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基于溴化银-银-碳纳米管复合物与核酸适配体的阴极光电化学传感器检测赭曲霉素A

分析测试学报 2022年第8期41卷 1253-1258页

作者：周建红令玉林曾伯平张衡邓克勤遵义师范学院生物与农业科技学院贵州遵义563006 遵义师范学院资源与环境学院贵州遵义563006 湖南科技大学化学化工学院湖南湘潭411201

该研究利用水热法制备了一种新的溴化银-银-碳纳米管(AgBr-Ag-CNTs)复合材料,并通过扫描电子显微镜、X-射线衍射和X-射线光电子能谱对其进行表征。以AgBr-Ag-CNTs作为光电阴极,相比于单一的AgBr和二元的AgBr-Ag复合材料,其具有更高的光... 详细信息

该研究利用水热法制备了一种新的溴化银-银-碳纳米管(AgBr-Ag-CNTs)复合材料,并通过扫描电子显微镜、X-射线衍射和X-射线光电子能谱对其进行表征。以AgBr-Ag-CNTs作为光电阴极,相比于单一的AgBr和二元的AgBr-Ag复合材料,其具有更高的光电化学活性。采用K_(3)[Fe(CN)_(6)]作为光电子受体能进一步提高光电流信号。基于AgBr-Ag-CNTs为光电阴极传感基底,构建了一种灵敏检测赭曲霉素A(OTA)的核酸适配体传感器。对目标物的线性浓度范围为4.0 pg/mL~2.5 ng/mL,相关系数(r2)为0.994,检出限为1.5 pg/mL。该传感器制备简单、成本低、灵敏度高、抗干扰强,对样品检测的回收率为92.0%~108%,可用于实际样品中OTA的分析。

关键词：溴化银-银-碳纳米管光电阴极传感器核酸适配体赭曲霉素A

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铜基氧化物光电阴极纳米材料制备及对疾病标志物的检测

铜基氧化物光电阴极纳米材料制备及对疾病标志物的检测

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作者：李成芳济南大学

学位级别：硕士

光电阴极传感器在继承光电化学生物传感器灵敏度高、成本低、装置简易等优点的基础上,更表现出相比于光电阳极传感器更强的抗还原性物质干扰的能力和稳定性,因此开发光电阴极传感器对于疾病的早期诊断具有重要意义。本文拟以自然丰度高... 详细信息

光电阴极传感器在继承光电化学生物传感器灵敏度高、成本低、装置简易等优点的基础上,更表现出相比于光电阳极传感器更强的抗还原性物质干扰的能力和稳定性,因此开发光电阴极传感器对于疾病的早期诊断具有重要意义。本文拟以自然丰度高、生物相容性好、形态多样可控的氧化亚铜为基础制备光电阴极。然而在光电化学实施过程中,单一的氧化亚铜由于易受光腐蚀和载流子易复合等特点而应用受限。因此,工作一首先通过调控微观形貌、控制颗粒尺寸和构建异质结等方式对氧化亚铜进行改性,制备了用于检测碱性磷酸酶（Alkaline phosphatase,ALP）的光电阴极传感器。为了改善工作一反馈出的问题,工作二通过改进电极制备方法和引入自供能等手段进一步提升光电阴极的性能,并结合不同的信号放大机制构建了光助-双极自供能阴极传感器,实现了对心肌钙蛋白I（Cardiac troponin I,c Tn I）的高选择性灵敏检测。具体工作内容如下:（1）构建了一种基于CuO@Cu@UiO-66-NH纳米立方块与空心CoO/C（hsCoO/C）多信号放大器耦合及靶标调控占位效应的光电阴极传感器。具有精细化分子识别功能的Ui O-66-NH不仅与CuO形成异质结实现光电信号的增强和可见光吸收范围的扩大,而且其表面的Zr离子为三聚磷酸盐（STPP）和耦合多信号放大器hsCoO/C的ss DNA提供了足够的竞争位点。被测物ALP在两者的竞争过程中起到决定性的调控作用。最终在多信号放大器hsCoO/C的辅助下,该传感器以“signal-off”的模式在0.0244～100 U/L范围内实现了对ALP的定量检测,检出限为0.009 U/L（S/N=3）,该传感器在ALP检测领域有一定的竞争力。（2）通过在泡沫铜上原位合成结构均一的铜基氧化物异质结制备了纳米棒状的光电阴极CF-350,并与FTO/CdS-1光阳极构建了具有优良光电性能的光助-双极自供能阴极传感器。在异质结和自供能的协同作用下放大了光电阴极信号,增大了检测信号窗口并摆脱了对外置偏压的依赖。平行放置的CF-350和FTO/CdS-1光电极能够有效地捕捉更多的入射光源。并且纳米棒状的CF-350作为工作电极为目标物的负载提供了足够的活性位点。最终将该传感平台与信号放大器Cu-BTC相结合,以“signal-off”的模式在1×10～1×10～3 ng/m L范围内实现对c Tn I的灵敏检测,检出限为0.0037 ng/m L（S/N=3）。

关键词：氧化亚铜光电阴极传感器自供能纳米材料

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基于光电阴极的光电化学传感体系研究

基于光电阴极的光电化学传感体系研究

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作者：李芳江南大学

学位级别：硕士

光电化学(PEC)包括光电转换和电荷转移两个过程。基于此,构建的PEC分析法以光源作为激发源,最终检测的信号为电信号,使其具有较低的检测背景。加上其低成本,高灵敏度和简单的仪器等优势,更多的研究者致力于PEC技术的探究。在此基础上,将... 详细信息

光电化学(PEC)包括光电转换和电荷转移两个过程。基于此,构建的PEC分析法以光源作为激发源,最终检测的信号为电信号,使其具有较低的检测背景。加上其低成本,高灵敏度和简单的仪器等优势,更多的研究者致力于PEC技术的探究。在此基础上,将PEC技术与生物分析技术相结合,成功制备了多种新兴的PEC生物传感器,这为探索各种生物分子提供了很好的机会。光活性材料作为PEC过程的必备单元,特别是以n型材料为基底的光阳极材料在PEC分析技术中发展迅速。但是,其强氧化性的空穴容易与溶液中的还原性物质(如抗坏血酸,多巴胺,过氧化氢)等反应,光电阳极传感器的广泛应用受到限制。同时,相比于光电阳极,光电阴极更易与溶液中的电子受体反应,拥有更好的抗干扰性。综上所述,本论文主要进行光电阴极生物传感器方面的探究,并成功制备了三种光电阴极传感器,实现了对甲基转移酶(Dam),DNA和miRNA的灵敏性检测。本论文研究的相关内容如下:1.基于目标循环放大构建的光电化学DNA和RNA传感器本章节设计合成了CdTe QDs构建的光阴极,电极表面键合的捕获DNA由于三维结构引发的位阻效应和静电排斥作用,抑制了CdTe QDs与溶液中铁氰化钾的电子转移过程。当目标序列存在时,它会与探针DNA杂交形成双链结构。然后,CdTe QDs电极表面的探针DNA会在T7核酸外切酶的辅助下,水解为单个的核苷酸。而脱落的目标序列则返回到溶液中与未配对的探针DNA杂交,实现了循环放大的效果。此时,铁氰化钾可以更容易地接受激发态CdTe QDs导带上的电子,使阴极光电流增大。据此,成功建立了一种简单,灵敏的光电阴极传感器,实现了对BRCA1和miRNA-21的均相高灵敏检测,检测限分别为9.5×101313 M和2.8×101616 M。最后,通过实验探究说明了本章设计的光阴极传感器在实际样本测定中的可行性。2.基于NiO/CdS电极与铁氰化钾之间光诱导电子转移构建的酶传感器铁氰化钾作为一种电子受体,可以增大NiO/CdS电极阴极光电流信号。根据这一现象,本章通过层层组装法在三维多孔NiO表面沉积了CdS QDs,合成NiO/CdS电极。电极表面的发夹DNA会阻碍界面的光诱导电子转移。在目标分析物甲基转移酶的孵育下,Dpn I和Exo I先后作用于发夹DNA,使电极表面的位阻效应减小。据此,实现了目标作用下的光电流信号放大,传感平台对目标分析物的测定线性范围是0.04-100 U/mL,检测限为0.028 U/mL,此方案还成功用于测定实体样中的甲基转移酶活性,结果是令人满意的。3.基于对苯醌作为电子受体增大阴极光电流构建的分离式光电阴极传感器在双氧水存在时,G4/hemin可以作为模拟酶催化底物对苯二酚生成对苯醌,生成的对苯醌可以作为电子受体,使BiOI电极的阴极光电流增大,同时对苯醌可以与壳聚糖发生醌-氨反应,基于此,对苯醌可以通过化学键复合到BiOI/CS电极表面,使其表面与对苯醌的电子转移过程更易进行。实验中,为了排除体系中hemin本身催化作用的影响,本章利用SWCNTs吸附多余的hemin,降低背景信号。根据上述现象,本章设计生成与目标序列浓度相关的G4/hemin模拟酶,从而生成不同量的对苯醌键合到电极表面,触发不同的光电流响应,完成了对目标序列的灵敏性测定。所设计的光电阴极传感器,酶反应与光电化学检测在不同的反应单元中进行,实现了分离式检测。

关键词：光电化学电子转移光电阴极传感器

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