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化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第4期52卷 586-594页

作者：王娜娜冯于川郭欣马素霞太原理工大学电气与动力工程学院山西太原030024 华中科技大学煤燃烧国家重点实验室湖北武汉430074

本研究基于密度泛函理论(DFT)计算揭示了化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理,通过系统研究CH_(4)吸附活化、H_(2)和CO形成以及氧扩散等基元反应步骤,构建了CH_(4)部分氧化反应网络。研究发现,CH_(4)发生逐步脱氢... 详细信息

本研究基于密度泛函理论(DFT)计算揭示了化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理,通过系统研究CH_(4)吸附活化、H_(2)和CO形成以及氧扩散等基元反应步骤,构建了CH_(4)部分氧化反应网络。研究发现,CH_(4)发生逐步脱氢反应形成H原子,其中,CH3脱氢反应所需要克服的能垒(1.50 eV)最高,是CH_(4)逐步脱氢反应的限速步骤。载氧体表面H_(2)形成有两种路径,其中,H原子从O顶位迁移到Fe顶位,然后与另外O顶位的H原子成键形成H_(2)分子是主要途径。由于其相对较低的能垒(1.27 eV),CO的形成过程较易发生。氧扩散需要克服1.35 eV的能垒,表明氧扩散过程需要在高温下进行且扩散速率较低。通过比较各基元反应能垒,发现H_(2)形成是LaFeO_(3)载氧体CH_(4)部分氧化反应动力学的限速步骤,而H迁移是限制H_(2)形成的关键,加快H迁移是增强LaFeO_(3)载氧体性能的主要途径。基于DFT计算研究系列A/B位点掺杂LaFeO_(3)载氧体的H迁移过程,有望实现潜在A/B位点有效掺杂剂的快速筛选,指导高性能LaFeO_(3)载氧体的设计开发。

关键词：化学链重整 LaFeO_(3)载氧体 CH_(4)部分氧化反应机理密度泛函理论

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载氧体在甲烷化学链重整反应中的研究进展

化工进展 2024年第5期43卷 2235-2253页

作者：王嘉锐刘大伟邓耀徐瑾马晓迅徐龙西北大学化工学院碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710127

甲烷化学链重整(CLRM)反应利用固体载氧体材料作为中间体,将传统甲烷重整反应分成还原和氧化两个反应,载氧体在这个过程中不断地被氧化还原,形成链式循环反应,实现了合成气或氢气的连续生产。相比传统重整反应而言,CLRM反应无须高成本... 详细信息

甲烷化学链重整(CLRM)反应利用固体载氧体材料作为中间体,将传统甲烷重整反应分成还原和氧化两个反应,载氧体在这个过程中不断地被氧化还原,形成链式循环反应,实现了合成气或氢气的连续生产。相比传统重整反应而言,CLRM反应无须高成本的空分装置即可得到高纯度的产物。CLRM反应研究的关键在于载氧体的设计与选择,本文总结了近年来金属基载氧体(Ni、Fe、Cu、Co、Mn、Ce基)、复合型载氧体(包括钙钛矿和六铝酸盐)的最新研究进展,重点讨论了这些载氧体的组成、结构对反应性能的影响以及材料的设计与优化策略。进一步地,对载氧体的合成方法也做了总结和论述。此外,在甲烷化学链重整的工业化方面,探讨了反应器工艺流程设计的相关内容并提出了潜在问题。最后,对CLRM反应载氧体的研究现状提出了一些存在的挑战和未来的展望。

关键词：甲烷化学链重整载氧体合成气氢气

球磨法制备堇青石负载Fe/Ce载氧体的甲烷化学链重整性能

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化工进展 2024年第5期43卷 2396-2408页

作者：邓耀赵青鹏徐瑾刘大伟马晓迅徐龙西北大学化工学院碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710127

通过球磨法制备一系列堇青石负载Fe/Ce的复合载氧体,并在固定床装置上评价复合载氧体的甲烷化学链重整的反应性能。系统考察了堇青石质量分数、Fe/Ce摩尔比、椰壳添加量以及球磨参数对复合载氧体的氧化还原性能的影响,并进行了一系列表... 详细信息

通过球磨法制备一系列堇青石负载Fe/Ce的复合载氧体,并在固定床装置上评价复合载氧体的甲烷化学链重整的反应性能。系统考察了堇青石质量分数、Fe/Ce摩尔比、椰壳添加量以及球磨参数对复合载氧体的氧化还原性能的影响,并进行了一系列表征(XRD、H2-TPR、BET、SEM、XPS)。研究发现,在球料比10∶1、转速500r/min、时间1h的球磨参数下制备质量分数30%堇青石负载Fe/Ce摩尔比为1∶9的复合载氧体具有较优的氧化还原性能。质量分数15%椰壳炭的添加使复合载氧体的实际出氧量提升了38.7%,并且在还原氧化循环反应中表现出良好的稳定性和氧释放能力。

关键词：化学链重整载氧体球磨法堇青石椰壳

基于铜基的生物质化学链重整制备合成气实验研究

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动力工程学报 2024年第1期44卷 56-61,75页

作者：郭磊董韦汝刘艇安吴小琴王靓吴玮中电华创(苏州)电力技术研究有限公司江苏苏州215123 中电华创电力技术研究有限公司江苏苏州215123

使用热重分析仪和小型流化床反应器分析了基于铜基氧载体的生物质化学链重整,研究了氧载体和反应器温度的影响。结果表明:与铁基氧载体、石英砂相比,使用铜基氧载体时失重和失重速率均更大,这是因为铜基氧载体在较高的温度下能够释放出... 详细信息

使用热重分析仪和小型流化床反应器分析了基于铜基氧载体的生物质化学链重整,研究了氧载体和反应器温度的影响。结果表明:与铁基氧载体、石英砂相比,使用铜基氧载体时失重和失重速率均更大,这是因为铜基氧载体在较高的温度下能够释放出氧气,加速生物质的热解与气化;在较高的温度下,气化效率、气产率、转化率和气化速率均较高;铜基氧载体表现出较好的氧化还原能力、抗烧结能力和反应性。

关键词：化学链重整生物质合成气铜基氧载体

机器学习驱动的生物质热解模型建立及挥发分化学链重整制氢工艺优化

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化工学报 2024年

作者：刘根孙仲顺张博张榕江吴志强杨伯伦西安交通大学化学工程与技术学院陕西省能源化工过程强化重点实验室

针对生物质气化制备绿氢过程中气化效率低、氢气选择性差的挑战，提出了一种热解串联挥发分化学链重整制氢的解耦工艺。在对上述过程理论分析时发现，热解挥发分的产量和组成与生物质性质和热解操作条件之间的复杂关系难以通过传统模型... 详细信息

针对生物质气化制备绿氢过程中气化效率低、氢气选择性差的挑战，提出了一种热解串联挥发分化学链重整制氢的解耦工艺。在对上述过程理论分析时发现，热解挥发分的产量和组成与生物质性质和热解操作条件之间的复杂关系难以通过传统模型化方法被准确关联，从而制约了上述工艺的精确分析调控。因此本论文基于机器学习方法建立了生物质快速热解过程的产物分布预测的神经网络模型，并结合粒子群优化算法确定最佳热解条件，使热解挥发分的氢原子比和高位热值最大化，氧原子比最小化。随后，基于流程模拟对挥发分化学链重整制氢工艺进行了分析和优化。研究结果显示，所建立的神经网络模型能够准确预测热解三相产物的产率、热解气的详细组成、热解油的元素分布及高位热值等。在上述输出参数的综合测试集中，模型的平均决定系数为0.821，平均均方根误差为2.00。优化后，草本生物质（小麦秸秆、玉米秸秆）和木本生物质（榕树、松木）的热解挥发分产率为64.49%至78.62%，氢原子占比在3.77%至4.39%之间。在重整温度700℃，蒸汽/生物质质量比0.71～0.88的优化工况下，小麦秸秆的氢气产量和CO2负排放能力最高，分别为0.6 Nm3/kg与-1.74 kg CO2/Nm3。采用生物质挥发分化学链重整制氢工艺，四种生物质的氢气产量相较常规气化分别增加了61%、35%、16%和34%。研究结果为生物质制备绿氢提供了有效的基础支撑。

关键词：机器学习化学链重整气化生物质优化

化学链重整联合CO_2捕集制氢系统热力学分析

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太阳能学报 2015年第8期36卷 1978-1984页

作者：诸林蒋鹏范峻铭西南石油大学化学化工学院成都610500

化学链重整是一种新型的合成气制备技术，为提高化学链重整气中H2含量，捕集CO2，提出化学链重整联合CO2捕集制氢系统。采用Aspen Plus对化学链重整过程进行模拟，结果表明：化学链重整气组成模拟值较好地吻合实验值。对所提出的系统进... 详细信息

化学链重整是一种新型的合成气制备技术，为提高化学链重整气中H2含量，捕集CO2，提出化学链重整联合CO2捕集制氢系统。采用Aspen Plus对化学链重整过程进行模拟，结果表明：化学链重整气组成模拟值较好地吻合实验值。对所提出的系统进行热力学分析，以H2产率和CO2捕捉率为系统性能评定指标，得到反应优化条件：吸收反应温度为600．620℃，CaO／CH4、蒸汽／CH4、H2O／CH4、NiO／CH4物质的量之比分别为：0．8、0．25、0．3、1．4，所得产品气中H2含量为91．13％（高于化学链重整气中H2含量64．12％），H2产率为1．96，CO2捕集率达到95．44％。

关键词：化学链重整 CO2捕集直接制氢 Aspen Plus 热力学分析

三维有序大孔钙钛矿型氧化物LaFeO_3的合成及甲烷化学链重整性能(英文)

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催化学报 2013年第6期34卷 1242-1249页

作者：何方赵坤黄振李新爱魏国强李海滨中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室广东广州510640 中国科学院大学北京100049

采用无皂乳液聚合法制备了聚苯乙烯(PS)聚合物微球,并采用胶晶模板法制备了三维有序大孔3DOMLaFeO3钙钛矿型氧化物.通过扫描电镜、X射线衍射和傅里叶变换红外光谱等手段对氧化物的性能进行了表征.利用程序升温还原和多次氧化还原循环反... 详细信息

采用无皂乳液聚合法制备了聚苯乙烯(PS)聚合物微球,并采用胶晶模板法制备了三维有序大孔3DOMLaFeO3钙钛矿型氧化物.通过扫描电镜、X射线衍射和傅里叶变换红外光谱等手段对氧化物的性能进行了表征.利用程序升温还原和多次氧化还原循环反应评价了氧化物的反应性,并在固定床反应器上研究了其甲烷氧化性能.结果表明,与离心法和蒸发法相比,垂直沉积法获得的PS微球模板排列更均匀有序;前驱物溶剂及浓度对最终的三维有序大孔材料的结构有显著影响,利用乙醇为前驱物溶剂所制备的样品比利用乙烯为溶剂的样品具有更好的三维有序大孔结构,前驱物乙醇溶液浓度在1.0mol/L为宜.甲烷氧化实验表明,3DOM-LaFeO3钙钛矿型氧化物中存在两种氧物种:表面吸附氧和体相晶格氧.表面吸附氧主要在反应初期将甲烷完全氧化为CO2和水蒸汽,而体相晶格氧主要将甲烷部分氧化为H2和CO.在甲烷部分氧化反应中,三维有序大孔LaFeO3钙钛矿型氧化物比相同质量的纳米LaFeO3氧化物提供了更多的氧,并且可使甲烷在较宽的反应阶段生成H2和CO摩尔比为2:1的合成气,从而更有利于后续的费托合成等工艺.

关键词：三维有序大孔钙钛矿氧化物氧载体合成气化学链重整甲烷

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化学链重整制合成气过程模拟

现代化工 2014年第5期34卷 161-164页

作者：诸林蒋鹏西南石油大学化学化工学院四川成都610500

基于化学链重整原理,以甲烷为原料,运用Aspen Plus对化学链重整制合成气系统进行了模拟,并研究了燃料反应器温度TF、水甲烷比W/M及NiO甲烷比Ni/M对重整气组成、合成气产率Y、系统效率η影响。结果表明,化学链重整气组成模拟值与实验... 详细信息

基于化学链重整原理,以甲烷为原料,运用Aspen Plus对化学链重整制合成气系统进行了模拟,并研究了燃料反应器温度TF、水甲烷比W/M及NiO甲烷比Ni/M对重整气组成、合成气产率Y、系统效率η影响。结果表明,化学链重整气组成模拟值与实验值吻合较好。提高TF,重整气中CO、H2O含量有升高趋势,H2、CO2含量略微降低;随着W/M增加,重整气中H2、CO2含量升高,CO含量降低,合成气产率Y几乎不变,系统效率η呈现降低趋势;Ni/M增加,重整气中H2、CO含量以及合成气产率Y呈现先升高后降低趋势,效率η下降,且Ni/M=0.8时,合成气产率Y取得最大值。

关键词：化学链重整甲烷合成气过程模拟热力学分析

高铝耐火砖负载NiO氧载体的沼气化学链重整制氢流化床实验研究

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中国电机工程学报 2019年第24期39卷 7253-7262页

作者：梅道锋赵海波晏水平王琳狄雪婷农业农村部长江中下游农业装备重点实验室(华中农业大学) 湖北省武汉市430070 煤燃烧国家重点实验室(华中科技大学) 湖北省武汉市430074

沼气含有60%CH4和40%CO2,可作为有效的化学链重整(chemical looping reforming,CLR)制氢原料。以耐高温和高强度的高铝耐火砖为惰性载体,采用浸渍法制备Ni基氧载体。在批次进料流化床反应器中开展多种反应条件下CLR实验研究,并对比沼气... 详细信息

沼气含有60%CH4和40%CO2,可作为有效的化学链重整(chemical looping reforming,CLR)制氢原料。以耐高温和高强度的高铝耐火砖为惰性载体,采用浸渍法制备Ni基氧载体。在批次进料流化床反应器中开展多种反应条件下CLR实验研究,并对比沼气干重整和沼气湿重整特性。结果显示,湿重整环境下沼气能够更好的转化为目标产物H2。合理的控制反应条件,能够更进一步将沼气的CO2转化为CO,从而提高沼气中各组分的利用程度。提高反应温度和水蒸气浓度有利于产生较多的H2和CO,具有较高的H2产率和H2/CO摩尔比。155次循环测试中,氧载体的物理化学性能保持较好,能够得到稳定的H2浓度。氧载体的机械性能较好,155次循环后仍能满足流化床的使用要求,磨损率仅为0.034%/h。较高反应温度下,氧载体颗粒未出现烧结、流化性能稳定。热平衡模拟显示,可通过调节氧载体与沼气比例达到系统的自热运行,然而需要以降低H2产率为代价。因此,在大型CLR系统中,需要开展经济与能耗的整体评估,以优化沼气CLR的整体性能。

关键词：化学链重整 Ni基氧载体沼气制氢流化床