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复合温敏水凝胶体系的构建及对染料吸附性能的研究

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复合温敏水凝胶体系的构建及对染料吸附性能的研究

作者：陈晨浙江理工大学

学位级别：硕士

水凝胶作为一种三维网状结构的亲水性聚合物材料,在吸附染料、去除重金属离子等废水处理方面发挥着巨大作用。近年来,环境响应性聚合物在人们生活中的应用越来越广泛,这类聚合物可随温度、pH、磁场、光和其他条件的变化而显示出构象、... 详细信息

水凝胶作为一种三维网状结构的亲水性聚合物材料,在吸附染料、去除重金属离子等废水处理方面发挥着巨大作用。近年来,环境响应性聚合物在人们生活中的应用越来越广泛,这类聚合物可随温度、pH、磁场、光和其他条件的变化而显示出构象、表面形貌或者颜色的变化。在众多响应性聚合物中,温度响应性聚合物研究最多,应用最为广泛。温度响应聚合物在低于其转变温度(TT)时呈亲水状态,能够吸收水分子并形成分子间氢键;当外界温度高于TT时,其转变为疏水态,分子间氢键断裂,转为分子内氢键。当温敏聚合物与水凝胶结合后,能够赋予水凝胶在不同温度下各异的亲疏水性。通过调节外界温度,实现在TT以下时水凝胶表面亲水疏油,吸附污染物;在TT以上时,温敏水凝胶转为疏水状态,实现浓缩染料。然而温敏水凝胶表面致密,比表面积较低,严重限制其实际应用,因此制备吸附性能好、比表面积大的复合温敏水凝胶用于对染料等污染物吸附具有重大意义。通常采用构建互穿网络结构(IPN)、掺杂纳米材料等方法增加孔隙率;引入第三单体共聚(如离子型单体和离子液体等)增强水凝胶的吸附性能。基于以上方法的启发,本文将从以下两大方向制备具有高吸附性能和可循环使用的复合温敏水凝胶:(1)以g-C3N4光催化剂为纳米增强材料以提高IPN温敏水凝胶的孔隙率和染料吸附性能。通过水溶液自由基聚合将温敏单体2-甲基-2-丙烯酸-2-(2-甲氧基乙氧基)乙酯(MEO2MA)、聚乙二醇甲醚甲基丙烯酸酯(OEGMA300),光催化剂g-C3N4引入到海藻酸钙水凝胶中,制备SA/P(MEO2MA-co-OEGMA300)/g-C3N4 IPN复合温敏水凝胶。研究其热稳定性、表面形貌、溶胀性能和吸附性能,并进一步探究其循环使用性能;(2)以离子液体作为功能性单体提高温敏水凝胶对离子型染料的吸附能力。离子液体单体与温敏单体共聚制备复合温敏水凝胶,对制备的水凝胶进行红外、SEM表征,并探索离子型温敏水凝胶的溶胀机理。最后研究了单体比例、交联剂用量等对水凝胶吸附性能的影响。具体研究结果如下:(1)g-C3N4诱导IPN温敏水凝胶形成多孔结构,提高染料吸附能力,所得的SA/P(MEO2MA-co-OEGMA300)/g-C3N4 IPN复合温敏水凝胶具有互穿聚合物网络(IPN)结构。其所具备的多孔结构,不仅显著增强了水合能力,而且还提高了对亚甲基蓝的吸附能力。在20℃下SA/P(MEO2MA-co-OEGMA300)/g-C3N4 IPN复合温敏水凝胶的平衡溶胀率可达到14.21倍。在35℃可见光照射下5 h可以从200 mL的染料溶液(10 mg/L)中去除90%以上的亚甲基蓝分子,比IPN温敏水凝胶吸附速率高10%。(2)温敏聚合物的转变行为进一步提高IPN复合温敏水凝胶孔隙率,并增强染料吸附能力。IPN复合温敏水凝胶的TT为45℃,当温度升高至其TT时,P(MEO2MA-co-OEGMA300)网络坍塌导致IPN复合温敏水凝胶具有更高的孔隙率,并借此进一步增强了水凝胶对染料的吸附能力。45℃时IPN复合温敏水凝胶可在2 h内吸附降解亚甲基蓝水溶液(10 mg/mL)中100%的染料,比40 ℃(低于TT)快3倍。(3)IPN复合温敏水凝胶具有良好的可循环使用性。由于有光催化剂g-C3N4的存在,吸附饱和后的水凝胶在可见光下光照12 h后恢复到原始状态。经过5个循环后,SA/P(MEO2MA-co-OEGMA300)/g-C3N4 IPN复合温敏水凝胶的吸附降解率仍高达99.9%。基于协同吸附,SA/P(MEO2MA-co-OEGMA300)/g-C3N4 IPN复合温敏水凝胶可用于高效去除水溶液中的染料污染物并具有良好的重复利用性。(4)借助离子液体提高水凝胶的溶胀性能,通过自由基聚合将离子液体1,1,3,3-四甲基胍丙烯酸酯(TMGA)与温敏单体MEO2MA、OEGMA300共聚。水凝胶的溶胀率随离子液体含量增加而增加,当TMGA/(MEO2MA、OEGMA300)比例为0.5:1(w/w),交联剂用量为20 mg时,制备的聚离子液体温敏水凝胶对染料的吸附效果较好。此时P(MEO2MA-co-OEGMA300-co-TMGA)水凝胶的溶胀率达到33.73倍,水分子在水凝胶中的扩散符合菲克扩散行为。(5)在不光照条件下,P(MEO2MA-co-OEGMA300-co-TMGA)水凝胶可以选择性吸附染料;光照条件下P(MEO2MA-co-OEGMA300-co-TMGA)水凝胶可以分解染料,在30℃可见光照射下,5 h可以从200 mL的染料溶液(50 mg/L)中去除95%以上的亚甲基蓝分子。在光照条件下,经过7个循环后,P(MEO2MA-co-OEGMA300-co-TMGA)水凝胶对亚甲基蓝的去除率仍高达99.9%,可以更高效地去除

关键词：复合温敏水凝胶互穿网络结构 g-C3N4 光催化协同吸附离子液体

马铃薯废渣基活性炭制备及在污水处理中的应用

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马铃薯废渣基活性炭制备及在污水处理中的应用

作者：罗鑫圣西北师范大学

学位级别：硕士

马铃薯废渣是淀粉生产工业中的副产物,主要含有淀粉、纤维素、果胶等。若不经处理直接排放到环境中容易腐烂发霉产生恶臭和有毒物质,对土壤、水体、空气造成污染,因此马铃薯废渣如何绿色利用是目前废弃物再利用中的热点之一。活性炭是... 详细信息

马铃薯废渣是淀粉生产工业中的副产物,主要含有淀粉、纤维素、果胶等。若不经处理直接排放到环境中容易腐烂发霉产生恶臭和有毒物质,对土壤、水体、空气造成污染,因此马铃薯废渣如何绿色利用是目前废弃物再利用中的热点之一。活性炭是目前最常使用的用于除去水中污染物的吸附材料,而由于商业活性炭较高的生产成本限制了其在污水处理中的使用。因此,寻找低成本吸附剂仍然是目前研究的主要目标。染料广泛应用于产业涉及纸张、塑料、纺织品、化妆品等,特别是偶氮和蒽醌类的酸性染料用于染色的羊毛、丝绸、丙烯酸和尼龙。与此同时,大量的工业废水被排放出来,染料废水的排放尤为严重。另外,在污水中经常发现同时存在染料和重金属离子,这些高浓度的染料和金属废水对环境有潜在毒性,对人类和其他生物体有不利影响。因此,去除废水中的染料和重金属离子是我们目前面临的更紧迫的环境问题之一。本文以马铃薯废渣为原料,制备了一种低成本、高性能的活性炭(PRAC)吸附剂。探讨了在限氧条件下,活化温度和浸渍比对PRAC性能的影响。在最优条件下制备的PRAC呈现出以介孔为主要的孔结构。其BET比表面积、总孔体积、介孔体积分别为:1357 m2/g,1.065 cm3/g和0.982 cm3/g。在限氧条件下制备的样品与常规氮气保护下制备的样品进行了吸附性能的比较。在最优限氧条件下制备的PRAC对亚甲基蓝的吸附能力高达540 mg/g。结果表明:以马铃薯废渣为原料在限氧条件下制备的活性炭具有很好的吸附性能。为了进一步全面研究PRAC的吸附性能,本文分别探索了PRAC对阳离子染料亚甲基蓝(MB)和阴离子染料酸性蓝80(AB80)的吸附行为。分别对PRAC吸附两种染料的动力学、吸附等温模型和热力学进行了研究。结果表明:准二级动力学能够很好地描述MB和AB80在PRAC上吸附的动力学过程;Toth模型和Sips模型分别能够很好地拟合MB和AB80的等温吸附数据;热力学数据表明两种染料在PRAC上吸附是一种自发吸热过程。通过对两种不同类型染料的吸附发现,PRAC是一种能够有效去除阳离子染料的吸附剂。为了使该吸附剂的模拟吸附研究更贴近实际应用,本文探索了PRAC在AB80和重金属离子(Cu2+或Ni2+)共存双组份溶液中的吸附性能。实验研究发现,这是一种新型的协同吸附现象。在单组份溶液中,PRAC对AB80和Cu2+的吸附容量分别为173.0 mg/g和26.8 mg/g;而在AB80-Cu2+双组份溶液中的吸附量分别为294.7 mg/g和45.0 mg/g,表现出良好的协同吸附效应。在AB80-Ni2+双组份溶液中也有相似的结果。在双组份系统吸附过程中,non-modified Sips模型能够很好地拟合双组份等温吸附数据,准二级动力学模型也能够很好地描述双组份吸附动力学过程。对溶液pH的研究发现,溶液pH对双组份吸附过程有着很重要的影响。对金属在双组份吸附过程中的选择性进行了讨论。对吸附前和吸附后的PRAC进行了FE-SEM/EDX和XPS表征,基于对吸附过程和表征的研究,提出了可能的协同吸附机理。

关键词：马铃薯废渣活性炭亚甲基蓝酸性蓝80 重金属离子协同吸附

甜菜果胶结构-乳化性关系及油水界面吸附行为的研究

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甜菜果胶结构-乳化性关系及油水界面吸附行为的研究

作者：刘战朋华南理工大学

学位级别：硕士

甜菜果胶与苹果、橘皮果胶相比具有较高含量的蛋白质、阿魏酸与乙酰基团,具有较好的乳化特性。本文通过顺序提取甜菜果胶,探究果胶油水界面吸附行为,评价分子中各组分对乳化特性的影响,主要研究内容和结论如下:1、顺序提取甜菜果胶:对... 详细信息

甜菜果胶与苹果、橘皮果胶相比具有较高含量的蛋白质、阿魏酸与乙酰基团,具有较好的乳化特性。本文通过顺序提取甜菜果胶,探究果胶油水界面吸附行为,评价分子中各组分对乳化特性的影响,主要研究内容和结论如下:1、顺序提取甜菜果胶:对甜菜粕依次用0.5%草酸铵提取2次(OEP1,OEP2)、pH=1.5硫酸溶液提取4次(AEP1-AEP4),研究所得果胶的分子结构与乳化特性。研究发现,酸法提取果胶与螯合剂提取果胶蛋白质、阿魏酸含量与氨基酸的组成有显著差异;OEP1样品中疏水性蛋白质、阿魏酸等组分较少,乳液的稳定性较差,而AEP1-AEP4能够很好的稳定乳液体系。特别是AEP2-4浓度为1.5%时,乳液在30°C条件下放置28天粒径无显著变化,表现出良好的稳定性。研究结果表明,提取溶剂和方式能够影响所得果胶的组成和结构,影响果胶在界面上的吸附行为。2、甜菜果胶吸附行为的研究:选取AEP1、AEP3(由于AEP2-4乳化效果差别不显著,选取AEP3为样品果胶,进行深入研究)、甜菜粕用硫酸连续提取3h所得果胶(AEP3h)及商品果胶C-SBP为研究对象,探究果胶吸附行为。对比四种果胶溶液(1.5%w/w)动态吸附,发现AEP3h的吸附速度最快并能够达到最低的界面张力,C-SBP的吸附速度最慢;但AEP3h果胶制备乳液稳定性较差,AEP3、C-SBP果胶样品制备乳液稳定性较好;在含有1.5%的果胶乳液体系中,AEP1、AEP3、AEP3h及C-SBP吸附在油滴界面上的果胶浓度分别为1.49、1.55、1.66、2.94 mg/m;吸附的阿魏酸浓度分别为5.15、7.90、5.95、11.62μg/m;吸附蛋白质浓度分别为0.08、0.08、0.08、0.06 mg/m。综合研究结果表明,影响果胶吸附行的因素与果胶的分子结构有关,糖蛋白结构更能够稳固的吸附在油滴表面,保持乳液油滴的稳定。3、油滴界面吸附果胶的制备与结构研究:从乳液体系(含0.5%W-SBP w/w)中分离制备出易吸附果胶组分(A-SBP)与不易吸附果胶组分(N-SBP)。研究发现A-SBP蛋白质含量为11%,此外A-SBP还含有较高的中性糖、阿魏酸与最大的分子量;果胶(Ara+Gal)与Rha的摩尔比分别为2.69(A-SBP),2.98(W-SBP)和3.37(N-SBP),因此A-SBP有最适于乳化特性的侧链长度;W-SBP与A-SBP的氨基酸组成相同,但A-SBP中疏水性氨基酸占比更高;原子力显微镜的形态学研究发现A-SBP多呈现蝌蚪状和短棒状,而N-SBP多呈现线状和球状;N-SBP的乳化特性较差,A-SBP乳化活性与乳化稳定性较好。研究结果表明蛋白质、阿魏酸的含量、分子量、RG-I链长度与氨基酸组成影响果胶的乳化特性。4、阿魏酸与甜菜果胶在水包油乳液体系的协同乳化:分别选取甜菜果胶、苹果、橘皮为研究对象,研究果胶与阿魏酸混合溶液的乳化特性。阿魏酸果胶混合水溶液的荧光光谱研究表明阿魏酸与果胶之间存在疏水性相互作用力;当果胶(0.5%w/w)溶液中加入阿魏酸,能够显著降低油水界面张力;含有0.2%阿魏酸的乳液体系中,阿魏酸在油滴界面上的吸附量分别为6.44 mg/m(AP),8.04mg/m(CP)和0.67 mg/m(SBP);添加阿魏酸能够显著提高乳液在高温条件下的稳定性。以上研究结果表明,添加阿魏酸能够显著提高果胶的乳化活性与稳定性。

关键词：甜菜果胶吸附行为顺序提取乳化活性协同吸附

负载Fe3O4介孔生物质炭对有机染料的强化及选择性吸附效能与机制

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负载Fe3O4介孔生物质炭对有机染料的强化及选择性吸附效能与机制

作者：林儒雅重庆大学

学位级别：硕士

有机染料在全球范围内的大量生产与应用,其排放进入水环境会造成严重的污染事故。因此,有机染料废水的有效处理受到了广泛关注。吸附法具有操作简单、成本低的优势,且污染物无需彻底矿化即可实现废水净化,在有机染料废水的处理领域拥有... 详细信息

有机染料在全球范围内的大量生产与应用,其排放进入水环境会造成严重的污染事故。因此,有机染料废水的有效处理受到了广泛关注。吸附法具有操作简单、成本低的优势,且污染物无需彻底矿化即可实现废水净化,在有机染料废水的处理领域拥有广阔前景。吸附剂是吸附技术的核心,生物质炭因其低成本、易制备、吸附效果良好的特点而备受关注。然而,原生生物质炭存在选择性吸附性能有限,且回收困难等不足之处。为此,通过负载铁氧化物形式制备了改性生物质炭,在表征其结构特性的基础上,评价了其对典型有机染料的吸附特性,证明了负载铁氧化物能强化有机染料去除,实现其选择性吸附的效能,并揭示了微观作用机制,为废弃生物质在污水处理领域的资源化利用提供了相关理论依据。研究内容具体包括以下三个方面:1.选用高粱秸秆生物质为原料,采用浸渍法进行改性,在浓度为3 mol/L的Fe Cl浸渍2 h后进行碳化,控制碳化温度为600°C,升温速度为10°C/min,碳化时间保持1 h,持续通入氮气至完全冷却,即可获得最佳材料。通过对材料的微观结构、元素和官能团表征可知,碳化后生物质热解形成介孔结构,改性后FeO颗粒成功负载在生物质炭表面,在表面形成丰富的官能团,提供额外的吸附位点。2.在结构表征的基础上,进一步以亚甲基蓝(MB)、酸性橙7(AO7)和茜素红(AR)为目标染料,探究了环境条件对材料吸附效果的影响。结果表明温度、共存离子、p H都会产生影响。其中升高温度或投加金属盐都有利于吸附的进行;特别在染料-重金属二元体系中,污染物间存在协同吸附作用;而酸性条件有利于AR的吸附,溶液p H对MB和AO7的影响不大。对等温吸附、动力学和热力学拟合分析可知,目标染料在原生物质炭等温吸附曲线更符合Freundlich方程,而改性后Langmuir等温线与实验数据吻合最好,改性生物质炭对染料的吸附量大幅提高且选择性未被破坏,即MB(0.489 mol/g)>AR(0.293 mol/g)>AO7(0.169 mol/g);染料吸附4 h后基本达到平衡,准二级动力学模型能很好的描述染料的吸附过程,且吸附过程由颗粒扩散和化学作用等共同控制;染料吸附为吸热的自发反应,且由熵驱动。3.最终,通过结合材料表征以及染料吸附行为分析,揭示了负载铁氧化物介孔生物质炭对有机染料的强化与选择性吸附机制。分析表明,改性后吸附效果显著提高的主要原因是铁氧化物颗粒的负载提供了更多吸附位点,它们加强了吸附剂表面与染料分子间的氢键和n-π交互作用;较小的分子尺寸,较轻的分子量,特别是最低静电势能使得MB分子获得最强的选择吸附性;染料分子被吸附后产生的羧基官能团与重金属离子发生络合,使得染料和重金属间协同吸附。

关键词：生物质炭 Fe3O4 染料选择性吸附协同吸附

泰乐菌素与菲/Cd（Ⅱ）双组分体系在粘土矿物上的吸附特性

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泰乐菌素与菲/Cd（Ⅱ）双组分体系在粘土矿物上的吸附特性

作者：胡秀敏华南理工大学

学位级别：硕士

抗生素药物因具有预防、治疗疾病以及显著的促生长作用而被广泛应用于人和动物疾病治疗，并在施用动物粪肥的过程中进入土壤环境;与此同时，环境中还共存其他污染物，如多环芳烃和重金属等。这些共存污染物可能会对彼此的迁移、转化和... 详细信息

抗生素药物因具有预防、治疗疾病以及显著的促生长作用而被广泛应用于人和动物疾病治疗，并在施用动物粪肥的过程中进入土壤环境;与此同时，环境中还共存其他污染物，如多环芳烃和重金属等。这些共存污染物可能会对彼此的迁移、转化和生态效应产生影响。本文选取典型粘土矿物蒙脱石和高岭石为吸附剂，常用的兽用抗生素泰乐菌素，多环芳烃菲和重金属Cd(Ⅱ)为吸附质，采用批量振荡平衡的实验方法，分别考察了泰乐菌素、菲和Cd(Ⅱ)单吸附体系在粘土矿物上的吸附特性以及泰乐菌素分别与菲和Cd(Ⅱ)在土壤环境中共存时的吸附行为，并借助X射线衍射对矿物的层间特征进行了表征，研究发现： 1.泰乐菌素在两种矿物上具有较大的吸附容量，尤其是蒙脱石，能与蒙脱石发生静电吸附和层间阳离子交换反应;高岭石对泰乐菌素的吸附可能主要是静电引力作用。菲在两种矿物上也表现一定的吸附能力，其吸附机理可能与疏水性分配作用有关。Cd(Ⅱ)在蒙脱石上的吸附可能以阳离子交换为主，而在高岭石上的吸附则通过与矿物底面和端面的-Al-OH、-Si-OH基团来实现。 2.泰乐菌素的存在能明显增强菲在矿物上的吸附，吸附态泰乐菌素可在粘土矿物表面发挥土壤有机质的作用，促进菲在矿物上的吸附。 3. Cd(Ⅱ)能与泰乐菌素上的羟基或酮基活等官能团发生络合反应，相对泰乐菌素对矿物具有更强的吸附亲和力，进而增强泰乐菌素在矿物上的吸附。但二者之间也存在竞争，竞争与络合的双重作用，使得泰乐菌素对Cd(Ⅱ)在矿物上吸附的影响并不显著。Ⅱ

关键词：协同吸附抗生素泰乐菌素菲镉

垃圾焚烧飞灰制备层状双金属氢氧化物及应用研究

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垃圾焚烧飞灰制备层状双金属氢氧化物及应用研究

作者：王琼浩浙江大学

学位级别：硕士

随着城市化进程的不断推进,城市生活垃圾（MSW）的产量呈现持续上升的趋势。在城市生活垃圾的诸多处置方法中,焚烧的占比在逐年上涨,随之而来的是副产物城市生活垃圾焚烧飞灰（MSWI FA）的产量也在逐年增长。由于人类的环保意识的增强... 详细信息

随着城市化进程的不断推进,城市生活垃圾（MSW）的产量呈现持续上升的趋势。在城市生活垃圾的诸多处置方法中,焚烧的占比在逐年上涨,随之而来的是副产物城市生活垃圾焚烧飞灰（MSWI FA）的产量也在逐年增长。由于人类的环保意识的增强以及越来越多环境政策的颁布,飞灰的无害化、资源化处置技术的研究成为了目前迫在眉睫的问题。本文提出以垃圾焚烧飞灰为原料,利用醋酸溶液模拟发酵废液从飞灰中浸提目标元素,制备了层状双金属氢氧化物（LDHs）和其衍生产品层状双金属氧化物（LDOs）,探究了其在重金属吸附领域的应用,并证明了制备和吸附过程是环境友好的,在对飞灰进行资源化的同时实现了“以废治废”。具体的研究内容和结论如下:（1）进行了醋酸溶液模拟发酵废液对飞灰进行浸提的研究。主要研究了时间、溶液浓度、飞灰种类对飞灰中钙、重金属浸提的影响。并利用XRF、XRD以及重金属浸出检测方法对飞灰浸提前后的残渣进行了理化特征的分析。结果表明,醋酸溶液对不同的飞灰均能实现较好的浸提效果。而通过醋酸浸提后的飞灰由于Al、Si等含量的提高,后续在建材化、制备沸石或二次浸提等方面可能会有更好地利用。但是研究也发现不同飞灰的重金属浸出结果差异较大,后续源资源化利用时应充分考虑重金属可能带来的环境风险。（2）以醋酸溶液为浸提剂对垃圾焚烧飞灰进行目标元素的浸出,并通过水热法成功制备了LDHs,合成的LDHs主层板主要由钙和铝组成,层间阴离子主要由氯离子、硫酸根离子和醋酸根组成。在LDHs制备过程中,自清洁作用去除了浸出液的部分重金属,并且在吸附过程中,没有发生重金属的明显浸出。等温线模型拟合得到LDHs对Cd2+和Cu2+的最大吸附容量分别为766 mg/g和459 mg/g。最后通过多种表征方法揭示了吸附的主要机制包括同构取代、与官能团的表面络合以及与氢氧化物或层间阴离子的沉淀反应。（3）利用飞灰基LDHs作为原料,煅烧得到了LDOs。研究了不同煅烧温度对LDOs的理化特性的影响及变化规律,在600℃煅烧得到的LDOs具有较好性能。并在后续对LDOs吸附Cr6+的吸附特性,吸附机理,Cd2+/Cu2+和Cr6+的协同吸附进行了深入研究。LDOs在吸附Cr6+中表现了较好的去除能力,动力学和等温线拟合结果表明吸附过程与伪二阶动力学方程和Langmuir等温模型拟合程度更高。通过多种表征证实Cr O42-在经过LDOs的记忆效应成功在重构的LDOs-Cr中插层。通过协同吸附实验发现Cu2+的加入能大幅提升Cr6+吸附量,主要原因是Cu2+进入Ca Al-LDHs层板,形成三元Ca Cu Al-LDHs,促使复原的LDHs层板之间有更大的空间插入更多的Cr O42-等阴离子,从而提高了Cr6+的吸附量。

关键词：垃圾焚烧飞灰层状双金属氢氧化物层状双金属氧化物重金属吸附协同吸附

新型三元复合水凝胶珠对地下水中典型重金属离子的去除特性与机制

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新型三元复合水凝胶珠对地下水中典型重金属离子的去除特性与机制

作者：冯悦峰南京大学

学位级别：硕士

地下水重金属污染对生态安全以及人类健康具有重大威胁。渗透性反应墙技术(PRB)因操作简单、成本低廉,且能有效吸附和转化各种重金属,在地下水重金属污染修复领域倍受关注。生物质基水凝胶作为一种PRB反应介质,因具有亲水性好、吸附量... 详细信息

地下水重金属污染对生态安全以及人类健康具有重大威胁。渗透性反应墙技术(PRB)因操作简单、成本低廉,且能有效吸附和转化各种重金属,在地下水重金属污染修复领域倍受关注。生物质基水凝胶作为一种PRB反应介质,因具有亲水性好、吸附量高等优越性,已成为近年来的研究热点。本文优选海藻酸钠(SA)为基体、聚乙烯亚胺(PEI)为多胺改性剂,自主设计制备新型三元复合水凝胶珠SCP@PEI,考察其对地下水中常见重金属离子Cr(VI)和Cu(II)的吸附特性,分析了多种因素(p H、接触时间、初始浓度、温度、共存物质等)的影响规律,并通过红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)等表征分析其与重金属离子作用后的理化结构特征,进一步探究吸附去除机制。主要研究发现包括:(1)采用先包埋后交联的方法,即首先将PEI改性的纤维素纳米纤维CNF-PEI(CP)包埋于SA中,然后进一步进行PEI表面接枝,设计制备新型三元复合水凝胶珠SCP@PEI。关键参数主要包括改性CNF的PEI浓度、CP:SA质量比及表面接枝PEI浓度,最优化值分别为10 wt%、3:1和1.5 wt%。扫描电镜、全自动比表面积及孔隙度分析、热重分析等多种表征方法证明其具有表面粗糙、比表面积大、热稳定性好等优越性。(2)SCP@PEI去除单组分Cr(VI)和Cu(II)的最佳p H值分别为3.0和4.5。两种重金属的吸附动力学行为更符合准二级动力学模型,吸附速率常数Cr(VI)>Cu(II)。Langmuir模型拟合结果显示,Cr(VI)和Cu(II)的最大吸附容量分别高达6.91 mmol/g和1.55 mmol/g。热力学参数表明该吸附为吸热、熵增加的自发过程。常规无机阳离子(K、Na、Ca、Mg)对Cr(VI)吸附的影响较小(抑制率仅为2.33%-3.82%),而对Cu(II)吸附具有显著“盐促”效应(促进率为15.11%-38.68%)。常规无机阴离子对Cr(VI)吸附的抑制作用遵循SO>PO>Cl>NO的规律(抑制率为2.15%-11.42%),而对Cu(II)吸附的促进作用遵循SO>PO>Cl>NO的规律(促进率为12.61%-127.41%)。五次循环使用后,Cr(VI)和Cu(II)的吸附量仅分别下降4.31%和8.41%,证明其具有稳定的再生再利用性能。结合FTIR和XPS等表征结果,分别揭示了Cr(VI)和Cu(II)的去除机制:Cr(VI)主要通过静电引力被质子化胺基吸引,并以羟基作为电子供体将Cr(VI)还原为Cr(III),同时原位氧化生成的羧基与Cr(III)之间发生配位作用;Cu(II)通过与羟基、羧基及胺基的配位作用被吸附。(3)进一步阐析了SCP@PEI协同吸附去除双组分Cr(VI)与Cu(II)的特性与机制。等温共吸附结果表明SCP@PEI对Cr(VI)和Cu(II)具有协同吸附作用:当Cu(II)的初始浓度从1.0 mmol/L增加至5.0 mmol/L时,初始浓度为1.0-5.0 mmol/L的Cr(VI)的吸附量分别提升了17.90%-24.02%;当Cr(VI)的初始浓度从1.0 mmol/L增加至5.0 mmol/L时,初始浓度为1.0-5.0 mmol/L的Cu(II)的吸附量分别提升了3.80%-35.66%。结合预负载实验及FTIR、XPS等表征方法,进一步揭示了Cr(VI)与Cu(II)的协同吸附去除机制:Cr(VI)结合在质子化胺基上使得SCP@PEI表面正电荷密度降低,削弱了水凝胶珠与Cu(II)间的静电斥力,促进Cu(II)与羟基、羧基及胺基的配位;另一方面,Cu(II)与胺基配位形成阳离子桥,通过静电吸引促进Cr(VI)的吸附,同时促进Cr(VI)的还原。综上,本文成功设计制备新型三元复合水凝胶珠SCP@PEI,揭示了其协同去除典型重金属阴、阳离子的静电屏蔽与阳离子架桥主导机制。SCP@PEI具备高容量、共吸附、抗干扰性、可再生性等诸多优越性,是具有广阔应用前景的PRB反应介质。

关键词：水凝胶珠海藻酸钠聚乙烯亚胺重金属离子协同吸附

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交联聚合物对碘与碘甲烷的吸附研究

交联聚合物对碘与碘甲烷的吸附研究

作者：李娜河南师范大学

学位级别：硕士

本篇论文对放射性碘与碘甲烷的危害与去除进行了介绍,对含柱芳烃的超分子聚合物的分类与应用进行了总结,对含柱芳烃超分子聚合物在碘与碘甲烷污染物去除领域方面的应用进行了归纳。首先,合成了三个含有不同比例四甘醇单体的聚合物（P1-P... 详细信息

本篇论文对放射性碘与碘甲烷的危害与去除进行了介绍,对含柱芳烃的超分子聚合物的分类与应用进行了总结,对含柱芳烃超分子聚合物在碘与碘甲烷污染物去除领域方面的应用进行了归纳。首先,合成了三个含有不同比例四甘醇单体的聚合物（P1-P3）,并对其结构进行了表征。当聚合物置于吡啶中时,P1-P3可吸附其自身重量6.68-21.95倍的吡啶,形成吡啶凝胶G1-G3。由于吡啶和碘甲烷可以形成吡啶盐,因此吡啶凝胶G1-G3对碘甲烷具有极高的吸附能力。G3对碘甲烷的吸收容量高达34.58 g/g,该数据超过了目前已报道的各种吸附剂对碘甲烷的吸附容量。这些聚合物还可以捕获碘蒸气,并表现出中等程度的吸附能力。其次,采用自由基聚合法制备了两种含不同富电子芳系和不同类型氮原子的聚合物P4-P5。这些聚合物对放射性碘和碘甲烷具有较强的亲和力,其中P5对碘的吸附量可达2.95 g/g,对碘甲烷的吸附量可达1.50 g/g。聚合物P5对碘和碘甲烷的总吸附量可达3.39 g/g。高吸附容量是由于这些聚合物含有高密度和多种类的吸附位点。本文合成了两类聚合物材料,研究了它们对碘污染物的吸附能力,考察了聚合物结构与吸附能力的关系,并探索了材料再生的方法。本工作为构建碘系污染物吸附材料提供了一种新思路。

关键词：碘甲烷吸附碘蒸气吸附协同吸附自由基聚合

活性焦孔结构/官能团定向调控及其对典型VOCs吸附脱除特性

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活性焦孔结构/官能团定向调控及其对典型VOCs吸附脱除特性

作者：张泽坤哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

挥发性有机污染物(VOCs),在室内环境中常见于由人造板材持续释放的甲醛、甲苯、苯并芘等致癌物质,近年来,国内外针对室内甲醛的释放问题,已经进行了大量的研究,但是实现室内低浓度VOCs的持续稳定脱除仍是研究难点;在燃煤发电过程中,传... 详细信息

挥发性有机污染物(VOCs),在室内环境中常见于由人造板材持续释放的甲醛、甲苯、苯并芘等致癌物质,近年来,国内外针对室内甲醛的释放问题,已经进行了大量的研究,但是实现室内低浓度VOCs的持续稳定脱除仍是研究难点;在燃煤发电过程中,传统无机污染物如SO、NOx、颗粒污染物基本实现超低排放,而VOCs是二次有机气溶胶(SOA)重要的前体物,大量VOCs的排放造成了严重的区域复合型环境污染。活性焦纳米级孔道结构、表面化学官能团以及烟气组分均对不同VOCs分子的吸附转化过程具有深刻影响。深入研究吸附剂孔隙配组、表面极性与不同VOCs分子的匹配机制,并在此基础上开发活性炭材料,孔结构与表面化学调控方法对提高VOCs吸附能力及适应性具有重要意义。本文第三章通过实验系统地研究了孔结构和碳材料表面极性对典型气相有机污染物二氯甲烷和甲苯单独及协同吸附的影响。通过催化物理活化的方法制备六种具有典型孔隙分级度的活性焦材料,并采用不同孔隙结构和表面含氧特性的模型活性炭吸附剂,研究了二氯甲烷和甲苯单吸附的动态吸附特性。通过研究结果论证:(1)在活性焦中甲苯主要以中大孔赋存,而二氯甲烷主要以微孔赋存为主;(2)活性焦表面的含氧官能团能有效促进甲苯/二氯甲烷的吸附过程。(3)通过改性活性焦表面含氧官能团种类与数量,能有效调控不同种类VOCs在活性焦孔道内的赋存能力。本文第四章通过采用氨水一步催化活化法,制备了具有不同孔隙分级度和N掺杂的模型活性焦吸附剂,用于探究二氯甲烷和甲苯的单独和协同吸附动力学特性。对于二氯甲烷和甲苯的单独吸附特性,研究结果表明微孔型氮掺杂活性焦具有最高的二氯甲烷的吸附性能75 mg/g,而分级孔型活性焦具有最高的甲苯吸性能225 mg/g。对于二氯甲烷和甲苯的协同吸附特性,研究结果表明,二氯甲烷对于活性焦对甲苯的吸附具有较强的促进作用。这项工作不仅为多孔焦炭中多污染物协同吸附行为提供了重要的见解,而且也为调节活性炭的孔隙率及表面化学特性提供了指导,以实现对多种气相有机污染物的高效吸附。

关键词：煤基活性焦 VOCs 表面化学官能团协同吸附