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微塑料的化学老化过程及吸附有机污染物的研究进展

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环境化学 2024年

作者：徐甜甜陈海波谢东丽谭诗慧张洛红于云江上海大学环境与化学工程学院环境污染与健康研究所西安工程大学环境与化学工程学院重庆三峡学院环境与化学工程学院生态环境部华南环境科学研究所国家环境保护环境污染健康风险评价重点实验室中国医科大学公共卫生学院

微塑料的环境行为和生态影响如今备受瞩目，环境中微塑料受光照、化学物质、机械力和生物等因素而老化，影响其环境行为和归趋.化学老化可以产生具有强氧化能力的活性氧引起自由基链式反应，导致微塑料物理化学性质发生显著改变，进而... 详细信息

微塑料的环境行为和生态影响如今备受瞩目，环境中微塑料受光照、化学物质、机械力和生物等因素而老化，影响其环境行为和归趋.化学老化可以产生具有强氧化能力的活性氧引起自由基链式反应，导致微塑料物理化学性质发生显著改变，进而影响其对污染物的吸附性能.高级氧化过程是常见的化学老化方法，用于模拟和加速微塑料的自然老化.此外，微塑料作为载体吸附环境中的有机污染物是近年来研究的热点.本文阐述了化学老化过程中微塑料的表面形貌、粒径、含氧官能团和亲疏水性等物理化学性质的变化，总结了微塑料化学老化的方法（例如芬顿、过氧化氢、过硫酸盐、臭氧和光复合老化）及机制；同时综述了化学老化微塑料吸附疏水性有机污染物和亲水性有机污染物的研究现状，并结合吸附动力学和吸附热力学模型，进一步明确化学老化对微塑料吸附有机污染物的影响.最后，基于此对微塑料化学老化存在的问题和后续研究方向提供了展望.

关键词：微塑料化学老化吸附有机污染物研究现状

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聚丙烯腈溶液的化学老化及流变行为研究

聚丙烯腈溶液的化学老化及流变行为研究

作者：黄焱培长春工业大学

学位级别：硕士

聚丙烯腈基碳纤维作为制备碳纤维的主要前驱体,在航空航天、国防军事、体育用品和医疗器械等领域被广泛应用。由于聚丙烯腈熔融温度低于分解温度,只能采用溶液纺丝法制备高质量的聚丙烯腈原丝。聚丙烯腈纺丝液的质量在很大程度上影响聚... 详细信息

聚丙烯腈基碳纤维作为制备碳纤维的主要前驱体,在航空航天、国防军事、体育用品和医疗器械等领域被广泛应用。由于聚丙烯腈熔融温度低于分解温度,只能采用溶液纺丝法制备高质量的聚丙烯腈原丝。聚丙烯腈纺丝液的质量在很大程度上影响聚丙烯腈原丝的微观结构和力学性能,最终影响成品碳纤维的质量和性能。聚丙烯腈纺丝液在制备、储存和运输过程中长时间处于高温的环境下,长时间伴热会使其发生化学老化,溶液中聚合物的化学结构和溶液流变特性受到影响。聚丙烯腈纺丝液的老化机理研究对于预防老化凝胶出现、提高纺丝液的质量有重要作用。本文探究了温度、聚合物组成、溶剂以及非溶剂水对于聚丙烯腈纺丝溶液的化学老化后的分子结构和溶液黏度的影响,基于实验结果总结了不同因素影响下的溶液化学老化机理。实验结果表明,在常用的三种有机溶剂中均聚聚丙烯腈(PAN)溶液的热稳定性次序为PAN/二甲基亚砜(DMSO)>PAN/二甲基乙酰胺(DMAc)>PAN/二甲基甲酰胺(DMF),对于PAN/DMSO和PAN/DMAc体系,化学老化过程中少量的分子链内氰基交联反应降低了内聚能密度,使溶液黏度降低;对于PAN/DMF体系,当温度超过180℃时,倾向于分子链间的交联反应,黏度急剧增大,溶液出现凝胶化。非溶剂水作为小分子促进PAN/DMAc体系发生分子链内交联结构生成,导致溶液黏度降低更多;共聚的聚丙烯腈溶液先发生由共聚单体引发的环化反应,使分子间距离增加,更倾向于发生分子链间的氰基交联反应,导致溶液黏度增加。借助流变学手段研究了温度、聚合物组成和非溶剂水对于化学老化后聚丙烯腈溶液粘弹性和均质性的影响。实验结果表明随着老化温度升高和时间增加,均聚的聚丙烯腈溶液因发生分子链内交联反应,溶液粘弹性降低,增加了分子链在溶液中的不均匀性;共聚的聚丙烯腈溶液因发生分子链间交联反应,溶液粘弹性增加,呈现从液体向固体转变趋势,溶液的不均匀性提高。综上,聚丙烯腈纺丝溶液发生化学老化使溶液的可纺性变差,不利于溶液纺丝。

关键词：聚丙烯腈溶液化学老化红外光谱流变性

化学老化生物炭对土体膨胀性和压缩性的影响及其机制

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高校地质学报 2023年第6期29卷 894-901页

作者：殷悦顾凯卢宇沈征涛施斌南京大学地球科学与工程学院南京210023

近年来,生物炭作为一种绿色环保的土体改性材料逐渐得到应用。土中的化学环境会改变生物炭理化性质,从而影响改性土体的体变特性。为掌握化学老化生物炭对膨胀土膨胀性和压缩性的影响,采用柠檬酸酸化法模拟木质生物炭在植物有机酸作用... 详细信息

近年来,生物炭作为一种绿色环保的土体改性材料逐渐得到应用。土中的化学环境会改变生物炭理化性质,从而影响改性土体的体变特性。为掌握化学老化生物炭对膨胀土膨胀性和压缩性的影响,采用柠檬酸酸化法模拟木质生物炭在植物有机酸作用下的化学老化,并借助微观结构分析(扫描电镜和傅里叶红外光谱)对其机理进行了解释。结果表明:(1)生物炭老化作用对土体膨胀性的影响与生物炭粒径和掺量有关。当生物炭粒径较小时(化学老化仅能进一步增强高掺量生物炭对膨胀土膨胀性的促进作用;而随着生物炭粒径的增加(0.25~1 mm),这种影响在低掺量条件下也会出现;(2)生物炭改性膨胀土压缩性对生物炭化学老化不敏感,其对生物炭掺量和粒径的变化较为敏感。生物炭加入膨胀土后可以显著降低其压缩性,并且这种降低随着生物炭掺量的增加和粒径的减小变得更加显著;(3)化学老化通过改变生物炭的比表面积和官能团数量影响膨胀土的亲水性,进而改变膨胀性;而外部荷载对膨胀土的压缩主要体现在孔隙的压密上,因此土体压缩对生物炭的化学老化不敏感。

关键词：生物炭化学老化膨胀土膨胀性压缩性

化学老化后稻壳生物炭理化性质的改变及微观结构表征

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环境化学 2019年第8期38卷 1735-1744页

作者：黄兆琴胡林潮程德义马伟胜徐昕代静玉南京农业大学南京210095 江苏城市职业学院南京210017 常州大学常州213164

为研究化学老化对生物炭理化性质与微观结构的影响,本研究采用H2O2、HNO3老化不同温度(350℃和550℃)下制备的稻壳生物炭,并利用元素分析、扫描电镜、漫反射红外光谱、X射线光电子能谱等测定比较生物炭老化前后表面理化性质及微观结构... 详细信息

为研究化学老化对生物炭理化性质与微观结构的影响,本研究采用H2O2、HNO3老化不同温度(350℃和550℃)下制备的稻壳生物炭,并利用元素分析、扫描电镜、漫反射红外光谱、X射线光电子能谱等测定比较生物炭老化前后表面理化性质及微观结构的变化.结果表明,经两种氧化剂老化后两种生物炭中O元素含量及O/C原子比均增加.与老化前生物炭相比,老化后两种生物炭中羟基、羧基、酮羰基、脂肪醚、酯基等含氧官能团的含量均发生不同程度的变化.通过漫反射红外与X射线光电子能谱分析相结合,发现两种稻壳生物炭经H2O2、HNO3老化后均生成了羟基、羧基等含氧官能团,从而使得生物炭极性增加.此外,经HNO3老化后稻壳炭表面生成硝基、硝酸盐等含氮基团,N元素含量亦显著增加.但氧化剂对两种温度下制备的生物炭中炭元素含量影响存在差异:经H2O2、HNO3氧化后550℃制备的生物炭(R550)中C元素含量与芳香性降低;而经H2O2氧化后,350℃制备的生物炭(R350)中C元素含量与芳香性均上升.

关键词：生物炭化学老化理化性质微观结构表征稻壳

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定应变下NEPE推进剂化学老化性能研究

推进技术 2020年第2期41卷 447-454页

作者：董可海孔令泽裴立冠陈思彤唐岩辉海军航空大学岸防兵学院山东烟台264001

为研究NEPE推进剂老化对其化学性能的影响,开展了10%压缩定应变下推进剂高温加速老化实验,测定了推进剂的傅里叶变换红外光谱、固体核磁共振谱、短周期与长周期特征气体释放量、扫描电镜图像、增塑剂与安定剂含量,研究了推进剂内部化学... 详细信息

为研究NEPE推进剂老化对其化学性能的影响,开展了10%压缩定应变下推进剂高温加速老化实验,测定了推进剂的傅里叶变换红外光谱、固体核磁共振谱、短周期与长周期特征气体释放量、扫描电镜图像、增塑剂与安定剂含量,研究了推进剂内部化学结构和释放的特征气体含量两种化学性能的变化规律。结果表明:随NEPE推进剂贮存老化时间的增长,与增塑剂相关的-CH2-O-NO2基团含量减小速率逐渐加快,与粘合剂及其固化体系相关的-CO-NH-基团含量先增加后逐渐减小、最终迅速减小,同时在老化初期和中期还存在少量与氧化作用相关的-CH(O)CH-特征基团产生。短周期监测时间内,NO2,NO,CO,HCl四种特征气体分别在老化2,3,3,7h时被检测到。长周期监测过程中,CO和NO气体初期增长缓慢,后期迅速增加;在老化初期和后期HCl增长较快,NO2气体则无明显的变化规律可寻。

关键词： NEPE推进剂定应变化学老化化学结构特征气体

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不同污泥生物炭的老化及物理化学性质研究

不同污泥生物炭的老化及物理化学性质研究

作者：左宁昆明理工大学

学位级别：硕士

剩余污泥热解制备生物炭是一种污泥资源化利用的方式,为生物炭的制备提供了更多的原料选择。生物炭在土壤固碳方面的应用潜力,使其成为温室气体减排,解决全球气候变化问题的途径之一。然而,施用污泥生物炭后,其理化性质会产生怎样的变化... 详细信息

剩余污泥热解制备生物炭是一种污泥资源化利用的方式,为生物炭的制备提供了更多的原料选择。生物炭在土壤固碳方面的应用潜力,使其成为温室气体减排,解决全球气候变化问题的途径之一。然而,施用污泥生物炭后,其理化性质会产生怎样的变化,对土壤微生物有怎样的影响,目前对相关问题的研究甚少。本研究选择市政、药厂、钢厂污泥和鸡粪分别在500℃、600℃和700℃下热解制备生物炭,从化学、物理和生物老化三个方面研究了老化作用对污泥生物炭理化性质影响和土壤微生物对污泥生物炭的响应。结果表明污泥生物炭有较强的固碳能力,能改善酸性土壤,并具有较强的抗氧化,抗风化能力。具体表现为:（1）随着热解温度的升高,污泥生物炭中碳含量降低,碳化程度增大,无机成分逐渐浓缩并保留在污泥生物炭中。产率和热解温度显著负相关,三种污泥生物炭产率大于鸡粪生物炭;灰分和热解温度正相关,且污泥生物碳灰分含量大于鸡粪生物炭。p H表现出和热解温度、灰分含量的显著相关。（2）污泥性质决定污泥生物炭性质。污泥生物炭无机成分复杂,所含元素种类多含量大。在老化过程中钢厂污泥生物炭Fe元素溶出度可达2.61-24.71 g/kg,远高于其它三种生物炭。Al、Ca元素的溶出度相对较小。Cu、As、Pb、Cr和Zn元素溶出度小于1 ppm。（3）无机成分通过与有机物的相互作用,对碳元素有固持作用,可增强生物炭的稳定性,包括抗化学老化能力和抗物理老化能力。市政污泥生物炭因无机成分趋向晶格态,导致抗化学老化能力弱于其余三种生物炭。（4）除药厂污泥生物炭外,三种生物炭物理老化后粒径变小。鸡粪和市政污泥生物炭粒径在物理老化后仍大于其余三种污泥生物炭,表明这两种生物炭在土壤中的迁移能力弱于其余三种生物炭。（5）生物炭与微生物混合后,由于污泥生物炭较高的pH和无机成分含量导致微生物难以存活。对微生物富集的土壤如作物根部,污泥生物炭的施用应特别注意。

关键词：污泥生物炭化学老化物理老化生物老化理化性质

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土建工程防水层老化机理及再养护技术研究

工程设计与施工 2024年第8期6卷 130-132页

作者：黄文智广东省南粤交通新博高速公路管理处广东惠州516000

土建工程中,防水层老化是一个普遍存在且需要解决的问题。为了深入探讨防水层的老化机理并提出有效的再养护方法,本研究首先分析了土建工程防水层的老化现象及其主要原因,探讨了防水材料在光、热、氧化以及应力等环境因素下的老化行为,... 详细信息

土建工程中,防水层老化是一个普遍存在且需要解决的问题。为了深入探讨防水层的老化机理并提出有效的再养护方法,本研究首先分析了土建工程防水层的老化现象及其主要原因,探讨了防水材料在光、热、氧化以及应力等环境因素下的老化行为,并将其归纳为物理老化和化学老化两种老化形态。通过实验室模拟和现场试验,动态探测了防水层在不同环境影响下的老化程度,并据此建立了防水层的老化模型。基于以上,提出了再养护技术,包括表面涂刷、高温渗透等再养护方法,并对其效果进行了验证。研究结果表明,通过科学的再养护技术,可以有效延缓防水层的老化进程,提高防水层的防水性能与使用寿命。此研究对解决土建工程防水问题具有指导性意义。

关键词：土建工程防水老化机理再养护技术物理老化化学老化

热氧老化对碳纤维双马树脂基复合材料性能的影响

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材料工程 2017年第12期45卷 50-57页

作者：马少华费昺强许良回丽沈阳航空航天大学机电工程学院沈阳110136 沈阳航空航天大学航空制造工艺数字化国防重点学科实验室沈阳110136

采用三点弯曲测试方法,研究热氧老化对碳纤维双马树脂基复合材料弯曲性能的影响,分析复合材料的失重行为以及不同老化时间下的弯曲性能、断口形貌、动态力学性能和红外谱图。结果表明:随着老化时间的增加,老化温度为100℃时的质量损失... 详细信息

采用三点弯曲测试方法,研究热氧老化对碳纤维双马树脂基复合材料弯曲性能的影响,分析复合材料的失重行为以及不同老化时间下的弯曲性能、断口形貌、动态力学性能和红外谱图。结果表明:随着老化时间的增加,老化温度为100℃时的质量损失率逐渐趋于平稳,180℃时的质量损失率逐渐增加。老化温度为100℃时,只是物理老化,没有新物质的生成;而老化温度为180℃时,发生了化学老化,产生了热老化效应和氧化反应,引起了基体性能和界面性能的退化。热氧老化对复合材料弯曲强度的影响要大于对弯曲模量的影响。

关键词：碳纤维双马树脂基复合材料热氧老化弯曲性能物理老化化学老化

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SBS的动态疲劳老化特性

高分子材料科学与工程 2010年第9期26卷 41-44页

作者：陈健刘钰馨杨其李光宪高灵强刘小林四川大学高分子科学与工程学院高分子材料工程国家重点实验室四川成都610065

研究了SBS在不同频率、不同振幅及紫外作用下的动态疲劳行为。应用红外和扫描电镜(SEM)研究了试样表面结构和形貌的变化。结果表明,随着频率和应变的增大,疲劳寿命逐渐降低,紫外能加速材料的断裂失效;单纯改变物理因素对试样表面影响不... 详细信息

研究了SBS在不同频率、不同振幅及紫外作用下的动态疲劳行为。应用红外和扫描电镜(SEM)研究了试样表面结构和形貌的变化。结果表明,随着频率和应变的增大,疲劳寿命逐渐降低,紫外能加速材料的断裂失效;单纯改变物理因素对试样表面影响不大,而紫外照射后红外谱图中峰强明显发生变化;SEM结果显示试样表面在疲劳后出现不同程度的裂纹,而施加了紫外辐照的试样表面裂纹则变得明显,破坏严重。

关键词：动态疲劳频率振幅物理老化化学老化