酒橙皮苷含量73.207 mg/L,38%vol草本植物酒橙皮苷含量38.649 mg/L。草本植物酒中总黄酮平均含量为46.37 mg/L,为新品酒的健康保健功能提供了理论依据。

关键词：露酒可调制柠檬草本植物

从plasmon到nanoplasmonics——近代光子学前沿及液晶在其动态调制中的应用

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物理学报 2015年第12期64卷 14-42页

作者：杨傅子清华大学化学系北京100084

本综述首先较为系统地介绍了近代光子学的一个重要分支——纳米等离子激元学(nanoplasmonics)中有关基础概念的物理、光学背景及推动该学科的演绎发展脉络.这包括由在平滑界面上的光学表面波(optical surface wave)从物理上导出表面等... 详细信息

本综述首先较为系统地介绍了近代光子学的一个重要分支——纳米等离子激元学(nanoplasmonics)中有关基础概念的物理、光学背景及推动该学科的演绎发展脉络.这包括由在平滑界面上的光学表面波(optical surface wave)从物理上导出表面等离子激元(surface plasmon polariton,SPP)的概念,再由粗糙表面及较大金属颗粒对SPP的影响,引出线度远小于光波长的纳米金属颗粒与光电磁波的相互作用的结果:本地表面等离子激元(localized surface plasmon polariton)的存在,亦即纳米等离子激元学的基础.在简介了纳米等离子激元学器件系统如何在诸多领域突破了传统光学的束缚,演绎开辟出了近代光学研究的许多特异的新领域后,特别关注了近期迅速发展并引起越来越多关注的可调制的纳米等离子激元学(tuneable nanoplasmonics)器件的领域.液晶材料在光学响应方面特有的可调制特性,使其在纳米等离子激元学器件的调制中成为一个具有非常实用意义的探索方向.本综述介绍了这方面研究的最新进展,并对存在的挑战及可能的发展方向等也进行了相应的探讨.

关键词：表面等离子激元纳米等离子激元学液晶可调制

有机无机杂化钙钛矿的制备及其光电磁性能研究

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有机无机杂化钙钛矿的制备及其光电磁性能研究

作者：方睿虔哈尔滨理工大学

学位级别：硕士

近年来,有机无机杂化钙钛矿材料以其优异的光电性能,在光调控器件上得到广泛的应用。但是由于工艺限制,制备大面积质量均匀、结晶良好的有机无机杂化钙钛矿材料薄膜仍然是目前的研究难点。因此,本文针对该问题进行了相关研究,系统分析... 详细信息

近年来,有机无机杂化钙钛矿材料以其优异的光电性能,在光调控器件上得到广泛的应用。但是由于工艺限制,制备大面积质量均匀、结晶良好的有机无机杂化钙钛矿材料薄膜仍然是目前的研究难点。因此,本文针对该问题进行了相关研究,系统分析了该类钙钛矿材料的光学响应特性,并制备出有机无机杂化钙钛矿太赫兹超材料,实现了光动态调谐。研究内容如下:1.使用旋涂—化学气相沉积法来制备有机无机杂化钙钛矿材料,系统研究了前驱基底的制备方法对样品形貌的影响,通过原子力显微镜、拉曼光谱、光致发光光谱、紫外吸收光谱等方法进行表征。成功获得了大面积、均匀、高质量的有机无机杂化钙钛矿薄膜。2.对有机无机杂化钙钛矿样品进行宽频光泵浦光探测以及500nm光泵浦太赫兹探测来探究其超快光响应特性。结果显示:宽频光探测下,在738nm以及496nm处产生了漂白信号,分别为表层价带以及深层价带至导带电子跃迁导致;太赫兹探测下,对比碘化铅超快响应特性得知496nm处的吸收大部分来自于残余的碘化铅晶体。分析两种测试系统下信号的衰变过程,得出光泵浦后激子产生与复合的机理:高速复合阶段主要由于单分子复合以及双分子复合导致,缓速复合阶段则主要是俄歇复合。3.使用软件对超材料单元结构进行设计,导入硅的复介电常数仿真得知该结构在0.408THz处产生LC谐振,通过改变表面材料的电导率实现动态调谐;依据仿真结果,在高阻硅衬底上制备出金膜超材料,并在这个基底上旋涂一层有机无机杂化钙钛矿薄膜,通过调整泵浦光功率进行调制,最大调制深度达到30%,与仿真结果基本一致。

关键词：有机无机杂化钙钛矿超快特性超材料太赫兹可调制

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基于二氧化钒超材料的可调太赫兹吸波体研究

基于二氧化钒超材料的可调太赫兹吸波体研究

作者：李春化山东科技大学

学位级别：硕士

太赫兹(Terahertz,THz)波作为一种在0.1～10THz频率范围内的电磁波,因其具有独特的光电特性而引起了人们的极大兴趣,并被广泛应用于无线通信、安全检测、雷达成像、生物医学等领域。然而,传统金属材料的不可调性和较大的能量损耗,极大... 详细信息

太赫兹(Terahertz,THz)波作为一种在0.1～10THz频率范围内的电磁波,因其具有独特的光电特性而引起了人们的极大兴趣,并被广泛应用于无线通信、安全检测、雷达成像、生物医学等领域。然而,传统金属材料的不可调性和较大的能量损耗,极大的限制了 THz技术在诸多领域的应用和发展。二氧化钒(VO2),作为一种具有优异导电特性和相变性质的超材料,VO2的相变温度为68℃,我们可以通过电、热和光控制诱导的方法控制VO2的相变过程,使其从绝缘体状态过渡为金属状态,在相变过程中,VO2的电导率会在200S/m～200000S/m之间变化。因此,二氧化钒超材料可以在很大程度上解决太赫兹功能器件不可调谐性的问题,并且促进了太赫兹技术及太赫兹光电子功能器件的发展和应用。本文主要研究探讨了基于二氧化钒超材料的可调太赫兹吸波体,具体的研究工作如下:1.研究了一种基于二氧化钒的可调双宽带太赫兹吸波体。我们将两个相同的VO2超表面结构成对角放置在吸波体的顶层,组成了一个具有双宽带吸收的太赫兹吸波体,两个吸收宽带分别在0.796THz～1.32THz和2.96THz～3.52THz范围内达到了 97.5%和90.1%的吸收率,这两个吸收带宽分别是由等离子共振和耦合效应引起共振激发而成。通过调节VO2的电导率,可以对该吸波体的两个吸收宽带实现振幅的动态可调制,其中,当VO2的电导率从500S/m增加到200000S/m 时,在 0.58THz 至 1.62THz 和 2.48THz 至 3.53THz 频率范围内,该吸波体的振幅调制深度可以达到90%以上。此外,我们还研究了入射角和偏振角对吸波体吸收性能的影响,研究发现该吸波体不仅显示出了明显的偏振不敏感特性,而且在较宽的入射角度下依然可以保持优良的吸收性能。2.研究了一种基于二氧化钒的具有双控可调功能的宽带太赫兹吸波体。该太赫兹吸波体是一个简单的三层结构,包括一个狄拉克半金属组成的谐振环结构,一个由SiO2组成的介电层以及VO2薄膜基底层。该吸波体在0.412THz～0.72THz频率范围内产生了一个吸收宽带,吸收率达到了 97%,通过调节VO2的电导率可以实现对吸波体吸收宽带振幅的动态可调制,当VO2的电导率由500S/m增加到50000S/m时,在0.28THz至0.83THz频率范围内,该吸波体振幅的调制深度可以达到48%以上,而在0.39THz和0.73THz频率处的振幅调制深度更是分别高达70%和69.1%。此外,调节狄拉克半金属的费米能级则可以实现对吸波体吸收宽带振幅的调制和频率的调谐功能,从而实现对吸波体吸收性能的双控可调功能。此外,我们研究了入射角对该吸波体吸收性能的影响,研究发现在较宽的入射角度下该吸波体依然具有良好的吸收性能。

关键词：太赫兹二氧化钒吸波体可调制