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加氢脱氮动力学模型

华东理工大学学报（自然科学版） 2001年第1期27卷 42-45,88页

作者：徐征利吴辉李承烈华东理工大学石油加工研究所上海200237

考察了加氢脱氮的影响因素 ,主要有温度、压力、空速、循环氢中 H2 S浓度及原料性质等。建立了加氢脱氮动力学模型 ,对动力学参数的影响因素进行关联和工业数据的验证 ,得到满意的结果。

关键词：加氢精制加氢脱氮动力学模型预测

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加氢脱氮催化剂及反应机理研究进展

现代化工 2007年第Z1期27卷 54-59页

作者：张登前段爱军赵震姜桂元万国赋黄卫强中国石油大学重质油国家重点实验室北京102249

介绍了各馏分油品中含氮化合物的分布规律和特点,概述了加氢脱氮反应过程中含氮化合物进行加氢和C-N键断裂的反应机理及典型含氮化合物的反应网络;总结了传统加氢脱氮催化剂及其载体的制备、改性和调变方法,论述了新型金属碳化物、氮化... 详细信息

介绍了各馏分油品中含氮化合物的分布规律和特点,概述了加氢脱氮反应过程中含氮化合物进行加氢和C-N键断裂的反应机理及典型含氮化合物的反应网络;总结了传统加氢脱氮催化剂及其载体的制备、改性和调变方法,论述了新型金属碳化物、氮化物、磷化物催化剂的结构特性及各类催化剂的加氢脱氮反应性能。关联了催化剂的物理化学性质对加氢脱氮反应的影响,提出了高活性加氢脱氮催化剂的研制思路和途径。

关键词：加氢脱氮催化剂反应机理

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Ni-Mo基催化剂上卟啉加氢脱氮(英文)

催化学报 2013年第1期34卷 152-158页

作者： Eika W.QIAN Satoshi ABE Yusaku KAGAWA Hiroyuki IKEDA Department of Chemical Engineering Tokyo University of Agriculture and Technology Nippon Ketjen Co.Ltd

The hydrodenitrogenation(HDN) of porphyrins was carried out over a series of phosphorus containing NiMo/Al 2 O 3 catalysts using a fixed‐bed flow reaction system.A method of quantitative analysis of the porphyrin and its derivatives produced by HDN was *** HDN of porphyrin,four types of hydrocarbons:C8 alkanes,C 8 alkenes,C9 alkanes,and C10 alkanes,and two groups of nitrogen‐containing compounds:alkyl substituted bipyrrolidines(alkylbipyrrolidines) and alkyl substituted tripyrrolidines(alkyltripyrrolidines) were *** hydrogenolysis of porphyrins occurred rapidly at lower temperature but higher temperatures were required for the HDN of *** NiMoP3 catalyst showed the highest catalytic activity for the HDN of *** on the characterization of the supports and catalysts,it is suggested that the dispersion of Mo is improved and the number of weak acidic sites on the NiMoP catalysts increases with the addition of phosphorus.

关键词： Mo基催化剂脱氮性能加氢脱氮卟啉 Ni HDN 反应体系定量分析

TiO2-Al2O3载体的制备方法对其负载的磷化镍催化剂加氢脱氮反应性能的影响

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物理化学学报 2014年第7期30卷 1309-1317页

作者：鄢景森王海彦张静茹徐惠娟中国石油大学(华东)化学工程系山东青岛266555 辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001 辽宁科技学院生物医药与化学工程学院辽宁本溪117004

采用共沉淀法和原位溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,其负载的磷化镍催化剂采用等体积浸渍法和H2原位还原法制备.通过N2吸附(BET)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、程序升温还原(TPR),X射线光电子能谱(XPS)和等离子体发射光谱(ICP... 详细信息

采用共沉淀法和原位溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,其负载的磷化镍催化剂采用等体积浸渍法和H2原位还原法制备.通过N2吸附(BET)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、程序升温还原(TPR),X射线光电子能谱(XPS)和等离子体发射光谱(ICP-AES)表征技术对催化剂进行了表征,并通过喹啉的加氢脱氮反应评价了催化剂的加氢脱氮性能.结果表明,原位溶胶-凝胶法制成的复合载体基本保留了原有的γ-Al2O3的孔特征,具有较大的比表面积和较宽的孔分布,TiO2主要以表面富集的形式分散在管状的γ-Al2O3表面,其负载的磷化镍催化剂还原后所形成的活性相为Ni2P和Ni12P5;而共沉淀法制成的复合载体比表面积较小,孔径分布更加集中,TiO2趋于在块状的Al2O3表面均匀分散,其负载的磷化镍催化剂具有更好的可还原性,还原后所形成的活性相为Ni2P.不同的载体制备方法和不同的钛铝比对催化剂加氢脱氮性能影响较大,当n(Ti)/n(Al)=1/8时,共沉淀法载体负载的催化剂表现出最佳的加氢脱氮性能,在340℃,3 MPa,氢油体积比500,液时空速3 h-1的反应条件下,喹啉的脱氮率可以达到91.3%.

关键词：磷化镍二氧化钛氧化铝复合载体共沉淀法溶胶-凝胶法加氢脱氮

工业NiW/Al_2O_3催化剂上喹啉的加氢脱氮宏观动力学

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高校化学工程学报 2006年第5期20卷 717-722页

作者：董振国余夕志李凯任晓乾王军王延儒南京工业大学化学化工学院江苏南京210009

以喹啉为含氮模型化合物，在高压滴流床反应装置中考察了工业NiW／Al2O3催化剂RN-10上的加氢脱氮动力学规律，研究了反应温度330-420℃、氢分压1．2～5．2MPa、氢油比200—800（v／v）、重量空速（WHSV）20-70h“等反应条件对喹啉的加... 详细信息

以喹啉为含氮模型化合物，在高压滴流床反应装置中考察了工业NiW／Al2O3催化剂RN-10上的加氢脱氮动力学规律，研究了反应温度330-420℃、氢分压1．2～5．2MPa、氢油比200—800（v／v）、重量空速（WHSV）20-70h“等反应条件对喹啉的加氢脱氮反应结果的影响。结果表明，反应温度对喹啉的脱氮率影响较大，提高反应温度可有效提高喹啉的脱氮率；同时，氢分压也是喹啉加氢脱氮的一个重要的影响因素，但是，当氢分压和氢油比较大时，氢分压和氢油比的变化对喹啉的脱氮率基本无影响。采用修正的n（n〈1）级反应动力学模型对实验数据进行拟合，求得了喹啉加氢脱氮反应的表观活化能为180．4kJ·mol^-1。经检验，模型计算结果与实验结果能较好地吻合。

关键词：加氢脱氮动力学喹啉 NiW/Al2O3催化剂

MoP/SiO_2-TiO_2-ZrO_2催化喹啉加氢脱氮的反应动力学

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石油学报（石油加工） 2012年第2期28卷 275-280页

作者：路蒙蒙孙守华臧树良中化泉州石化有限公司福建泉州362103 辽宁石油化工大学辽宁抚顺113001

采用共沉淀法和共浸渍法制备了MoP/SiO2-TiO2-ZrO2催化剂。以喹啉为模型化合物,在固定床微反应器中考察了MoP/SiO2-TiO2-ZrO2催化剂的加氢脱氮(HDN)活性;在氢分压2～5MPa、反应温度300～400℃、氢/油体积比200～800和体积空速2～8h-1条... 详细信息

采用共沉淀法和共浸渍法制备了MoP/SiO2-TiO2-ZrO2催化剂。以喹啉为模型化合物,在固定床微反应器中考察了MoP/SiO2-TiO2-ZrO2催化剂的加氢脱氮(HDN)活性;在氢分压2～5MPa、反应温度300～400℃、氢/油体积比200～800和体积空速2～8h-1条件下,建立了其HDN的反应动力学模型。结果表明,MoP/SiO2-TiO2-ZrO2催化喹啉HDN反应中,脱氮率随着反应温度升高先增加后趋于平缓,喹啉转化率则随着反应温度升高略有降低;脱氮率及转化率均随着氢分压增加而增加,随着体积空速增加而降低,而随着氢/油体积比增加变化不大。喹啉HDN的反应动力学模型为带有氮化物吸附的拟一级反应动力学模型,并结合Levenberg-Marquardt(L-M)算法对模型参数进行优化求解。将喹啉HDN反应的脱氮率实验值与模型计算值进行了比较,两者吻合较好,平均相对误差为6.87%。

关键词：喹啉加氢脱氮动力学磷化钼

负载型钴-钼氮化物的制备及吡啶加氢脱氮活性的研究

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高等学校化学学报 1998年第10期19卷 1645-1649页

作者：齐兴义熊光杨树武辛勤中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室

以钼磷酸＋硝酸钴、仲钼酸铵＋硝酸钴、仲钼酸铵为前体活性相组元及γ－Ａｌ２Ｏ３为载体，制备了负载型双（单）组元过渡金属氮化物［ＣｏＭｏＮ－（Ⅰ，Ⅱ，Ⅲ），ＭｏＮ－Ⅳ］，并利用ＢＥＴ、ＸＰＳ、Ｈ２－ＴＰＤ及Ｒａｍａｎ等手... 详细信息

以钼磷酸＋硝酸钴、仲钼酸铵＋硝酸钴、仲钼酸铵为前体活性相组元及γ－Ａｌ２Ｏ３为载体，制备了负载型双（单）组元过渡金属氮化物［ＣｏＭｏＮ－（Ⅰ，Ⅱ，Ⅲ），ＭｏＮ－Ⅳ］，并利用ＢＥＴ、ＸＰＳ、Ｈ２－ＴＰＤ及Ｒａｍａｎ等手段进行了表征；以正己烷＋环己烷＋吡啶为模型底物考察了上述催化剂的吡啶加氢脱氮活性．与ＣｏＭｏＮ－Ⅱ、ＣｏＭｏＮ－Ⅲ和ＭｏＮ－Ⅳ相比，ＣｏＭｏＮ－Ｉ具有较高的吡啶加氢脱氮活性．

关键词：氮化物钼磷酸吡啶加氢脱氮催化剂钴

润滑油加氢脱氮WMoNi/Al_2O_3催化剂的研究

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化学反应工程与工艺 2002年第2期18卷 115-118页

作者：徐东彦吴炜王光维樊桂臣于占涛大庆石油学院石油化工系黑龙江安达151400 大庆油田有限责任公司化工总厂黑龙江大庆163411

以工业γ- Al2 O3为载体 ,加入 F作为酸性助剂 ,负载金属组分 W、Mo和 Ni,制成 WMo Ni/Al2 O3润滑油加氢脱氮催化剂。以大庆油 1 50 BS为原料 ,在小型实验装置上对该催化剂的加氢脱氮性能进行了考察。实验结果表明 ,在工业加氢精制条件... 详细信息

以工业γ- Al2 O3为载体 ,加入 F作为酸性助剂 ,负载金属组分 W、Mo和 Ni,制成 WMo Ni/Al2 O3润滑油加氢脱氮催化剂。以大庆油 1 50 BS为原料 ,在小型实验装置上对该催化剂的加氢脱氮性能进行了考察。实验结果表明 ,在工业加氢精制条件下 ,精制油氮含量为 3～ 6μg/g,加氢脱氮率为 99.3%～ 99.6% 。

关键词： WMoNi/Al2O3催化剂润滑油加氢脱氮负载型催化剂氧化铝钨钼镍

TiO_2-Al_2O_3载体的制备及Ni_2P/TiO_2-Al_2O_3催化剂上的同时加氢脱硫和加氢脱氮反应

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催化学报 2010年第4期31卷 447-453页

作者：宋华于洪坤武显春郭云涛大庆石油学院化学化工学院黑龙江大庆163318 德克萨斯农工大学化学工程学院美国德克萨斯州778433122

以溶胶-凝胶法制备的TiO2-Al2O3复合氧化物为载体,采用浸渍法制备了Ni2P/TiO2-Al2O3催化剂,并用X射线衍射、N2吸附脱附、红外和X射线光电子能谱等技术对催化剂进行了表征,考察了载体中TiO2含量、焙烧温度及其制备方法对Ni2P/TiO2-Al2O3... 详细信息

以溶胶-凝胶法制备的TiO2-Al2O3复合氧化物为载体,采用浸渍法制备了Ni2P/TiO2-Al2O3催化剂,并用X射线衍射、N2吸附脱附、红外和X射线光电子能谱等技术对催化剂进行了表征,考察了载体中TiO2含量、焙烧温度及其制备方法对Ni2P/TiO2-Al2O3催化剂上同时进行噻吩加氢脱硫和吡啶加氢脱氮反应的影响.结果表明,以Ni/P摩尔比为1/2的前驱体制备的催化剂表面仅出现Ni2P物相;当载体中TiO2的含量为80%,焙烧温度为550oC时,Ni2P/TiO2-Al2O3催化剂上加氢脱硫和加氢脱氮的活性最高.在360oC,3.0MPa,氢/油体积比500,液时体积空速2.0h-1的条件下,噻吩和吡啶转化率分别为61.3%和64.4%.

关键词：磷化二镍二氧化钛氧化铝噻吩加氢脱硫吡啶加氢脱氮