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活性炭负载Pt-Ni双金属催化剂上甘油水溶液原位加氢反应性能

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高等学校化学学报 2016年第6期37卷 1140-1147页

作者：孔丹旎江涛张一颖曹发海华东理工大学大型工业反应器教育部工程研究中心上海200237

采用KBH4液相还原法制备了系列活性炭(AC)负载的Pt-M(M=Fe,Ni,Co,Zn,Cu)双金属催化剂,考察了该系列催化剂对甘油水溶液原位加氢制备1,2-丙二醇反应的催化性能.结果表明,当Pt负载量(质量分数)为2.0%,Pt/Ni质量比为1∶1时,在220℃和1.0 MP... 详细信息

采用KBH4液相还原法制备了系列活性炭(AC)负载的Pt-M(M=Fe,Ni,Co,Zn,Cu)双金属催化剂,考察了该系列催化剂对甘油水溶液原位加氢制备1,2-丙二醇反应的催化性能.结果表明,当Pt负载量(质量分数)为2.0%,Pt/Ni质量比为1∶1时,在220℃和1.0 MPa氮气压力下反应8 h,2%Pt-2%Ni/AC催化剂上甘油转化率和1,2-丙二醇选择性分别达到98.7%和60.5%;且在5次重复使用过程中,催化剂保持较高的稳定性.采用氮气物理吸附-脱附实验、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、选区电子衍射(SAED)及X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂的结构和形貌进行了表征.结果表明,粒径约为2 nm的纳米颗粒在活性炭载体上均匀分散,纳米粒子中金属多以还原态形式存在,Ni原子进入Pt晶格中形成的Pt-Ni物种使Pt与Ni之间表现出强相互作用力.通过比较Pt/AC,Ni/AC与Pt-Ni/AC双金属催化剂的催化性能,推断Pt能够促进甘油水溶液重整而Ni有利于氢解反应,Pt-Ni金属间协同作用是Pt-Ni/AC催化剂对甘油原位加氢反应具有优良催化性能的重要原因.

关键词：甘油水溶液原位加氢双金属催化剂液相还原 1 2-丙二醇

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苯甲酸甲酯气相原位加氢制苯甲醛

化工学报 2009年第8期60卷 1988-1996页

作者：周银娟潘国祥项益智卢春山张群峰马磊李小年浙江工业大学工业催化研究所绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310032

提出了苯甲酸甲酯气相原位加氢制苯甲醛的路线。在常压固定床反应器上研究了浸渍法制备的Cu-MnO/γ-Al2O3双功能催化剂催化苯甲酸甲酯气相原位加氢制苯甲醛的反应性能,考察了催化剂的组成、反应温度、进样速率、酯/醇/水摩尔比等因素对... 详细信息

提出了苯甲酸甲酯气相原位加氢制苯甲醛的路线。在常压固定床反应器上研究了浸渍法制备的Cu-MnO/γ-Al2O3双功能催化剂催化苯甲酸甲酯气相原位加氢制苯甲醛的反应性能,考察了催化剂的组成、反应温度、进样速率、酯/醇/水摩尔比等因素对苯甲酸甲酯转化率和苯甲醛选择性的影响。在优化的反应条件(苯甲酸甲酯/甲醇/水摩尔比为0.5/40/40、反应温度为420℃、进样速率为0.1ml·min-1)下,苯甲醛选择性可达到88.5%,苯甲酸甲酯的转化率为79.6%,且Cu-MnO/γ-Al2O3催化剂具有较好的稳定性。根据产物分布提出了苯甲酸甲酯原位加氢的反应机理。该反应体系不需要外部供应氢气,避免了氢气的生产和运输,简化了反应工艺。

关键词：苯甲酸甲酯原位加氢苯甲醛甲醇水蒸气重整制氢

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生物油酚类模型化合物原位加氢实验研究

太阳能学报 2015年第9期36卷 2047-2051页

作者：冯君锋蒋剑春徐俊明贺小亮夏海虹中国林业科学研究院林产化学工业研究所生物质化学利用国家工程实验室国家林业局林产化学工程重点开发实验室江苏省生物质能源与材料重点实验室南京210042 江苏强林生物能源材料有限公司溧阳213364

以Raney Ni为催化剂,对甲醇水相重整制氢与生物油酚类模型化合物的原位加氢反应进行研究,探究不同催化剂用量、反应时间和反应温度对苯酚原位加氢转化率和目标产物得率的影响,在最佳反应条件下对不同酚类的原位加氢进行考察。研究表明:... 详细信息

以Raney Ni为催化剂,对甲醇水相重整制氢与生物油酚类模型化合物的原位加氢反应进行研究,探究不同催化剂用量、反应时间和反应温度对苯酚原位加氢转化率和目标产物得率的影响,在最佳反应条件下对不同酚类的原位加氢进行考察。研究表明:反应温度为220℃,加热电压和搅拌速度一定,Raney Ni用量为1.5 g,反应7 h后,苯酚的转化率为91.64%,目标产物得率为84.09%。采用加氢耦合反应,生物油的酚类模型化合物转化率明显高于外部供氢的转化率,同时可简化液相催化氢化反应生产工艺,避免外部供氢存在的多种问题,为生物油的提质精炼提供新的研究思路与实验基础。

关键词：生物油 Raney Ni 原位加氢苯酚

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原位加氢在重油处理领域的应用概述

石油炼制与化工 2023年第10期54卷 17-21页

作者：曹勃于清泉徐松刘凯祥中国石化工程建设有限公司北京100101 中国石化催化剂有限公司

简要介绍了原位加氢(或称催化转移加氢)反应的原理,并综述了催化转移加氢反应在重油处理领域中的应用,特别是在供氢热裂化与临氢-供氢热裂化技术中的应用,并对相关专利的申请进行了分析,归纳简述了反应中所用供氢剂和催化剂对反应的影... 详细信息

简要介绍了原位加氢(或称催化转移加氢)反应的原理,并综述了催化转移加氢反应在重油处理领域中的应用,特别是在供氢热裂化与临氢-供氢热裂化技术中的应用,并对相关专利的申请进行了分析,归纳简述了反应中所用供氢剂和催化剂对反应的影响。该反应在重油处理领域的研究仍然较少,在供氢剂、催化剂及工艺流程的选择上未来还应进一步优化,以形成能够长周期运行的重油处理工艺,为我国炼油行业提供新的技术方案。

关键词：原位加氢催化转移加氢供氢剂重油

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原位加氢提升厌氧发酵产甲烷潜力的实验研究

原位加氢提升厌氧发酵产甲烷潜力的实验研究

作者：施付艳黑龙江省科学院

学位级别：硕士

甲烷作为一种重要的能源气体,在农业减污降碳,实现碳中和目标进程中起到了重要作用。本论文分别从厌氧发酵原料预处理和发酵过程中甲烷产量提升方法展开探究,采用木霉预处理及原位加氢的方式研究其对玉米秸秆厌氧发酵产甲烷的影响。通... 详细信息

甲烷作为一种重要的能源气体,在农业减污降碳,实现碳中和目标进程中起到了重要作用。本论文分别从厌氧发酵原料预处理和发酵过程中甲烷产量提升方法展开探究,采用木霉预处理及原位加氢的方式研究其对玉米秸秆厌氧发酵产甲烷的影响。通过研究取得的研究结果及结论如下:（1）探究了木霉预处理对玉米秸秆厌氧发酵产甲烷性能的影响。结果表明,木霉最佳预处理条件为:预处理温度36℃,初始料液比1:1,预处理时间2 d。在此预处理条件下,还原糖产量为27.66 mg·g,最大日产甲烷量为34.58 m L·gTS,累积产甲烷量为112.20 m L·gTS,较未处理组提高了1.36倍。说明木霉预处理可有效提升玉米秸秆厌氧发酵的产甲烷潜力。（2）研究了加氢时长、加氢量及加氢频率对厌氧发酵产气性能的影响。结果表明,最佳加氢条件为:加氢量为60 m L·d,加氢时长为13 min·次,加氢频率为3次·d。在此条件下,日产甲烷量最高为37.05 m L·gTS,累积产甲烷量为154.76 m L·gTS,较未加氢对照组提升了19.81%,实现了甲烷产量的增加,同时降低了沼气中二氧化碳的含量。（3）分析了原位加氢组厌氧发酵不同阶段的微生物群落结构和菌群多样性。结果表明,通入氢气后,主要优势菌群为厚壁菌门（Firmicutes）、拟杆菌门（Bacteroidetes）、广古菌门（Euryarchaeota）。产甲烷古菌以甲烷丝状菌属（Methanothrix）、甲烷袋状菌属（Methanoculleus）、甲烷八叠球菌（Methanosarcina）和甲烷短杆菌属（Methanobrevibacter）为主。外源氢气的通入促进了Methanosarcina和甲烷拟杆菌属（Methanobacterium）等产甲烷古菌的生长繁殖,促进了以H和CO为底物的食氢产甲烷菌的产甲烷代谢途径,从而提高了甲烷得率。

关键词：厌氧发酵原位加氢木霉预处理微生物多样性

Pd/Al_(2)O_(3)催化双环戊二烯原位加氢反应研究

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石油炼制与化工 2023年第6期54卷 1-6页

作者：伏朝林赵杰陶志平舒兴田中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

以Pd/Al_(2)O_(3)为催化剂,以甲酸替代H_(2)作为供氢试剂,进行双环戊二烯(DCPD)两步加氢反应,制备用于高密度喷气燃料和精细化学品生产的桥式四氢双环戊二烯。该过程避免了使用H 2时所存在的高压、易燃易爆风险以及对设备的高要求,在普... 详细信息

以Pd/Al_(2)O_(3)为催化剂,以甲酸替代H_(2)作为供氢试剂,进行双环戊二烯(DCPD)两步加氢反应,制备用于高密度喷气燃料和精细化学品生产的桥式四氢双环戊二烯。该过程避免了使用H 2时所存在的高压、易燃易爆风险以及对设备的高要求,在普通容器中即可完成。试验中考察了甲酸加入方式、反应时间、反应温度、反应溶剂、底物浓度对反应的影响,结果发现,分步平均加入甲酸有利于四氢双环戊二烯的生成,在160℃下,经过10 h反应,收率可达98%。在异丙醇、乙醇或四氢呋喃溶剂中,DCPD质量分数为40%~60%时,更有利于四氢双环戊二烯的生成。同时,考察了催化剂的稳定性,发现经过5次循环使用后,催化剂依然能够保持较好的催化活性,有利于DCPD原位加氢反应的进一步放大。

关键词：供氢试剂甲酸双环戊二烯四氢双环戊二烯原位加氢

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水煤气变换反应用于原位加氢研究进展

石油化工 2021年第4期50卷 368-373页

作者：胡元冲秦康田旺侯朝鹏李明丰中国石化石油化工科学研究院北京100083

综述了近年来水煤气变换反应及其应用于模型化合物、馏分油、重油和油砂沥青原位加氢过程的研究进展。重点介绍了水煤气变换反应机理、模型化合物原位加氢反应网络及动力学、原位氢与外源氢活性对比。分析总结了原位氢活性来源、原位加... 详细信息

综述了近年来水煤气变换反应及其应用于模型化合物、馏分油、重油和油砂沥青原位加氢过程的研究进展。重点介绍了水煤气变换反应机理、模型化合物原位加氢反应网络及动力学、原位氢与外源氢活性对比。分析总结了原位氢活性来源、原位加氢相比传统加氢的优势。并对水煤气变换反应用于原位加氢过程的发展前景进行了分析,未来原位加氢反应在油品加氢、重油改质方面的应用会更加广泛。

关键词：水煤气变换原位加氢活化氢重油改质

木质素降解模型化合物愈创木酚及苯酚原位加氢制备环己醇

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燃料化学学报 2013年第4期41卷 443-448页

作者：于玉肖徐莹王铁军马隆龙张琦张兴华张雪中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室广东广州510640 中国科学院大学北京100049

以Raney Ni为催化剂,研究了甲醇水相重整制氢与木质素降解模型化合物愈创木酚/苯酚加氢的耦合反应。考察了反应前冷压、反应温度、反应时间、物料配比等条件对木质素降解模型化合物原位加氢反应性能的影响,并对影响机制进行了讨论。结... 详细信息

以Raney Ni为催化剂,研究了甲醇水相重整制氢与木质素降解模型化合物愈创木酚/苯酚加氢的耦合反应。考察了反应前冷压、反应温度、反应时间、物料配比等条件对木质素降解模型化合物原位加氢反应性能的影响,并对影响机制进行了讨论。结果表明,在反应温度为220℃、反应前冷压0 MPa(表压)、物料比水/甲醇/模型化合物为20∶5∶0.8的条件下,反应7 h后愈创木酚转化率与环己醇选择性分别达99.00%和93.74%,反应12 h后苯酚的转化率与环己醇选择性分别达90.50%和99.29%。采用原位加氢反应,木质素降解的酚类模型化合物转化率和选择性明显优于外部供氢反应的转化率和选择性,同时,避免了外部供氢反应存在的氢气制备、储存、传输及加氢条件苛刻等问题,为木质素解聚产物制备化工品提供了新思路与实验基础。

关键词：愈创木酚苯酚 Raney Ni 原位加氢环己醇

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糠醛液相原位加氢反应的热力学适配性分析

天然气化工—C1化学与化工 2022年第1期47卷 94-99页

作者：陈硕刘利平韩顺创方书起郑州大学机械与动力工程学院河南郑州450001

糠醛加氢脱氧可以转化为2-甲基呋喃等高值化学品。基于吉布斯自由能最小化原理,选取甲醇、乙醇为供氢剂,应用Aspen Plus软件对"醇-水-糠醛"液相原位加氢体系进行了热力学计算,以分析供氢反应与加氢反应热力学上的适配性。结果表明:制氢... 详细信息

糠醛加氢脱氧可以转化为2-甲基呋喃等高值化学品。基于吉布斯自由能最小化原理,选取甲醇、乙醇为供氢剂,应用Aspen Plus软件对"醇-水-糠醛"液相原位加氢体系进行了热力学计算,以分析供氢反应与加氢反应热力学上的适配性。结果表明:制氢反应的适宜温度在500 K以上,而加氢反应更适合在低温下进行;甲醇作为供氢剂与糠醛液相原位加氢有好的适配性。分析反应条件对糠醛液相原位加氢平衡产物的影响发现,反应温度、压力及供氢剂用量都对产物分布有一定的影响,其中当原位供氢不足时易发生糠醛脱羰生成呋喃反应,供氢充足时糠醛加氢的主要产物为2-甲基呋喃和2-甲基四氢呋喃。

关键词：糠醛原位加氢制氢热力学

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