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京津冀地区大气中醛酮类化合物的污染特征及健康风险评价

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京津冀地区大气中醛酮类化合物的污染特征及健康风险评价

作者：李元昭河南理工大学

学位级别：硕士

随着我国经济的高速发展,化石燃料的大量使用引发了严重的区域性灰霾和臭氧污染。近几年,国家实施了一系列大气污染防控措施,空气质量整体有所改善。监测显示,京津冀地区冬季灰霾污染问题尚未解决,春夏季臭氧污染问题却日益严重。醛酮... 详细信息

随着我国经济的高速发展,化石燃料的大量使用引发了严重的区域性灰霾和臭氧污染。近几年,国家实施了一系列大气污染防控措施,空气质量整体有所改善。监测显示,京津冀地区冬季灰霾污染问题尚未解决,春夏季臭氧污染问题却日益严重。醛酮类化合物是大气中挥发性有机物的重要组成部分,是大气光化学反应中重要的中间产物,是活性ROx自由基的重要前体物,也是大气中光化学氧化剂臭氧(O)和过氧乙酰硝酸酯(PAN)的重要前驱物。为了探究目前京津冀地区大气中醛酮类化合物对区域大气臭氧污染的影响,本研究首先研制了大气中醛酮类化合物多通道自动采样器,采用涂覆2,4-二硝基苯肼(DNPH)的硅胶小柱进行高频衍生采样,并利用高效液相色谱-紫外检测器进行分离检测,于2018年冬季至2019年夏季对京津冀地区典型的城市地区(北京市生态中心站点)和典型的农村地区(河北农村站点)大气中醛酮类化合物进行同步观测。本研究获得了京津冀地区典型代表站点大气中醛酮类化合物的物种组成、浓度水平及时空变化特点,并探究了醛酮类化合物的来源特征、化学反应活性及其对区域大气环境的影响。具体结果如下:(1)北京市和河北农村大气中共检测到13种醛酮类化合物,分别为甲醛、乙醛、丙酮、丙醛、丙烯醛、丁醛、丁烯醛、戊醛、异戊醛、苯甲醛、甲基苯甲醛、己醛和二甲基苯甲醛。北京市大气中醛酮类化合物浓度夏季最高((7.79±3.53)ppb),春季次之((7.43±4.47)ppb),冬季最低((5.02±3.07)ppb)。河北农村大气中醛酮类化合物浓度夏季最高((10.78±4.06)ppb),冬、春季次之((7.28±4.56)ppb和(6.20±3.86)ppb),秋季最低((5.41±3.78)ppb)。其中甲醛、乙醛和丙酮为北京市和河北农村大气中主要的醛酮类化合物,在观测期间三者之和均占到总醛酮类化合物的85%左右。观测期间醛酮类化合物整体上均表现为白天浓度低、晚上浓度高的日变化特征,河北农村更为明显,尤其是在夏季。北京市醛酮类化合物可能主要受到本地机动车尾气排放以及外源输入的工业源的影响。而河北农村醛酮类化合物在冬季主要受到本地煤炭燃烧的影响,而在夏季可能受到外源输入的机动车尾气的影响比较大。(2)北京市和河北农村甲醛、乙醛、丙醛和丁醛的OH自由基消耗速率(L)约占总醛酮类化合物OH自由基消耗速率的70%以上。以北京市夏季为例,污染天醛酮类化合物的光解速率和过氧自由基的生成速率明显高于清洁天,表明污染天醛酮类化合物的光解能够向大气中提供更多的自由基,提高了大气的氧化性,促进了NO向NO的转化利用,加速了臭氧生成。大气中甲醛和乙醛是臭氧生成潜势(OFP)的优势物种,对OFP的贡献在50%～80%。河北农村冬、夏季醛酮类化合物的L和OFP均比北京市高,可能是由于河北农村冬、夏季醛酮类化合物浓度均比北京高所致;此外,河北农村冬季高频次、高浓度的霾日可能也是导致其比北京市醛酮类化合物有更高的OFP的重要原因。(3)河北农村甲醛的致癌风险和非致癌风险均高于北京市,且两地甲醛的致癌风险均超过了US EPA给出的风险水平,而两地甲醛的非致癌风险仍在安全范围内。河北农村和北京市甲醛均在夏季具有最高的致癌风险和非致癌风险。

关键词：醛酮类化合物京津冀地区化学反应活性臭氧生成潜势健康风险评价

成都城区大气挥发性有机物污染特征及来源研究

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成都城区大气挥发性有机物污染特征及来源研究

作者：何丽西南交通大学

学位级别：硕士

本研究运用TH-PKU00B大气挥发性有机物快速在线监测测量仪器对成都城区2016年3月017年2月的大气挥发性有机物(VOCs)进行了连续监测。结合同时期的气象资料,分析了VOCs的污染特征、化学反应活性以及二次有机气溶胶(SOA)生成潜势,采用正... 详细信息

本研究运用TH-PKU00B大气挥发性有机物快速在线监测测量仪器对成都城区2016年3月017年2月的大气挥发性有机物(VOCs)进行了连续监测。结合同时期的气象资料,分析了VOCs的污染特征、化学反应活性以及二次有机气溶胶(SOA)生成潜势,采用正矩阵因子分析法(PMF)对四个季节的VOCs进行了来源解析。研究结果表明,空气中VOCs的小时平均体积分数为53.39×10,其中烷烃贡献率最大,占45.85%,其次是芳香烃(16.14%)、炔烃(16.14%)、烯烃(13.38%)和卤代烃(8.62%)。成都城区空气中VOCs浓度较高的物种主要是C的烷烃、乙炔、乙烯、苯系物和二氯甲烷等。空气中VOCs月均浓度呈双峰分布,其中12月VOCs的平均浓度最高,6月最低;VOCs浓季节浓度变化则变现为冬季>秋季>春季>夏季。TVOCs、烷烃、烯烃和炔烃的日变化规律基本一致呈三峰分布,在早中晚交通高峰时期为较高值,说明机动车尾气排放和燃料燃烧对成都城区空气中VOCs的影响较大。成都城区大气VOCs受气象因素影响显著,东风、东南风时VOCs浓度均处于较低水平,西、西南风时VOCs浓度处于较高水平,受周边工业源排放的影响。利用·OH消耗速率和臭氧生成潜势评价各VOCs的化学活性及其对臭氧生成的相对作用。化学反应活性计算结果表明,成都VOCs的总体·OH自由基的反应速率常数(K)为8.76×10cm·molecule·s,VOCs的总体最大增量反应活性(MIR)为2.76mol·mol,说明成都城区空气VOCs的大气化学反应活性较强。烯烃体积分数远远小于烷烃,但化学反应活性贡献率最高。C的烯烃、乙炔、甲苯、间/对二甲苯等是成都城区空气VOCs的关键活性组分。利用气溶胶生成系数(FAC)估算SOA的生成潜势发现,成都市城区空气中VOCs对SOA的生成潜势为1.86μg/m,其中芳香烃的贡献最大为97.31%,其中的苯系物是产生SOA的优势物种。SOA生成潜势的季节变化表现为秋季>冬季>春季>夏季。不同季节VOCs的受体模型解析结果显示,机动车尾气和工业排放是成都城区VOCs最主要的来源。成都城区VOCs的污染源的年均占比分别为工业源28.39%、机动车尾气27.01%、油气挥发18.63%、溶剂挥发15.49%、生物质燃烧源10.28%。

关键词：环境空气 VOCs 污染特征化学反应活性 SOA生成潜势来源解析

上海市城区大气VOCs的变化特征及反应活性的初步研究

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上海市城区大气VOCs的变化特征及反应活性的初步研究

作者：苏雷燕华东理工大学

学位级别：硕士

2010年在上海市城区开展了为期一年的连续观测,采用自动在线GC-FID方法定量测试了大气中56个VOCs物种的浓度。结果发现,上海市城区大气VOCs的全年小时体积分数为（2.47～301.48）×10-9,平均体积分数为（26.45±23.36）×10-9,其中烷烃... 详细信息

2010年在上海市城区开展了为期一年的连续观测,采用自动在线GC-FID方法定量测试了大气中56个VOCs物种的浓度。结果发现,上海市城区大气VOCs的全年小时体积分数为（2.47～301.48）×10-9,平均体积分数为（26.45±23.36）×10-9,其中烷烃占46.72%,芳香烃33.18%,烯烃11.33%,乙炔8.76%;大气VOCs的月均浓度呈“W”字型分布,其中11月VOCs的平均浓度最高,9月平均浓度最低,而且不同季节大气VOCs的主要物种基本一致,主要是C2～C5的烷烃、乙烯、乙炔以及苯、甲苯、乙苯和间、对-二甲苯等;大气TVOC和烷烃、烯烃的日变化趋势基本一致,且呈双峰分布,而芳香烃由于受溶剂挥发的影响,其没有明显的日变化规律。研究还发现,T/B（甲苯/苯）为3.51±2.40,表明气团除受机动车影响外,还受溶剂、油气和LPG挥发等其他VOCs排放的影响比较突出;E/E（乙烷/乙炔）为0.98±0.68,表明气团存在老化现象,且春冬季节气团光化学年龄相对较短,夏秋季节光化学年龄相对较长;VOCs的浓度水平和组成在不同风向风速影响下存在一定差异,西南部石化和化工企业排放的VOCs对城区的影响明显,其主要物种为芳香烃和烯烃;该地区气团的OH消耗速率常数（KOH）8.05×10-12cm3·分子-1·S-1,平均VOCs最大O3增量反应活性4.00mol·mol-1与乙烯相当,平均反应活性较强;对OH消耗速率（LOH）贡献率最大的是烯烃（42.21%）和芳香烃（40.83%）,对臭氧生成潜势（OFP）贡献率最大的是芳香烃（62.75%）和烯烃（21.70%）,VOCs的关键活性组分是二甲苯、甲苯、乙苯、乙烯、丙烯、反-2-丁烯及异戊二烯。

关键词： VOCs 变化特征化学反应活性光化学年龄 OH消耗速率臭氧生成潜势

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南京北郊地区VOCs及其光化学特征研究

南京北郊地区VOCs及其光化学特征研究

作者：李用宇南京信息工程大学

学位级别：硕士

目前,城市光化学污染已成为国内外面临的主要大气环境问题,这不仅危害到人们的健康,也威胁到了人类赖以生存的自然环境。2011年3月～2012年2月,在南京北郊开展了为期一年的连续观测,采用GC5000挥发性有机物在线监测系统和EMS系统,分别... 详细信息

目前,城市光化学污染已成为国内外面临的主要大气环境问题,这不仅危害到人们的健康,也威胁到了人类赖以生存的自然环境。2011年3月～2012年2月,在南京北郊开展了为期一年的连续观测,采用GC5000挥发性有机物在线监测系统和EMS系统,分别测量了大气中56种VOCs组分和反应性气体(NOx、 CO和03)。结果表明：大气VOCs年平均体积浓度为(43.52±22.38)×10-9,四季VOCs成分组成比例并不完全一致,没有明显的季节变化;四季VOCs的日变化趋势基本一致,且呈明显双峰分布,受交通源影响比较显著,极小值出现在下午16：00。影响该地区VOCs体积浓度升高的污染源主要来自东部。在东风和西风下,风速对VOCs的输送与扩散作用明显不同。紫外辐射是白天VOCs浓度变化的重要影响因子,相关系数为0.91,呈负相关。丙烯等效浓度分析表明,一年四季,烯烃化合物提供了很强的大气化学活性;芳香烃次之;相反,烷烃虽然是南京北郊地区大气VOCs中含量最为丰富的物质,但并不是03生成的主要贡献者。联合观测期间南京北郊秋季大气VOCs的平均OH消耗速率常数估算约为3.26×10-12cm3·molecule-1·s-1,最大增量反应活性约为3.26mol·mol-1;烯烃对OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)贡献率最大,芳香烃次之,而烷烃在大气中含量最为丰富,却并不是LOH和OFP主要贡献者;VOCs关键活性组分是乙烯、丙烯、1-丁烯、间,对-二甲苯及异戊二烯等物质;臭氧生成过程处于VOCs控制区。

关键词： VOCs 化学反应活性 OH消耗速率臭氧生成潜势(OFP) EKMA

焦作城区大气挥发性有机物污染特征及来源解析

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焦作城区大气挥发性有机物污染特征及来源解析

作者：何向东河南理工大学

学位级别：硕士

从我国目前PM和O的前体物的控制状况来看,SO、NOx、烟粉尘等控制均取得明显进展,但VOCs的排放量仍呈增长趋势,对大气环境影响日益突出。本文在离线采样分析和统计数据调研的基础上,分析了焦作市城区大气VOCs污染特征和化学反应活性,初... 详细信息

从我国目前PM和O的前体物的控制状况来看,SO、NOx、烟粉尘等控制均取得明显进展,但VOCs的排放量仍呈增长趋势,对大气环境影响日益突出。本文在离线采样分析和统计数据调研的基础上,分析了焦作市城区大气VOCs污染特征和化学反应活性,初步建立了排放源清单,并采用PMF受体模型方法解析了VOCs的主要来源。获得的主要结论如下:(1)采样期间,焦作城区环境空气VOCs日均体积浓度范围为13.91 ppb～20.73 ppb,平均体积浓度为17.14 ppb。环境空气中VOCs的主要组分是烷烃类化合物,在VOCs中占比55.04%,其次是炔烃、芳香烃和烯烃,在VOCs中占比分别为20.93%,12.48%和11.55%。VOCs组分以C～C的低碳烷烃化合物、乙烯、乙炔、苯、甲苯和间对二甲苯为主。VOCs浓度季节分布呈现春季>秋季>夏季的趋势,月分布为4月>5月>6月>9月>8月>7月,4月份VOCs平均浓度最高,7月份VOCs浓度最低。(2)烯烃是焦作城区VOCs对L和OFP的贡献最大活性组分,其次是芳香烃,烷烃和炔烃化学活性相对较弱。关键活性组分是异戊二烯、乙烯、丙烯、间对二甲苯、正丁烯、1,2,4-三甲苯、甲苯和乙炔。(3)苯/甲苯(B/T)比值定性判断苯和甲苯等典型VOCs的主要来源为燃煤排放和机动车排放。环境空气中BTEX各化合物除苯和乙苯外,均表现出显著相关性,表明这些组分具有良好的同源性。PMF模型解析出5种污染源,各污染源贡献率从大到小依次为溶剂使用源30.2%、工艺过程源27.6%、移动源18.7%、燃烧源18.3%和自然源5.2%。(4)基于排放因子法估算出焦作城区2018年人为源VOCs排放总量为6295.04 t,工艺过程源、生物质燃烧源、移动源、溶剂使用源和化石燃料燃烧源对焦作城区人为源VOCs总排放量的贡献率分别是33.54%、21.09%、19.94%、18.26%和7.18%。PMF模型解析和排放清单结果均表明,工艺过程源对于焦作城区VOCs有较大贡献。研究结果对于焦作市大气VOCs污染控制工作具有一定的指导价值。

关键词：挥发性有机物化学反应活性来源解析排放清单

大同市大气挥发性有机物污染特征及反应活性研究

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大同市大气挥发性有机物污染特征及反应活性研究

作者：李文博中北大学

学位级别：硕士

近年来,随着经济的快速发展和城市化进程,由大气挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds,VOCs)造成的臭氧和雾霾污染已成为严重的环境问题。本研究以大同市平城区为研究区域,通过连续采集大气样品,分析2021.3.1～2022.2.28期间大... 详细信息

近年来,随着经济的快速发展和城市化进程,由大气挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds,VOCs)造成的臭氧和雾霾污染已成为严重的环境问题。本研究以大同市平城区为研究区域,通过连续采集大气样品,分析2021.3.1～2022.2.28期间大同市大气中VOCs的浓度水平、组分特征以及时空变化特征,研究PM、O、NO和气象条件与TVOCs的相关性,并对部分VOCs物种进行了健康风险评估。通过对OH自由基生成速率(OH radical loss rate,L)、臭氧生成潜势(Ozone Formation Potential,OFP)以及二次有机气溶胶生成潜势(Secondary Organic Aerosol Potential,SOAFP)的估算,分析大同市VOCs的化学反应活性。根据PMF模型和相关性/聚类分析模型进行VOCs来源解析,同时结合HYSPLIT后向轨迹模型和PSCF函数分析大同地区的空间传输过程以及VOCs的潜在来源区域。然而,由于VOCs在大气传输过程中的快速氧化,使用实测VOCs数据进行化学活性计算和VOCs来源解析时不可避免地存在一定偏差。因此,为了校正光化学损失的影响,本研究使用初始VOCs浓度(实测VOCs浓度与光化学损失的VOCs浓度之和)计算L和OFP,并且在VOCs来源解析中也考虑了VOCs的光化学损失。主要研究结果如下:(1)观测期间TVOCs质量浓度变化范围为4.98～50.15μg·m,平均质量浓度为22.62±8.31μg·m。TVOCs组成特点为烷烃占38.2%,OVOCs占26.5%,烯烃占11.6%,炔烃占9.4%,卤代烃占7.4%,芳香烃占6.6%,硫化物占0.3%。TVOCs浓度的季节变化特征表现为冬季(24.06±9.29μg·m)>秋季(23.39±9.60μg·m)>夏季(22.56±6.04μg·m)>春季(21.92±7.82μg·m)。其中,烷烃在春季、秋季和冬季对大同市TVOCs浓度贡献最高,OVOCs在夏季对TVOCs浓度贡献最高。整个监测期间VOCs组分的季节分配特点为:烷烃的质量浓度在冬季最高,夏季最低;OVOCs质量浓度在夏季最高,冬季最低;卤代烃质量浓度在春季最高,秋季最低;硫化物质量浓度在秋季最高,夏季低;烯烃、炔烃和芳香烃质量浓度的季节变化则与TVOCs相同,在冬季最高,春季最低。总体上,相比于国内大部分城市,大同市VOCs质量浓度相对较低。(2)TVOCs与大气主要污染物(PM、O和NO)的相关性分析结果显示,TVOCs与NO和PM呈正相关,与O呈负相关。此外,大气污染物与气象因子在各季节也均存在着一定相关性,说明气象因子对大同市大气中污染物浓度有着一定影响。(3)大同市大气中的重点污染物均不存在非致癌风险,但乙醛的致癌风险值为1.01×10,高于安全阀值,存在致癌风险。此外,苯的致癌风险值为9.67×10,十分接近安全阀值。因此,今后应重点加强大同市乙醛和苯的排放管理。(4)在大同市臭氧浓度最高的夏季,O的生成主要受NO主导,并且大气光化学反应对VOCs浓度有着显著影响。基于初始VOCs浓度计算的L和OFP结果显示,大同市4个季节的总L分别为2.93 s、2.84 s、2.74 s和2.61 s,而OFP分别为64.38μg·m、64.79μg·m、63.98μg·m和63.77μg·m。其中,乙烯,丙烯,乙醛和丙醛是大同市各季节中L和OFP的关键活性组分,几乎不受季节变化的影响。大同市4个采样季节期间VOCs对SOA的生成潜势分别为0.086μg·m、0.059μg·m、0.10μg·m和0.13μg·m,SOAFP的关键活性物种为甲苯和间/对二甲苯。(5)基于初始VOCs浓度,使用PMF模型在4个监测季节确定了6种VOCs来源为焦化过程、NG/LPG使用、燃烧、工业来源、溶剂使用和汽车尾气排放。其中,焦化过程是大同市夏季和冬季VOCs的主要污染源,NG/LPG使用是大同市春季和秋季VOCs的主要污染源。各类VOCs排放源的OFP值表明,焦化过程和燃烧是对大同市O生成影响最大的污染源。此外,HYSPLIT后向轨迹模型显示,远距离输送对大同市VOCs污染也存在着影响。

关键词：大同挥发性有机物化学反应活性源解析健康风险

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团簇V3P2成键、电子自旋密度与催化活性

辽宁科技大学学报 2019年第4期42卷 269-276页

作者：秦渝方志刚赵振宁马填棋李历红辽宁科技大学化学工程学院

基于密度泛函理论,在B3LYP/Lan12dz水平下对团簇V3P2进行优化,得到6种优化构型。通过分析其成键与电子自旋密度分布来研究稳定性,并从能隙差值,HOMO、LUMO轨道贡献以及态密度图三个方面来研究团簇V3P2的化学反应活性、潜在催化活性位点... 详细信息

基于密度泛函理论,在B3LYP/Lan12dz水平下对团簇V3P2进行优化,得到6种优化构型。通过分析其成键与电子自旋密度分布来研究稳定性,并从能隙差值,HOMO、LUMO轨道贡献以及态密度图三个方面来研究团簇V3P2的化学反应活性、潜在催化活性位点以及催化活性,最终得到以下结论:金属与非金属键(P-V键)是团簇V3P2构型稳定性的主要贡献者;团簇的稳定性与构型外围电子自旋密度分布的均匀度、对称性及α、β电子重叠程度有关;团簇V3P2所有优化构型中最稳定的是构型1(4),最不稳定的是构型3(2);构型1(4)的化学反应活性最差,构型3(2)的化学反应活性最好;多重度对团簇V3P2的化学反应活性具有一定程度的影响;V原子是团簇V3P2前线轨道的主要贡献者,即可能是团簇V3P2的潜在催化活性位点;构型3(4)可以提供较多的电子、构型2(4)极易接受较多的电子从而实现电子转移,说明构型3(4)和2(4)都具有良好的催化活性。

关键词：团簇V3P2 成键电子自旋密度化学反应活性催化活性

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FMO能量同取代基电子效应参数σ的定量线性关系研究(Ⅰ)

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三明学院学报 1994年第2期12卷 32-39页

作者：周文富

一、引言 FMO能量是化学反应活性的重要参数。由于受实验测定的限制和量子化学计算程序的繁杂,即便目前普遍应用的CNDO/2,MINDO的计算也是很费时的,且量化计算所采用的模型为pople等人建立的标准模型,为分子的稳定构象模型。计算出的拉... 详细信息

一、引言 FMO能量是化学反应活性的重要参数。由于受实验测定的限制和量子化学计算程序的繁杂,即便目前普遍应用的CNDO/2,MINDO的计算也是很费时的,且量化计算所采用的模型为pople等人建立的标准模型,为分子的稳定构象模型。计算出的拉力常数,结合能、电离能普遍同实验差25～30％;同时对长碳链或支化程度高的链烃衍生物难以计算,数据不多,在使用的广度上有一定局限性,给科研和教学带来诸多不便。

关键词： FMO 烃衍生物量化计算支化电子效应力常数分子轨道线性关系化学反应活性量子化学计算

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反应性RM不稳定混合特性研究:反应活性与介质不均匀性的影响

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气体物理 2022年第6期7卷 55-62页

作者：汪洋董刚南京理工大学瞬态物理重点实验室江苏南京210094

预混火焰界面的RM(Richtmyer-Meshkov)不稳定现象在自然界和工程实践中十分常见,但目前关于反应性RM不稳定的研究主要集中于均匀介质的情况,而实际中的预混气体往往是非均匀的,因此开展非均匀介质中火焰界面演化和混合特性的研究十分必... 详细信息

预混火焰界面的RM(Richtmyer-Meshkov)不稳定现象在自然界和工程实践中十分常见,但目前关于反应性RM不稳定的研究主要集中于均匀介质的情况,而实际中的预混气体往往是非均匀的,因此开展非均匀介质中火焰界面演化和混合特性的研究十分必要。采用带单步化学反应的Navier-Stokes方程和高精度数值格式,研究了预混火焰界面在入射激波及反射激波作用下的RM不稳定过程,考察了化学反应活性以及介质非均匀性对RM不稳定过程中火焰界面混合特性的变化规律的影响。结果表明,在入射激波作用后的阶段,在均匀介质中的火焰界面形态呈现典型的“钉-帽-泡”结构,化学反应活性越强,界面的“泡”结构和“钉-帽”结构增长越快;而在非均匀介质中,火焰界面形态则呈现“钉-钉”结构,界面在流向速度差的诱导下被更大程度地拉伸。在第一次反射激波作用后的阶段,混合区的增长速率不依赖于反应活性和均匀性,仅与流动特性有关。时间尺度的研究表明,大尺度流动是反应性RM不稳定的主导因素,其次是化学反应,最后是小尺度混合,化学反应的强化会抑制大尺度流动,非均匀性会强化大尺度流动。

关键词： RM不稳定预混火焰界面化学反应活性非均匀性时间尺度

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