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基于聚合物刷微图案的生物素化梯度表面制备研究

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高分子学报 2022年第6期53卷 636-644页

作者：赵海利沙金谢林生马玉录陈涛昆明理工大学化学工程学院昆明650504 华东理工大学机械与动力工程学院上海200237

提出了基于叠氮功能化聚合物刷微图案制备生物素化梯度表面的方法.通过数字微镜器件(DMD)调控光辐照引发表面原子转移自由基聚合(ATRP)反应,制备叠氮功能化的聚(2-(2-叠氮-2-甲基丙氧基)甲基丙烯酸乙酯)(PAMEMA)聚合物刷微图案,采用X射... 详细信息

提出了基于叠氮功能化聚合物刷微图案制备生物素化梯度表面的方法.通过数字微镜器件(DMD)调控光辐照引发表面原子转移自由基聚合(ATRP)反应,制备叠氮功能化的聚(2-(2-叠氮-2-甲基丙氧基)甲基丙烯酸乙酯)(PAMEMA)聚合物刷微图案,采用X射线光电子能谱仪(XPS)和飞行时间二次离子质谱仪(TOF-SIMS)对PAMEMA聚合物刷微图案的化学组成及分布进行表征,表明叠氮基团在聚合物刷图案化表面的区域选择性分布;以叠氮基团为反应位点,通过点击化学反应实现PAMEMA聚合物刷微图案表面的生物素化,借助荧光标记的链霉亲和素染色实验表征生物素在微图案表面的分布情况;以具有厚度变化的PAMEMA聚合物刷微图案为模板制备生物素表面,结果表明通过控制聚合物刷的厚度可以对微图案表面固定生物素分子的空间密度进行调控以实现具有复杂结构的生物素化梯度表面的成功制备.

关键词：聚(2-(2-叠氮-2-甲基丙氧基)甲基丙烯酸乙酯)刷微图案叠氮基团点击反应生物素化梯度表面

1，3-二酮与1，3，5-三嗪衍生物的Click反应研究

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1，3-二酮与1，3，5-三嗪衍生物的Click反应研究

作者：马付磊中国科学技术大学

学位级别：硕士

1,3,5-三嗪环是一种结构对称的含氮芳香刚性环,具有弱碱性,在与其他分子作用时,能够提供多种相互作用,例如配位、氢键、静电相互作用和π-π堆积等,同时1,3,5-三嗪环上有三个易于取代的反应位点,可以方便地与其他分子进行连接,且三嗪环... 详细信息

1,3,5-三嗪环是一种结构对称的含氮芳香刚性环,具有弱碱性,在与其他分子作用时,能够提供多种相互作用,例如配位、氢键、静电相互作用和π-π堆积等,同时1,3,5-三嗪环上有三个易于取代的反应位点,可以方便地与其他分子进行连接,且三嗪环本身具有抗菌、抗病毒等生物学活性,这些特性使得1,3,5-三嗪被广泛地应用在化学合成、新材料设计、生物医药等领域。本文旨在经合理设计将活性基团与1,3,5-三嗪核心偶联,通过1,3,5-三嗪环与活性基团的相互作用,调节基团的反应性,研究活性基团与1,3-二酮的click反应,实现C-C键断裂或者C-S键构建。工作分为以下两个部分:第一部分研究了芳基取代的1,3-二酮与叠氮基三嗪之间的C-C键裂解快速有机反应。这类新反应具有溶剂导向的特点,在无过渡金属催化的温和条件下,实现了芳基取代的1,3-二酮的碳碳键断裂,生成了相应的酰胺和α-重氮酮产物,具有反应速度快、条件温和、底物适用范围广、区域选择性好等优点。DFT计算表明,反应的驱动力来源于1,3-二酮与叠氮基三嗪的加合物中间体的空间位阻。同时,我们通过X单晶衍射、红外光谱、理论计算的研究手段,解释了叠氮基三嗪类分子在液体中具有高反应活性、在固态时具有高稳定性的原因,为后续进一步研究叠氮基三嗪类分子提供了理论指导。第二部分研究了三嗪基二硫化物与1,3-二酮之间的C-S键构建反应。对于多种具有活泼亚甲基的酮,以KOAc作为碱,DMSO作为溶剂,合成了一系列α-硫代-1,3-二羰基化合物。该反应无需过渡金属催化、反应条件温和、反应速度快、底物适用范围广、产率高。机理实验表明,自由基抑制剂和氧气不会干扰反应的进行。据此我们提出了酮的烯醇化物对三嗪基二硫化物亲核进攻的反应机理,为有机合成中C-S键的高效构建提供了一种新的思路。

关键词： 1,3,5-三嗪 1,3-二酮叠氮基团二硫化物 C-C键断裂 C-S键构建

一种连有C_(60)功能基团的聚磷腈的合成

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化学学报 2003年第8期61卷 1335-1337页

作者：李振秦金贵武汉大学化学与分子科学学院武汉430072

采用一种后功能化的方法合成了一种连有C60 侧基的聚磷腈高分子 ,即首先合成了连有苄溴基团的聚磷腈 ,然后将苄溴基团转换为叠氮基团 ,再合成连有C60 侧基的聚磷腈高分子 .通过核磁、红外、紫外可见光谱、分子量测定等手段对所得高分子... 详细信息

采用一种后功能化的方法合成了一种连有C60 侧基的聚磷腈高分子 ,即首先合成了连有苄溴基团的聚磷腈 ,然后将苄溴基团转换为叠氮基团 ,再合成连有C60 侧基的聚磷腈高分子 .通过核磁、红外、紫外可见光谱、分子量测定等手段对所得高分子进行了鉴定 .

关键词： C60 功能基团聚磷腈合成功能材料高分子结构表征叠氮基团

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一种选择性检测硫化氢的荧光探针

山西大学学报(自然科学版) 2018年第3期41卷 602-607页

作者：王莹吕鑫郭炜山西大学化学化工学院

利用硫化氢特异性还原叠氮基团到氨基基团的特性,文章设计合成了一种选择性检测硫化氢的荧光探针。紫外-可见吸收光谱和荧光光谱研究表明,该探针对H2S的检出限低至7.65×10-8 mol/L,另一方面H2S能引起其荧光强度明显变化,因此,它能高选... 详细信息

利用硫化氢特异性还原叠氮基团到氨基基团的特性,文章设计合成了一种选择性检测硫化氢的荧光探针。紫外-可见吸收光谱和荧光光谱研究表明,该探针对H2S的检出限低至7.65×10-8 mol/L,另一方面H2S能引起其荧光强度明显变化,因此,它能高选择性、高灵敏性地检测硫化氢,且荧光发射波长拓展到了红外区。

关键词：叠氮基团荧光探针硫化氢

Tadpole-shaped polymers based on UV-induced strain promoted azide-alkyne cycloaddition reaction

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Science China Chemistry 2016年第10期59卷 1277-1282页

作者： Jinghui Hu Peng Sun Xiubo Jiang Wen Zhu Ke Zhang Key Laboratory of Rubber-Plastics Ministry of Education Shandong Provincial Key Laboratory of Rubber-Plastics School of Polymer Science and EngineeringQingdao University of Science and TechnologyQingdao 266042China State Key Laboratory of Polymer Physics and Chemistry Institute of ChemistryChinese Academy of SciencesBeij'ing 100190China

In the present study, we synthesized well-defined tadpole-shaped polystyrene(PS) via the combination of atom transfer radical polymerization(ATRP) and UV-induced strain promoted azide-alkyne cycloaddtion(SPAAC) reaction. A di-bromo ATRP initiator(Br-ini-Br) containing cyclopropenone-masked dibenzocyclooctyne group was used to prepare the linear PS with a cyclopropenone-masked dibenzocyclooctyne in the middle of the chain and bromo groups at both ends(Br-PS-Br). Then we used the single electron transfer-nitroxide radical coupling(SET-NRC) reaction to transfer the bromo end groups to azide groups(N_3-PS-N_3). After UV irradiation, the dibenzocyclooctyne group was quantitatively released, and intramolecularly reacted with alternative azide end group to produce the tadpole-shaped PS based on SPAAC reaction.

关键词：环加成反应叠氮基团紫外光诱导原子转移自由基聚合聚合物基蝌蚪应变紫外线照射

基于代谢工程与生物正交反应的病毒原位标记技术研究

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集成技术 2019年第3期8卷 1-9页

作者：王芳芳潘宏何华美马轶凡蔡林涛中国科学院深圳先进技术研究院深圳518055 中国科学院大学北京100049

示踪病毒在细胞内的感染路径对探究病毒的感染机制具有重要意义,病毒标记是实现病毒示踪的关键。针对目前病毒标记方法中存在的不足,该文提出了一种基于代谢工程的病毒原位生物正交标记技术。脂质/氨基酸/单糖的叠氮衍生物经细胞代谢将... 详细信息

示踪病毒在细胞内的感染路径对探究病毒的感染机制具有重要意义,病毒标记是实现病毒示踪的关键。针对目前病毒标记方法中存在的不足,该文提出了一种基于代谢工程的病毒原位生物正交标记技术。脂质/氨基酸/单糖的叠氮衍生物经细胞代谢将叠氮基团修饰在病毒表面,被修饰病毒粒子识别结合宿主细胞后与携带二苯基环辛炔(DBCO)的荧光探针经生物正交反应连接从而实现病毒标记。结果显示,叠氮基团在囊膜病毒和非囊膜病毒表面都有很好的修饰效果,并且在原位生物正交中携带二苯基环辛炔基团的荧光探针可快速捕捉到叠氮修饰的病毒粒子实现病毒标记。该标记方法不仅操作简单,而且适用于囊膜病毒与非囊膜病毒的标记。

关键词：原位生物正交代谢工程叠氮基团囊膜病毒非囊膜病毒

二叠氮二邻菲咯啉锰(II)配合物[Mn(N_3)_2(Phen)_2]的合成、晶体结构及热性能分析

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青岛科技大学学报（自然科学版） 2005年第4期26卷 296-299页

作者：栗春蕾于广水谢永超仝玉萍青岛科技大学配位化学研究所山东青岛266042 青岛科技大学高分子科学与工程学院山东青岛266042 青岛科技大学化学与分子工程学院山东青岛266042

合成了配合物[Mn(N3)2(Phen)2],并通过X-射线单晶衍射确定了其晶体结构。晶体结构属于三斜晶系,空间群为P1,晶胞参数为:a=0.963 06(19)nm,b=1.342 5(3)nm,c=1.692 9(3)nm;α=87.00(3)°,β=89.00(3)°,γ=86.00(3)°,Z=1。配合物[Mn(N3)2(Phen)2]的每个分子中,锰(II)离子采取六配位的变形八面体几何构型,每个锰原子分别与2个邻菲咯啉的氮原子及2个叠氮基团的氮原子形成配位键。热重分析显示标题化合物有较高的热稳定性。

关键词：锰配合物叠氮基团晶体结构热性能