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泰乐菌素与恩诺沙星在塿土中的竞争吸附机制研究

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泰乐菌素与恩诺沙星在塿土中的竞争吸附机制研究

作者：贾占蓉兰州交通大学

学位级别：硕士

泰乐菌素（TYL）和恩诺沙星（ENR）作为兽药抗生素被广泛应用,可以通过动物粪便、废水灌溉和医疗废水等多种方式进入环境中从而对环境和人体健康产生潜在危害。为了更好的了解这些新污染物在土壤的相互作用及环境行为,采用批平衡实验法... 详细信息

泰乐菌素（TYL）和恩诺沙星（ENR）作为兽药抗生素被广泛应用,可以通过动物粪便、废水灌溉和医疗废水等多种方式进入环境中从而对环境和人体健康产生潜在危害。为了更好的了解这些新污染物在土壤的相互作用及环境行为,采用批平衡实验法,分别考察了ENR和TYL单吸附体系在塿土上的吸附/解吸特性以及两种抗生素共存时的吸附行为,探究了不同影响因素（初始浓度、温度、p H值、离子类型和强度）对吸附行为的影响,并借助红外光谱表征了吸附前后塿土的结构特征,进而得出塿土吸附TYL和ENR的影响机制。主要研究结果如下:1.研究了泰乐菌素（TYL）在塿土上吸附/解吸特性及溶液p H值和离子类型及强度的影响作用。TYL的吸附动力学符合准二级动力学方程,吸附过程涉及化学吸附且有多个速率控制步骤。TYL初始浓度的增加会增大其吸附量。TYL的等温吸附过程用Langmuir方程描述最佳,属于单分子层吸附。热力学分析显示TYL在塿土中的吸附是一个自发放热反应,为物理吸附。在解吸过程中低浓度下存在解吸滞后现象,高浓度下解吸滞后现象不明显（HI≈0.7）,这与TYL分子量大、极性大有关。TYL的饱和吸附量随着溶液p H值的增加而降低,酸性条件下有利于TYL的吸附,其吸附受阳离子交换作用与疏水分配作用主导。不同阳离子的存在会促进TYL的吸附,随着离子强度和所带电荷的升高,促进作用越小。其中NH浓度越大,对TYL吸附促进作用越大,可能与NH水解使体系呈酸性有关;Mg对TYL的吸附有抑制作用,与其离子半径和电负性相关。2.对ENR在塿土上的吸附/解吸进行了研究,并探讨了不同溶液p H值和离子类型及强度的影响作用。ENR在塿土上的吸附动力学和吸附等温线过程分别符合准二级动力学方程和Freundlich方程,是一个自发的放热反应且系统的有序性增加,吸附过程为物理吸附。ENR吸附量远大于解吸量,说明存在明显的解吸滞后现象。ENR中的羧基和哌嗪基会因p H值的不同而发生电离,所以ENR在酸性条件下更利于吸附。不同阳离子存在时,随着离子强度从0.01M增加到0.1M,ENR吸附量逐渐降低,但整体表现为促进作用,高浓度时Ca和Mg均表现为抑制作用。研究表明ENR在塿土中的吸附主要受阳离子交换、静电作用、氢键和疏水等作用机制共同决定。3.考察TYL和ENR共存时在塿土上的吸附发现,两种抗生素共存时,TYL对ENR的吸附有促进作用,表现为协同吸附,归因于TYL起到类似“有机质”的作用,随着添加TYL浓度的增加,促进量越少,是由于TYL的浓度越高,则体系中TYL-ENR的化合物浓度增大,和TYL共同抢占ENR在土壤表面的吸附位点的能力就越强,而且形成的大分子化合物会产生极强的空间位阻。用准二级动力学方程和Freundlich方程对其动力学和等温线过程描述更好,p H值和离子类型及强度对其吸附与单一体系ENR吸附表现为一致,仅吸附量整体增加。4.两种抗生素共存时,ENR能够显著增强TYL在塿土中的吸附,随着添加ENR浓度为（2,10和18mg/L）时,TYL的吸附量分别增加了88%,68%和45%。ENR的存在下TYL的吸附量在25℃时最大,这与单一TYL吸附体系有差别;p H值的改变对TYL的吸附（TYL和ENR共存体系下）有很大的影响,随着pH值的增加,吸附量先增加后减小,但整体表现为碱性条件下有利于吸附,表面络合作用可能为主导作用;不同浓度Ca从0.01M增加到0.1M,TYL的吸附量（共存体系下）呈先上升后下降的趋势,不同类型离子对TYL（共存体系）的吸附量表现为NH>K>Ca>control>Mg。TYL和ENR共存时,吸附作用主要受氢键、表面络合、疏水和化学反应等作用共同控制。本研究中ENR和低浓度的TYL会因其解吸滞后性会长期滞留于土壤中,土壤环境会有潜在的风险。而高浓度的TYL解吸滞后现象不明显,仅有少量留存于土壤中,通过淋溶作用使其进入地表水、地下水,从而使水环境造成污染。而两种抗生素共存能促进土壤的吸附,可能会使其流动性变小,降低污染地下水的风险。

关键词：塿土泰乐菌素恩诺沙星协同吸附

高铁酸钾活化生物质炭同步吸附去除水中铜离子和磺胺嘧啶的研究

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高铁酸钾活化生物质炭同步吸附去除水中铜离子和磺胺嘧啶的研究

作者：颜洁茹南京农业大学

学位级别：硕士

在实际水体中,有机污染物和重金属离子通常同时存在（比如畜禽养殖废水）,这会给传统的吸附工艺带来挑战。在复合污染体系中,金属离子和有机物之间的相互作用会改变其物理化学性质,从而导致吸附效率和机理均不同于单一污染物。在本研究... 详细信息

在实际水体中,有机污染物和重金属离子通常同时存在（比如畜禽养殖废水）,这会给传统的吸附工艺带来挑战。在复合污染体系中,金属离子和有机物之间的相互作用会改变其物理化学性质,从而导致吸附效率和机理均不同于单一污染物。在本研究中,以小麦秸秆为生物质原料,高铁酸钾（KFe O）为活化剂制备铁改性生物质炭（Fe-BC）,并以铜离子(Cu,代表无机重金属)与磺胺嘧啶（SDZ,代表有机污染物）为目标污染物,在单一污染体系和二元复合污染体系中深入开展吸附行为和机理研究:由SEM-EDS、XRD、FT-IR、VSM等表征结果可知,KFe O改性不仅扩大了生物质炭的比表面积,而且成功地将铁氧化物纳米颗粒（FeO和α-Fe）负载到生物质炭的表面,从而实现了Fe-BC在外加磁场作用下的快速固液分离。因此,Fe-BC对Cu和SDZ的吸附能力优于原始生物质炭（BC）。其中,在700℃热解温度下制备得到的Fe-BC的吸附性能最为优越。在单一污染体系中,伪二级动力学模型均可较好描述Cu和SDZ的吸附过程,而Fe-BC对Cu和SDZ的吸附等温线数据则分别符合Langmuir和Freundlich吸附等温模型。当温度为298 K时,通过Langmuir模型计算出Fe-BC对Cu和SDZ的最大吸附量分别为46.85 mg g和45.43 mg g。综合分析溶液p H值、离子强度对吸附量的影响以及吸附前后Fe-BC的FT-IR、XPS图谱,Fe-BC与吸附质Cu之间的吸附作用主要有孔隙填充、表面络合作用和静电相互作用;而SDZ的去除主要依靠孔隙填充、π-π电子供体-受体（π-πEDA）作用、氢键和静电相互作用。在二元复合污染体系中,Fe-BC对Cu和SDZ的吸附量均增加,表明存在协同效应,这可能归因于Cu和SDZ之间的相互络合作用和桥联作用。由密度泛函理论（DFT）计算可知,当Cu和SDZ共存时,Cu最可能与SDZ上的磺酰胺基进行配位,形成[Cu-SDZ]络合物,且Fe-BC与[Cu-SDZ]络合物之间的吸附亲和力要大于单一的SDZ或Cu。吸附到Fe-BC上的Cu还可以通过桥联作用吸附SDZ,形成[Fe-BC-Cu-SDZ]三元复合物,从而导致吸附量增加。此外,负载的铁氧化物颗粒可以作为物理屏障来分离Cu和SDZ的吸附,从而抑制竞争吸附。由于表面吸附位点被占据,Fe-BC重复使用3次后对Cu和SDZ的去除率有所下降。值得注意的是,Fe离子溶出浓度较低(吸附柱实验发现,Cu和SDZ在单一污染体系中分别在571.60 BV（Bed Volume,BV）和3572.06 BV时穿透,而在二元复合污染体系中,Cu和SDZ达到穿透时出水分别为635.73 BV和4846.26 BV。由此可见,Fe-BC吸附柱对二元复合污染物(Cu和SDZ)的去除效果优于单一的Cu或SDZ,且Thomas模型和Clark模型均可较好地描述Cu和SDZ的吸附过程。这些结果证明了Fe-BC在协同吸附Cu和SDZ方面的应用潜力,为复合污染体系的修复提供了一种经济有效的方法。

关键词：抗生素重金属生物质炭协同吸附络合

琼脂糖包膜活性炭的制备及内毒素吸附剂的研制

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琼脂糖包膜活性炭的制备及内毒素吸附剂的研制

作者：张建立大连理工大学

学位级别：硕士

内毒素能够引起多种生物学效应,最典型的是引发内毒素血症的发生,此时,大量的内毒素作用于机体的巨噬细胞、中性粒细胞、内皮细胞、血小板,以及补体系统和凝血系统等,造成功能紊乱而导致微循环障碍,导致病人休克,严重患者可发展成多脏... 详细信息

内毒素能够引起多种生物学效应,最典型的是引发内毒素血症的发生,此时,大量的内毒素作用于机体的巨噬细胞、中性粒细胞、内皮细胞、血小板,以及补体系统和凝血系统等,造成功能紊乱而导致微循环障碍,导致病人休克,严重患者可发展成多脏器功能衰竭甚至死亡的发生。因此,研制能够有效去除内毒素的吸附剂至关重要。本论文利用琼脂糖对活性炭进行了包膜处理,随后进一步偶联功能性配基,合成了具有协同吸附能力的内毒素吸附剂,并对吸附剂的合成进行了优化,随后对吸附剂的吸附机理进行了研究。实验结果表明： (1)反相悬浮制备琼脂糖包膜活性炭时,搅拌转速为600rpm、水相油相比为1：3.5、分散剂浓度为6%及分散剂HLB值为6.5,此时反应体系最为稳定,成膜反应能够顺利进行。 (2)琼脂糖浓度用量为4%-6%(m/v)时,活性炭表面的包膜厚度适中。环氧氯丙烷用量为0.39：1(v/m)时,所合成的交联琼脂糖包膜活性炭能耐受湿热灭菌。 (3)选择以聚赖氨酸为间隔臂,继续偶联赖氨酸的吸附剂进行后续实验的吸附剂优化及性能评价。当赖氨酸偶联密度为55μmol/mL时,吸附剂对初浓度为3.43EU/mL的内毒素血清溶液的内毒素吸附容量为38.06EU/g,去除率可达55.4%。 (4)吸附剂与内毒素之间的静电作用随着离子强度的增加而逐渐减弱;随pH的增加,吸附剂与内毒素分子之间的静电作用逐渐减弱;温度越高,分子布朗运动越快,内毒素分子与吸附剂配基碰撞的概率越高,对吸附越有利。 (5)在Tris-HCl缓冲体系中,吸附剂对内毒素的吸附可在60min左右达到吸附平衡,符合二级动力学方程。等温吸附过程符合Freundlich等温吸附模型,饱和吸附量大于2200-EU/g。 (6)综合考虑吸附容量和去除率两方面的原因,吸附剂用量和血清溶液的质量体积比值在1：20时为宜。 (7)在血清体系中的内毒素静态吸附实验表明,即使此种吸附剂在血清中对内毒素的去除率仅为46%,但是相比其他吸附剂,此种吸附剂仍具有价格低廉的优势,并且此种吸附剂具有协同吸附炎症因子等中小毒素分子的作用,这是其他吸附剂不可比拟的一大优点。

关键词：内毒素吸附剂活性炭协同吸附选择性

改性硅胶对金属盐阳、阴离子的同时吸附及抗菌性能的研究

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改性硅胶对金属盐阳、阴离子的同时吸附及抗菌性能的研究

作者：刘青武汉纺织大学

学位级别：硕士

本文以硅胶为基质,通过对其进行氨基修饰并与5-溴水杨醛及其衍生物反应得到负载席夫碱配体的改性硅胶吸附剂SG-H2L1、SG-H2L2和SG-H2L3,并用其吸附模拟废水中的金属离子和阴离子。通过FT-IR、SEM、BET、EPR、TGA等进行了表征分析,研究... 详细信息

本文以硅胶为基质,通过对其进行氨基修饰并与5-溴水杨醛及其衍生物反应得到负载席夫碱配体的改性硅胶吸附剂SG-H2L1、SG-H2L2和SG-H2L3,并用其吸附模拟废水中的金属离子和阴离子。通过FT-IR、SEM、BET、EPR、TGA等进行了表征分析,研究了三种吸附剂对金属盐溶液中阳离子和阴离子的吸附行为。金属阳离子和阴离子的吸附量分别由电感耦合等离子发生光谱仪（ICP）和离子色谱仪（ICS）测定。通过pH值、温度、不同的阳离子和阴离子竞争吸附等因素来探究吸附剂对金属离子和阴离子的吸附性能。对于改性硅胶的抑菌研究,本文制备了三种硅胶负载季铵盐的抗菌剂SG-QA8、SG-QA12和SG-QA16。采用FT-IR、EA、TGA、XPS等对改性硅胶抗菌剂进行了分析表征。SG-QA8、SG-QA112和SG-QA16对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的抗菌实验采用平板计数法进行研究。上述研究得出以下结论:（1）SG-H2L3对金属离子和阴离子的吸附量大于SG-H2L1、SG-H2L2,说明SG-H2L3对金属离子和阴离子的吸附具有协同作用;当Cu2+、Ni2+、Mn2+、Co2+和Cd2+这五种金属阳离子同时存在时,吸附剂SG-H2LI、SG-H2L2、SG-H2L3及其前驱体SG-NH-NH2均只对Cu2+有吸附;当SO42-、Cl-和NO3-三种阴离子同时存在下,吸附剂SG-H2L1、SG-H2L2、SG-H2L3 及其前驱体 SG-NH-NH2 均只对 SO42-和 NO3-有吸附能力,并且吸附能力为SO42-＞NO3-;SG-H2L3对Cu2+和SO42-的吸附的吸附行为符合Langmuir等温方程和准二级动力学模型,最大吸附量分别为54.14mg/g和75.13mg/g;热力学结果表明,SG-H2L3对Cu2+和SO42-的吸附过程是一个自发的吸热过程。（2）经过氨基修饰的硅胶SG-（NH）2-NH2对大肠杆菌和葡萄球菌均无抗菌性;SG-QA8、SG-QA12、SG-QA16三种抗菌剂对葡萄球菌的抗菌性均强于大肠杆菌;三种抗菌剂对大肠杆菌和葡萄球菌抗菌性强弱顺序为SG-QA16＞SG-QA12＞SG-QA8;当加入0.4mL（1×108CFU/mL）大肠杆菌时,SG-QA8、SG-QA12、SG-QA16的最低抑菌浓度分别为 20mg/mL、16mg/mL、12mg/mL;当加入 0.5mL（8.5×108CFU/mL）金黄色葡萄球菌时,SG-QA8、SG-QA12、SG-QA16的最低抑菌浓度分别为 2.4mg/mL、1 mg/mL、0.8 mg/mL。

关键词：硅胶席夫碱协同吸附重金属离子抑菌季铵盐

铜基纳米结构的界面调控与二氧化碳还原性能的研究

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铜基纳米结构的界面调控与二氧化碳还原性能的研究

作者：王胜楠北京化工大学

学位级别：硕士

全球CO2浓度预计在2030年达到峰值从而导致“温室效应”日益加重,气候变化问题凸显,电化学催化CO2还原为碳氢化合物、醇类等高能量密度产物,是实现人工碳循环的重要环节也是缓解化石燃料枯竭、减轻“温室效应”的重要途径。铜是目前唯... 详细信息

全球CO2浓度预计在2030年达到峰值从而导致“温室效应”日益加重,气候变化问题凸显,电化学催化CO2还原为碳氢化合物、醇类等高能量密度产物,是实现人工碳循环的重要环节也是缓解化石燃料枯竭、减轻“温室效应”的重要途径。铜是目前唯一可以将CO2还原为C2+产物的金属,对铜基化合物的调控主要集中在形貌、尺寸、晶面以及价态等方面,但是对其产生C2+产物的催化机制还没有清晰的解释。如何深入了解铜基催化剂上CO2还原的反应机理,设计和构筑高效的催化剂以及解决气体扩散问题,对于提升电催化CO2还原产物选择性至关重要。基于此,本课题致力于铜基催化剂的设计及反应路径的研究,主要探究了两个方面的内容,一方面是催化剂的界面构筑和调控;另一方面是界面处中间体吸附方式的有效调控。具体研究内容如下:(1)通过方波电位法将Cu2O表面原位构筑丰富的Cu2O/Cu界面,提升了 C2+产物尤其是乙烯的选择性。针对铜基催化剂反应机理不清晰,产物选择性差的问题,利用催化剂表面Cu+与CuO的界面协同作用,*CO中间体分别吸附在不同价态的铜上,实现对反应中间体的选择性调控,降低C-C耦合的反应能垒,促进H2O分子裂解产生活性H质子,表现出优异的C2+产物的选择性。(2)通过方波电位法将Cu3N表面原位构筑丰富的Cu3N/Cu界面,提升了 C2+产物尤其是乙烯的选择性。针对一价铜在反应过程中稳定性较差的问题,引入氮元素提升一价铜的稳定性,因为氮原子易于得到电子,使得铜原子在电解过程中维持高价态而稳定,同时利用催化剂表面带正电的铜与零价铜的界面协同作用,实现对反应中间体的选择性调控。(3)高温煅烧使得碱式碳酸铜在CO2氛围诱导下原位分解,构筑成具有高价态界面的Cu2(OH)2CO3/CuO催化剂,将产物的选择性从乙烯改变为乙醇。在原料气的氛围下合成,有利于CO2气体在催化剂表面的吸附,为反应提供了充足的CO2供应,且改变了 Cu-Cu的原子间距,产生了更多的碱性位点,提高了乙醇产物的竞争力。

关键词：二氧化碳还原铜基催化剂结构设计界面调控协同吸附气体扩散

功能化聚芳醚型共价有机骨架的制备及其对水中重金属的去除研究

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功能化聚芳醚型共价有机骨架的制备及其对水中重金属的去除研究

作者：朱若萌烟台大学

学位级别：硕士

共价有机骨架(Covalent organic framework,COF)材料是一种新型的晶态有机多孔材料,因其具有较高的孔隙率,高度有序且可设计的结构,易功能化等特点,在重金属吸附领域有很好的应用前景。本文面向不同的重金属离子,将一种聚芳醚型COF材料(... 详细信息

共价有机骨架(Covalent organic framework,COF)材料是一种新型的晶态有机多孔材料,因其具有较高的孔隙率,高度有序且可设计的结构,易功能化等特点,在重金属吸附领域有很好的应用前景。本文面向不同的重金属离子,将一种聚芳醚型COF材料(JUC-505)作为基体材料,通过接枝修饰特异性的功能基团,得到不同的重金属吸附剂。这是基于JUC-505的以下特征:首先,AA堆积的二维层状结构,使其拥有开放的一维大孔,为重金属离子的运输与交换提供了足够的空间;其次,聚芳醚型COFs的高度稳定性,使其能够在苛刻环境下进行的功能化以及吸附过程中保持结构和性能的稳定;再次,骨架上的氰基(-CN)是活性位点,易实现功能化;最后,亦是区别于其他COFs最重要的特点,JUC-505骨架上丰富的原位氧原子,可以通过氢键与相邻的功能基团形成协同作用,增强吸附位点与重金属水合离子的相互作用力。基于以上考虑,将羧基(-COOH)功能化的JUC-505-COOH用于水体中的镉离子Cd与铅离子Pb的去除;将JUC-505-COOH和偕胺肟基(-AO)修饰的JUC-505-AO用于铀酰离子UO的吸附和富集。具体工作如下:(1)将合成的JUC-505作为前体材料,分别修饰-COOH和-AO,得到JUC-505-COOH和JUC-505-AO。功能化后的材料保持了与JUC-505相似的高结晶度和骨架结构;但JUC-505-COOH的层间距从3.44(?)增至3.48(?);JUC-505-AO的平面结构略有扭曲,层间距从3.44(?)增至3.56(?)。由于-COOH和-AO基的引入,JUC-505-COOH和JUC-505-AO的BET比表面积对比JUC-505有所降低,三者分别为380m·g,330 m·g和705 m·g。系统研究了三种材料的在水、酸(HCl,5 M)、碱(Na OH,5 M)以及海水中的稳定性,在水和HCl溶液浸泡30天后,以及海水浸泡14天后,三种材料依然保持较好的结晶度。相比之下,三种材料在碱性条件下稳定性均略差一些,尽管如此,它们在Na OH溶液浸泡7天后,仍可保持较好的结晶度。(2)将JUC-505-COOH用于在水溶液中Cd和Pb的去除。JUC-505-COOH对Cd和Pb的吸附容量分别高达504 mg·g和559 mg·g;在初始浓度为100 mg·L时,表现出快速的吸附动力学,均可在5分钟内达到吸附平衡。水环境中常见干扰离子(NO,SO,Na,Ca,Mg)几乎不影响JUC-505-COOH对Pb的吸附,浓度高至50倍时,Pb去除效率仍可高达99%以上;而二价阳离子(Ca,Mg)对Cd的去除有相对较大的影响,10倍浓度的Ca,Mg共存时,Cd的去除率为83.72%-84.83%,50倍浓度时,去除效率降低至68.13%-73.58%。JUC-505-COOH具有良好的再生能力,六次吸脱附循环后,对Cd和Pb的去除率仍可保持在80%-90%。此外,为了揭示JUC-505-COOH的重金属离子吸附机制,以Cd为例,通过DFT计算得到最稳定的理论吸附模型为六水合镉离子(Cd·6HO)的单齿配位模式,结合能低至-5.42 e V;同时,Cd·6HO与JUC-505骨架上的O原子之间形成氢键,这种弱相互作用与-COOH对Cd的配位作用形成协同效应,为JUC-505-COOH对重金属离子的吸附提供驱动力。(3)JUC-505-AO和JUC-505-COOH对水环境中UO去除以及海水中UO富集的研究。JUC-505-COOH和JUC-505-AO对UO的吸附容量分别为464 mg·g和395 mg·g。此外,由于功能基团不同,两种吸附剂表现出了不同的吸附特点。在酸性条件下,JUC-505-COOH的UO吸附能力更强,在p H=3时,其去除率高达77.4%。因此,JUC-505-COOH是铀污染水体修复材料的理想备选。JUC-505-AO则表现出更快的吸附动力学,可以在10分钟内去除93%的UO,并在20分钟内达到吸附平衡。此外,当存在竞争性阳离子时,JUC-505-AO在UO选择性吸附方面表现出明显的优势。值得关注的是,JUC-505-AO具备在海水中提取UO的能力,吸附容量为4604μg·L。通过同步辐射、XPS光谱和DFT理论计算探究了JUC-505-AO对UO的吸附机制,比较13种可能的吸附模型,其中,η配位形式的吸附能(-8.73和-7.05 kcal·mol)最低,为最可能的吸附构型;同时,在理论构型中发现水合铀酰离子上的氢与骨架上氧之间存在氢键作用,可增强相邻-AO基螯合位点对水合铀酰离子的亲和作用,降低吸附能。以上工作表明,构建COFs骨架与功能基团的协同作用是设计高效重金属吸附剂的有效策略,且合理选择特异性官能

关键词：共价有机骨架功能化改性重金属吸附协同吸附

阴阳离子组合捕收剂在锂云母浮选气液界面的协同作用机理

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矿产保护与利用 2023年第1期43卷 44-49页

作者：白阳崔万顺文伟翔安红运于福顺闫平科山东理工大学资源与环境工程学院山东淄博255000 芜湖和成矿业发展有限公司安徽芜湖241000

以某含Li_(2)O 1.09%的锂云母矿石为研究对象,将三种阴离子捕收剂油酸钠(NaOl)、十二烷基磺酸钠(SDS)和环烷酸钠(NA)分别与阳离子捕收剂十二胺(DDA)进行复配,借助浮选试验、表面张力、泡沫物化性质测试及协同作用参数计算等手段,从气-... 详细信息

以某含Li_(2)O 1.09%的锂云母矿石为研究对象,将三种阴离子捕收剂油酸钠(NaOl)、十二烷基磺酸钠(SDS)和环烷酸钠(NA)分别与阳离子捕收剂十二胺(DDA)进行复配,借助浮选试验、表面张力、泡沫物化性质测试及协同作用参数计算等手段,从气-液界面研究了阴/阳离子组合捕收剂在锂云母浮选中的协同作用机理。浮选结果表明,三种阴/阳离子组合捕收剂对锂云母的浮选效果均优于单一捕收剂,且当DDA与SDS摩尔比为1∶1时达到最佳浮选效果,精矿中Li2O品位和回收率分别为2.24%和61.88%。而此时浮选泡沫的稳定性达到最低,有利于锂云母的浮选,其浮选泡沫层的高度、半衰期和含水量分别为33 mm,86 s和48.72%。结合表面张力和协同作用参数计算结果可知,在阴/阳离子组合捕收剂体系中,由于正、负电荷相互吸引,致使阴离子捕收剂插入到DDA之间的空隙中,两种捕收剂通过静电力和碳链间的疏水缔合作用相互交织。而由于磺酸基较强的电负性,其降低DDA之间静电斥力的能力更强。相比DDA/NaOl和DDA/NA,DDA/SDS在气-液界面的饱和吸附值增加,捕收剂分子所占的平均最小面积减小,因而表现出更高的表面活性,展现出对锂云母更好的捕收能力及选择性。

关键词：锂云母气液界面协同吸附阴阳离子组合捕收剂浮选

E1310P和FMEE复配对铜膜CMP性能的影响

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微纳电子技术 2024年第4期61卷 187-195页

作者：孙纪元周建伟罗翀田雨暄李丁杰杨云点盛媛慧河北工业大学电子信息工程学院天津300130 天津市电子材料与器件重点实验室天津300130 北方集成电路技术创新中心(北京)有限公司北京100176

针对化学机械抛光(CMP)中传统唑类缓蚀剂毒性强、成本高,在表面形成坚硬钝化膜难以去除等问题,在甘氨酸-双氧水体系下,使用阴离子表面活性剂聚氧乙烯醚磷酸酯(E1310P)和非离子表面活性剂脂肪酸甲酯乙氧基化物(FMEE)复配替代传统唑类缓... 详细信息

针对化学机械抛光(CMP)中传统唑类缓蚀剂毒性强、成本高,在表面形成坚硬钝化膜难以去除等问题,在甘氨酸-双氧水体系下,使用阴离子表面活性剂聚氧乙烯醚磷酸酯(E1310P)和非离子表面活性剂脂肪酸甲酯乙氧基化物(FMEE)复配替代传统唑类缓蚀剂。通过去除速率、表面粗糙度和表面形貌等的实验结果研究了E1310P和FMEE协同作用对CMP过程中表面质量的影响。通过表面张力、电化学性能、X射线光电子能谱(XPS)和密度泛函理论(DFT)揭示了E1310P和FMEE的协同吸附行为及其机理。结果表明,E1310P可以吸附在Cu的表面,降低Cu的去除速率;FMEE的加入能有效屏蔽E1310P离子头基间的电性排斥作用,使更多的E1310P吸附在Cu的表面,在协同作用下形成了更致密的抑制膜,使得CMP抛光性能得以提升。

关键词：化学机械抛光(CMP) 去除速率协同吸附表面质量密度泛函理论(DFT)

壳聚糖微球对四环素-铜离子复合污染水体的吸附性能

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沈阳大学学报（自然科学版） 2020年第4期32卷 305-311页

作者：马军冠张旭陈培宇刘勇成武轶赵莹赵传起杨悦锁沈阳大学环境学院辽宁沈阳110044

制备了壳聚糖微球吸附剂,并利用SEM、FTIR等测试手段对其表面形貌和化学基团进行了表征.通过考察pH值、吸附动力学曲线、吸附等温线,研究了壳聚糖微球对四环素(TC)、铜离子(Cu^2+)及其复合污染物的吸附性能,并分析了吸附机理.结果表明:... 详细信息

制备了壳聚糖微球吸附剂,并利用SEM、FTIR等测试手段对其表面形貌和化学基团进行了表征.通过考察pH值、吸附动力学曲线、吸附等温线,研究了壳聚糖微球对四环素(TC)、铜离子(Cu^2+)及其复合污染物的吸附性能,并分析了吸附机理.结果表明:壳聚糖微球具有高度发达的网络结构,表面含有大量的—OH、—NH2等官能团结构.壳聚糖对TC、Cu^2+以及TC和Cu复合污染物均具有良好的吸附效果.吸附过程符合准二级动力学模型,同时,壳聚糖对复合污染物具有更快的吸附速率;相比于单一污染物吸附,壳聚糖对于复合污染物的最大理论吸附量Qm均有所提高,TC和Cu^2+具有协同吸附的效应.通过机理分析可知,Cu^2+的加入,提高了TC的吸附量,并与TC以络合物的形态吸附于壳聚糖表面.吸附的机理主要包括π-π共轭作用、氢键作用、络合作用等,这些作用力使壳聚糖对抗生素-重金属复合污染物具有较好的吸附性能.

关键词：四环素铜离子复合污染壳聚糖微球协同吸附