检索结果-南通市图书馆

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

光解水的原子尺度机理和量子动力学

物理学报 2019年第1期68卷 28-35页

作者：申钰田孟胜中国科学院物理研究所北京凝聚态物理国家研究中心北京100190 量子物质科学协同创新中心北京100190

利用阳光直接将水分解为不含碳的氢气燃料和氧气是面向全球能源危机环保且低成本的解决方案.得益于电子结构理论和量子模拟方法的进步,人们已经能够直接研究在纳米颗粒上等离激元诱导光解水过程在原子尺度上的反应机理和超快动力学.本... 详细信息

利用阳光直接将水分解为不含碳的氢气燃料和氧气是面向全球能源危机环保且低成本的解决方案.得益于电子结构理论和量子模拟方法的进步,人们已经能够直接研究在纳米颗粒上等离激元诱导光解水过程在原子尺度上的反应机理和超快动力学.本文简述近年来的相关工作进展.吸附在氧化物薄膜上的金纳米颗粒很有希望成为水分解的高效新型光催化剂.在光激发条件下,水分解反应速率和光强、热电子转移之间有强相关性.水分解速率不仅取决于光吸收强度,还受到等离激元量子振动模式的调控.这对于太阳能光解水器件中纳米颗粒的设计有借鉴意义.我们发现液态水在金团簇等离激元催化下100 fs内就能产生氢气.超快量子动力学模拟表明,该过程中场增强起主导作用,从金属到水反键态的超快电荷转移也扮演着重要角色.综合这些原子尺度上的量子动力学研究,我们提出受激水分子中氢原子高速碰撞(速度远远超出其热速度)合成氢分子的"链式反应"机理.

关键词：光解水金纳米颗粒量子选择性量子动力学

Ag/g-CN复合光催化剂的制备及其光解水产氢性能研究

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

化工新型材料 2024年

作者：王瑞富笑男郭叶飞张进峰陈蓉沈凡博河南工业大学物理学院上海大学理学院物理系

通过光沉积法制备了银含量不同的银/石墨相氮化碳(Ag/g-C3N4)复合光催化剂。通过扫描电子显微镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱仪、紫外-可见漫反射光谱仪等对其表面形貌、结构、化学组成及光学性能进行了表征和测试。结果表明：Ag/g-C... 详细信息

通过光沉积法制备了银含量不同的银/石墨相氮化碳(Ag/g-C3N4)复合光催化剂。通过扫描电子显微镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱仪、紫外-可见漫反射光谱仪等对其表面形貌、结构、化学组成及光学性能进行了表征和测试。结果表明：Ag/g-C3N4复合光催化剂主要由不规则的大块颗粒和许多大小、形状不一的小颗粒组成；Ag纳米颗粒的引入没有改变g-C3N4的晶体结构，Ag纳米颗粒以零价金属形式存在；Ag/g-C3N4复合光催化剂紫外区光吸收性能显著提高；Ag纳米颗粒的引入有效地抑制了光生电子-空穴对的复合，同时也促进了电荷的迁移。光解水产氢实验表明，Ag 含量不同的Ag/g-C3N4复合光催化剂的产氢速率相比于g-C3N4都明显提升，且1%Ag/g-C3N4的产氢速率最佳，达到了636.71 μmol/（g·h），是g-C3N4的 8.9倍。

关键词：石墨相氮化碳银纳米颗粒光解水产氢催化剂

新型二维极化多孔光催化剂的设计及其光解水的应用研究

在线全文

同方期刊数据库

学校读者我要写书评

暂无评论

新型二维极化多孔光催化剂的设计及其光解水的应用研究

作者：谢莲芳南昌大学

学位级别：硕士

利用太阳能催化分解水制氢,将太阳能转化为氢能的形式进行储存是解决能源问题的理想途径之一。现有的二维(2D)光催化剂不能有效解决氧化和还原反应产生的质子(H)和羟基(OH)离子在各自表面的积累问题,导致正常的光催化水裂解反应不能继... 详细信息

利用太阳能催化分解水制氢,将太阳能转化为氢能的形式进行储存是解决能源问题的理想途径之一。现有的二维(2D)光催化剂不能有效解决氧化和还原反应产生的质子(H)和羟基(OH)离子在各自表面的积累问题,导致正常的光催化水裂解反应不能继续反应而停止。本文充分把握当前光解水研究的发展趋势和所面临的困难,通过第一性原理理论计算来预测和设计一系列不含金属的新型二维极化多孔光催化剂。不含金属的多孔催化剂的发现,在降低成本的同时,也极大拓宽了光解水的研究范畴。同时“多孔”性质也解决了价带和导带在产H和产O的过程能够持续的问题。主要研究内容如下:(1)通过密度泛函理论(DFT)计算,我们预测了一系列新型稳定的无金属多孔材料,包括多孔碳(N-diaphene)和多孔氮化硼(BN)材料。并对这些材料的热力学稳定性、能带结构、光学性质等进行了研究。最后重点研究了多孔BN材料的光解水性能。(2)该二维多孔BN被证明可以利用红外光和可见光分解水制氢。这种二维BN的多孔性保证了光催化体系的可持续性,提高了光催化分解水的效率。通过改变二维六方BN的层数和表面钝化的方式,可以在很大程度上调节二维多孔BN的表面静电势和带隙等电子性能。这些因素影响了材料的光谱吸收范围和水分解产氢能力。计算结果表明,二维多孔BN具有良好的红外光和可见光吸收性能,其中F(BN)H、F(BN)H、H(BN)H和H(BN)H的太阳能制氢效率(STH)均大于10%,突破了传统理论效率限制。令人兴奋的是,H(BN)H利用整个太阳光谱的太阳能转化为氢气的总能量转换效率高达16.2%。说明二维多孔BN材料是一种潜在的无金属水裂解光催化剂。

关键词：多孔光催化剂电子能带结构密度泛函理论光解水太阳能制氢效率

Ti3C2Tx(MXene)基光催化剂的结构调控及其光解水制氢性能研究

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

Ti3C2Tx(MXene)基光催化剂的结构调控及其光解水制氢性能研究

作者：周桃五邑大学

学位级别：硕士

能源危机和环境污染是现在发展的一大难题,解决该问题的一种途径是寻找可持续、可再生的新能源。氢能是清洁、高效的新能源,氢气的制备方法有多种,其中光催化制氢是最简单、最方便的方法,主要利用太阳能对水进行分解。随着光催化剂的发... 详细信息

能源危机和环境污染是现在发展的一大难题,解决该问题的一种途径是寻找可持续、可再生的新能源。氢能是清洁、高效的新能源,氢气的制备方法有多种,其中光催化制氢是最简单、最方便的方法,主要利用太阳能对水进行分解。随着光催化剂的发展,半导体材料引起了广泛关注,但因光生载流子快速复合使其应用受到阻碍。随着科学进步,二维过渡金属碳(氮)化物(MXene)被发现,MXene具有独特的结构,良好的导电性能等等,因此受到广泛关注。TiO和CdS是光催化领域中常用的半导体,但其光生电子-空穴对复合率高,导致它们的发展受到阻碍,因此对TiO和CdS进行改性。利用MXene独特的性质,将其与半导体材料结合,使光催化剂的光生电子空穴对的复合效率降低,从而提高其光催化性能。本文研究内容和结果如下:(1)对TiCT进行水热反应,原位生长出TiO,制备出A/R-TiO/TiCT复合材料。通过调节盐酸的浓度来调节锐钛矿/金红石TiO异相结的比例,对水热时间进行控制从而调节TiO/TiCT异质结的数量。对A/R-TiO/TiCT复合材料的晶相构成、形貌结构、光催化性能等进行研究。结果显示,当盐酸浓度为0.25 mol/L,水热时间为36h时,A/R-TiO/TiCT复合材料中的光催化活性最高(4672.0μmol g h),在350 nm处的量子效率为27.11%,同时具有良好的循环稳定性。A/R-TiO/TiCT复合材料具有高活性主要归因于A/R-TiO/TiCT催化剂中存在TiO/TiCT异质结和金红石/锐钛矿TiO异相结,可增强其光生电子-空穴对的空间分离。(2)利用尿素和柠檬酸制备氮掺杂碳量子点(NCDs),并对TiO/TiCT复合材料进行修饰,合成NCDs/TiO/TiCT复合材料。通过改变制备NCDs中的尿素含量,来探究掺氮量对NCDs/TiO/TiCT复合材料光催化性能的影响。用表征技术对复合材料的形貌结构、组成成分、比表面积等进行测试,同时也对复合材料的光催化性能进行研究。当尿素含量为0.10 g,即尿素含量的相对值为3.2%时,NCDs/TiO/TiCT复合材料的光解水性能最好(2056.2μmol g h),在350 nm处的量子效率为9.191%,同时0.1 NCDs/TiO/TiCT显示出了较好的循环稳定性。由于TiCT和NCDs双助催化剂的存在,实现复合材料有效的光生载流子传输,从而提高催化活性。(3)利用水热合成方法,将TiCT MXene制备为量子点(MQDs),同时结合氮掺杂碳量子点(NCDs)对CdS表面进行修饰,合成TiCT MXene QDs/NCDs/CdS(MNC)复合材料。改变MQDs和NCDs的负载量从而制备不同MNC材料,对其表面结构、光解水性能等进行研究。结果显示,MQDs和NCDs的负载量都为1.0 wt%时,所制备出来的光催化材料性能最好(5.66 mmol g h),在450 nm处的量子效率为45.7%。MNC具有高催化活性是因为复合材料具有双量子点结构,光生载流子的复合降低。

关键词： Ti3C2Tx MXene TiO2 量子点 CdS纳米颗粒光解水

单原子负载二氧化钛催化剂的合成及其光解水制氢研究

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

单原子负载二氧化钛催化剂的合成及其光解水制氢研究

作者：秦浩西北大学

学位级别：硕士

在众多的光催化剂中,TiO具有制备工艺简单、低成本、无二次污染、无毒害以及可回收等突出特点成为了当前光催化领域的研究热点。然而其存在量子效率低,只能对太阳光中的紫外光响应,光生电子和空穴容易快速复合湮灭等突出问题。因此,需... 详细信息

在众多的光催化剂中,TiO具有制备工艺简单、低成本、无二次污染、无毒害以及可回收等突出特点成为了当前光催化领域的研究热点。然而其存在量子效率低,只能对太阳光中的紫外光响应,光生电子和空穴容易快速复合湮灭等突出问题。因此,需要通过调控体相、微结构和界面化学组成等来提高光催化材料的催化活性和催化效率,而单原子负载是实现这一目标的一种重要方式。所谓单原子负载催化剂(SACs),是将金属修饰剂以单原子形态分散在半导体基底上得到改性的复合催化剂。一方面,单原子形态的负载可以提升基底材料的催化性能,另一方面也可使催化过程中所负载的金属原子催化利用率大幅提高,甚至可达100%。本文工作在单原子改性TiO光催化剂的合成基础上,系统研究了单原子负载对二氧化钛光催化性能的影响。具体内容如下:(1)不同形貌TiO光催化剂的合成及其光催化性质研究:TiO纳米光催化剂的结构和形态对催化过程有很大影响,形貌以及体积的改变会影响催化剂的结晶度、缺陷浓度以及晶界密度等性质,不仅会对电子和空穴的分离产生影响,同时也影响到电子的迁移。因此,通过五种方法分别合成了管状、片状、球状、空心球以及花状TiO催化剂,并进行了相应的表征。随后利用光催化分解水产氢性能差异来探究形貌与催化活性之间的关系。结果显示,片状TiO的性质以及产氢活性相较其他形貌最佳,因此以片状TiO作为后续金属单原子改性的基底材料。(2)Pt/Pd单金属单原子改性TiO纳米片的合成及其光解水性能研究:经过第一部分的筛选,确定了基底材料。然后根据文献上的方法,先在纳米片上引入缺陷即氧空位,再将贵金属单原子引入并且锚定再这些空位上。经过系列表征验证了贵金属单原子的存在,然而并不是所有的贵金属都以单原子的形态存在,部分是以团簇的形式存在。最后,光催化产氢性能评价也给出了满意的结果。(3)Pt/Pd双金属单原子改性TiO纳米片的合成及其光解水性能研究:在单金属改性的基础上,进行了双金属单原子改性TiO纳米片催化剂的合成,以研究两种贵金属原子共同存在时对催化剂性能的影响。并且与双金属团簇负载催化剂进行了对比,系列结果表征以及性能评价结果都表现出单原子改性的效果优于团簇。(4)通过VASP软件对双金属单原子改性的TiO催化剂进行了理论计算,获得了相关催化剂结构的DOS、差分电荷密度和能带结构,计算结果和实验结果相互印证,为高效单原子负载TiO光催化剂的设计和未来工业化应用提供有益的借鉴。

关键词： TiO2 H2 贵金属单原子负载光解水

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

光解水制氢半导体光催化材料的研究进展

功能材料 2005年第10期36卷 1489-1492,1500页

作者：田蒙奎上官文峰欧阳自远王世杰中国科学院地球化学研究所贵州贵阳550002 上海交通大学机械与动力学院燃烧与环境技术研究中心上海200030

自从Fujishima-Honda效应发现以来,科学研究者一直努力试图利用半导体光催化剂光分解水来获得既可储存而又清洁的化学能———氢能。近一二十年来,光催化材料的研究经历了从简单氧化物、复合氧化物、层状化合物到能响应可见光的光催化... 详细信息

自从Fujishima-Honda效应发现以来,科学研究者一直努力试图利用半导体光催化剂光分解水来获得既可储存而又清洁的化学能———氢能。近一二十年来,光催化材料的研究经历了从简单氧化物、复合氧化物、层状化合物到能响应可见光的光催化材料。本文重点描述了这些光催化材料的结构和光催化特性,阐述了该课题的意义和今后的研究方向。

关键词：光解水氢能半导体光催化剂

氮化碳表面修饰与靶向沉积助催化剂调控电荷分离及其光解水制氢研究

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

氮化碳表面修饰与靶向沉积助催化剂调控电荷分离及其光解水制氢研...

作者：魏子桓天津理工大学

学位级别：硕士

当今社会,化石能源过度消耗和环境污染问题日益严重,迫切需要开发利用清洁的可再生能源来应对这些挑战。光催化水分解制氢技术将太阳能转化为氢能,是解决能源危机的有效途径之一。由于石墨相氮化碳（g-CN）独特的电子结构、具有可见光... 详细信息

当今社会,化石能源过度消耗和环境污染问题日益严重,迫切需要开发利用清洁的可再生能源来应对这些挑战。光催化水分解制氢技术将太阳能转化为氢能,是解决能源危机的有效途径之一。由于石墨相氮化碳（g-CN）独特的电子结构、具有可见光响应、环境友好、低成本和良好的化学稳定性,是最有前途的光解水制氢材料之一。对g-CN进行分子结构与表面改性,从而拓展电子离域,促进光生载流子的产生与分离,提高水还原制氢性能是光解水制氢领域的重点研究问题。本文以g-CN为研究对象,通过构建p-π共轭结构、负载石墨化碳点（GCDs）和靶向沉积NiS助催化剂对g-CN进行改性,探索了不同改性手段对光催化剂光生载流子转移和分离及光解水制氢性能的影响,分析了光催化产氢机理。具体研究工作如下:（1）共轭结构修饰是提高g-CN光催化活性的有效策略。因此本章工作利用简单的水热处理将羟基（-OH）基团偶联到g-CN的C原子上,以改善光生载流子的产生和分离。实验和DFT计算结果表明,水热处理使得-OH的O 2p轨道和三-s-三嗪的π轨道之间形成p-π共轭结构,拓展了电子离域,增加了载流子的浓度,-OH基团作为电子传输通道,促进了载流子的转移与分离。模拟阳光照射下,-OH接枝的g-CN的最大H产生速率为2.3 mmol?g?h,是原始g-CN的1.42倍。（2）GCDs保留了石墨的π电子典型结构,具有良好的电子传输特性,在g-CN表面引入GCDs可以有效地调整能带结构,促进平面内电荷分离和转移。本章利用两步热聚合法制备了GCDs修饰的g-CN。结果表明,GCDs键合到了三-s-三嗪环结构边缘的-NH上,既没有破坏g-CN的基本结构,同时形成了稳定的化学键。GCDs的引入拓展了g-CN的π电子离域,优化了材料的能带结构并降低了产氢反应过电势。除此之外GCDs良好的电子传输性能使其作为导电桥,促进光生电子由g-CN向助催化剂的迁移,进一步提升光催化产氢活性。在λ>420 nm的可见光照射下,GCDs修饰g-CN光催化剂负载2 wt%Pt时,最佳产氢速率达到596.2μmol·g·h,是同样条件下g-CN的3倍,在连续5次循环制氢测试中保持稳定。（3）NiS具有良好的载流子迁移能力和较低的成本,被认为是最有希望替代贵金属的助催化剂之一。然而大量研究工作中报道的NiS助催化剂都是随机负载在g-CN上,不利于光生载流子的高效迁移。本章在前文的基础上以GCDs作为“靶”利用原位光沉积法在GCDs/g-CN表面靶向沉积NiS。一系列表征结果表明NiS纳米粒子成功沉积在富集光生电子的GCDs上,产氢过程实现了光生电子由g-CN到GCDs再到NiS的定向迁移。在λ>420 nm的可见光照射下,NiS/GCDs/g-CN的NiS负载量为0.38 wt%时,最高的产氢速率为565.2μmol·g·h,420 nm单色光表观量子效率为8.0%,分别是同样光沉积条件下NiS负载g-CN的5.38和2.58倍,是2 wt%Pt负载g-CN的1.83和1.21倍。并且NiS/GCDs/g-CN在连续5次循环制氢测试中保持稳定。催化性能提升的原因是GCDs诱导靶向沉积NiS,GCDs促进了g-CN光生载流子的产生和转移,更多的光生电子定向迁移至NiS,减少了电子迁移过程的能量损耗,提高了电子的迁移效率。同时,光生空穴在NiS周围的富集受到抑制,提升了产氢稳定性。

关键词： g-C3N4 光解水 p-π共轭石墨化碳点 NiS

W_(18)O_(49)/C-TiO_(2)直接Z型光催化剂的制备及光解水制氢性能

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

材料工程 2021年第5期49卷 75-81页

作者：张坤杨玉蓉陈飞阳齐琪张春光高帆黑河学院理学院黑龙江黑河164300

采用水热法制备W_(18)O_(49)/C-TiO_(2)直接Z型光催化剂。使用XRD,SEM,TEM,HRTEM,PL等测试手段对样品的结构、形貌、光生载流子的输运特性及能带结构进行表征。在模拟太阳光照射下,不添加任何牺牲剂,研究样品的光解水制氢性能及其量子... 详细信息

采用水热法制备W_(18)O_(49)/C-TiO_(2)直接Z型光催化剂。使用XRD,SEM,TEM,HRTEM,PL等测试手段对样品的结构、形貌、光生载流子的输运特性及能带结构进行表征。在模拟太阳光照射下,不添加任何牺牲剂,研究样品的光解水制氢性能及其量子效率。结果表明:W_(18)O_(49)/C-TiO_(2)直接Z型光催化剂的构建显著提高催化剂的光吸收性能,加速光生电荷的分离和传输,使更多的光生电子参与光催化还原反应,从而使样品具有高效的光催化活性。光解水制氢测试显示,W_(18)O_(49)/C-TiO_(2)直接Z型异质结在模拟太阳光照射下,在不添加任何牺牲剂的条件下,产氢速率达209μmol·h^(-1)·g^(-1),并具有较强的光催化稳定性,在24 h的循环测试中,产氢量保持不变。

关键词： W_(18)O_(49) C-TiO_(2) Z型光解水制氢

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

不同结构钽酸钠的制备及其光解水析氢性能

催化学报 2011年第12期32卷 1822-1830页

作者：黄浪欢产启中张斌吴晓婧高鹏焦自斌刘应亮暨南大学化学系广东广州510632

采用不同钠源,在水热条件下实现了钙钛矿结构NaTaO3、烧绿石结构Na2Ta2O6以及NaTaO3/Na2Ta2O6异质结型复合光催化剂的可控合成,利用X射线衍射、扫描电镜、高分辨透射电镜、紫外-可见漫反射光谱、荧光光谱和X射线光电子能谱对样品进行了... 详细信息

采用不同钠源,在水热条件下实现了钙钛矿结构NaTaO3、烧绿石结构Na2Ta2O6以及NaTaO3/Na2Ta2O6异质结型复合光催化剂的可控合成,利用X射线衍射、扫描电镜、高分辨透射电镜、紫外-可见漫反射光谱、荧光光谱和X射线光电子能谱对样品进行了表征,探讨了钠源对所得钽酸钠样品结构的影响.光解水析氢实验结果表明,各钽酸盐的光催化活性顺序为Na-TaO3/Na2Ta2O6>NaTaO3>Na2Ta2O6.NaTaO3与Na2Ta2O6间形成的纳米尺度异质结有效抑制了光生电子和空穴的复合,这是其具有最高光解水析氢活性的主要原因.

关键词：光催化光解水钽酸钠异质结水热合成法