检索结果-南通市图书馆

作者：刘宝磊苏州大学

学位级别：硕士

单一分子量高分子是探究高分子结构与性能关系的理想模型,使得化学家能够准确地理解、预测最终调控高分子材料的性能。最近,单一分子量高分子已经在材料和生物科学领域显示出独特的功能。单一分子量高分子的合成依赖于高效的有机化学反... 详细信息

单一分子量高分子是探究高分子结构与性能关系的理想模型,使得化学家能够准确地理解、预测最终调控高分子材料的性能。最近,单一分子量高分子已经在材料和生物科学领域显示出独特的功能。单一分子量高分子的合成依赖于高效的有机化学反应和合成策略(例如迭代逐步增长和迭代指数增长)。多样化的高效化学反应增加了高分子链的结构多样性。同时,为满足不同类型功能高分子的构建需求,绿色、高效、温和的单一分子量高分子合成方法是该领域的重要科学问题。本论文围绕这一科学问题,主要开展了以下两个方面的工作:(1)基于巯基-马来酰亚胺迈克尔加成点击反应,发展了高效、无金属催化且条件温和的含酯基团的单一分子量高分子的精准合成新方法,初步探究了单一分子量高分子的降解性能;(2)利用该高效合成方法,进一步构建了序列精确的单一分子量高分子,并将其作为高效合成(信息写入)和简易测序(信息读取)的数字高分子。具体研究内容如下:(1)巯基-马来酰亚胺迈克尔加成是一种绿色、高效、无金属催化的点击反应。本文将溴基团作为巯基的前体基团,在硫脲和焦亚硫酸钠作用下产生巯基,并结合呋喃-马来酰亚胺逆Diels-Alder反应以及巯基-马来酰亚胺迈克尔加成点击反应构建了单一分子量高分子的合成新方法。通过迭代指数增长策略高效地合成了最高重复单元数为63,分子量达17480.0 Da的单一分子量高分子。核磁共振氢谱、基质辅助激光解析离子化飞行时间质谱和尺寸排阻色谱证明了系列单一分子量高分子的结构正确性和纯度。跟本论文课题组先前的工作相比,新的合成方法条件更加温和,对大多数功能基团有较好的耐受性,弥补了无法在单体中引入酸敏感基团的不足。此外,论文还初步探讨了八聚体和十六聚体的降解性能,明确了分子量对降解性能的影响。(2)利用以上发展的高效合成路线,进一步构建得到了序列精确的单一分子量高分子。结合计算机模拟辅助结构设计,将其作为分子级信息存储载体,即数字高分子。该数字高分子含有多个有利于串联质谱测序(信息读取)的因素:第一,数字高分子链的其中一个末端基团为溴原子。由于溴元素的特征同位素信号,可以作为测序标签;第二,重复单元中的酯键增强了与钠离子的结合能力,可以提高碎片分子的信号强度;第三,琥珀酰亚胺硫醚氧化为琥珀酰亚胺亚砜后引起键能的显著降低,能够提高串联质谱中共价键断裂的选择性。因此,本论文首先设计合成了含有不同碳原子个数的两种单体,分别将其定义为0-bit和1-bit。通过迭代次序增长高效地合成了数字高分子。随后将琥珀酰亚胺硫醚结构中的硫原子分别氧化为亚砜和砜,对其进行串联质谱测序。结果表明,含亚砜结构的高分子呈现清晰可预测的串联质谱测试结果,在溴标签的帮助下能够实现快速简单的测序(信息读取),是一种有潜在前景的数字高分子。

关键词：单一分子量高分子巯基-马来酰亚胺化学数字高分子串联质谱同位素标签

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单一分子量含氟嵌段共聚物的本体及薄膜自组装研究

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高分子学报 2024年第2期55卷 142-152页

作者：吴海兵蒋胜喜谭睿刘雨欣董学会张正彪苏州大学材料与化学化工学部苏州215123 华南理工大学前沿软物质学院广州510640

嵌段共聚物导向自组装作为一种自下而上的图案化工艺,受到工业界和学术界的广泛关注.然而,导向自组装中缺陷率与分子参数之间的关系研究尚不清晰.本文工作基于模块化合成策略,利用迭代指数增长法并结合巯基-双键的点击反应成功制备了高... 详细信息

嵌段共聚物导向自组装作为一种自下而上的图案化工艺,受到工业界和学术界的广泛关注.然而,导向自组装中缺陷率与分子参数之间的关系研究尚不清晰.本文工作基于模块化合成策略,利用迭代指数增长法并结合巯基-双键的点击反应成功制备了高χ低N的单一分子量含氟聚酯嵌段共聚物(oLAn-FPOSS).单一分子量特征可以排除多分散性对自组装行为的影响.本体自组装研究表明聚酯嵌段和含氟嵌段具有强相分离驱动力,可以形成特征尺寸小于10 nm的六方柱状相结构(HEX).在薄膜自组装中,嵌段共聚物经过简单的热退火可以在硅片表面形成平行基底排布的柱状纳米图案.此外,通过对比研究不同链长单一分子量嵌段共聚物的薄膜组装行为,发现随着嵌段共聚物链长的增长薄膜组装图形缺陷率明显下降,初步揭示了薄膜自组装过程中缺陷形成对嵌段共聚物链长的依赖性.

关键词：单一分子量高分子导向自组装含氟嵌段共聚物本体及薄膜自组装光刻

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单一分子量γ-丁内酯齐聚物的合成及其结晶行为研究

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高分子学报 2022年第9期53卷 1131-1141页

作者：冯澳段素华曹晓环谭睿黄智豪张晓华张正彪苏州大学材料与化学化工学部苏州215123 苏州大学软凝聚态物理及交叉研究中心苏州215006 苏州大学物理科学与技术学院苏州215006

聚γ-丁内酯作为一种真正意义上可以实现“单体—聚合物—单体”的可循环聚酯种类,其结构性能的精准研究引起了广泛的兴趣.本文从生物基原料丁内酯和丁二酸酐出发,通过迭代指数级增长策略结合高效的酯化条件,合成了一系列单一分子量γ-... 详细信息

聚γ-丁内酯作为一种真正意义上可以实现“单体—聚合物—单体”的可循环聚酯种类,其结构性能的精准研究引起了广泛的兴趣.本文从生物基原料丁内酯和丁二酸酐出发,通过迭代指数级增长策略结合高效的酯化条件,合成了一系列单一分子量γ-丁内酯齐聚物,其结构经过了核磁共振氢谱,凝胶渗透色谱和大分子质谱的严格表征,并研究了这些单一分子量γ-丁内酯齐聚物的结晶行为.结果表明,单一分子量γ-丁内酯齐聚物的熔融温度随分子量的增加而升高,而多分散样品的熔融温度与分子量近似的单一分子量γ-丁内酯齐聚物相似.在相同结晶温度下,分子量越高,成核速率和球晶生长速率越大,结晶越快.多分散样品的结晶行为主要受高分子量组分的影响.

关键词：单一分子量高分子 γ-丁内酯齐聚物迭代指数及增长结晶行为

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