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柔性锌镍/铝层状双羟基/碳纤维复合材料的电化学制备及光电催化性能（英文）

电化学 2018年第4期24卷 392-400页

作者：田晶晶陈涛包星辰高梦旭余业笑彭思遥晋冠平合肥工业大学化学化工学院合肥可控化学反应及材料化工重点实验室安徽合肥230009

本文采用电化学方法,制备了一种便于回收和分离的柔性锌镍/铝层状双羟基/碳纤维(Zn Ni/Al-LDHs/CFs)复合材料.采用X射线衍射、红外光谱、场发射扫描电镜、电感耦合等离子体原子发射光谱和电化学阻抗光谱技术表征了Zn Ni/Al-LDHs/CFs复... 详细信息

本文采用电化学方法,制备了一种便于回收和分离的柔性锌镍/铝层状双羟基/碳纤维(Zn Ni/Al-LDHs/CFs)复合材料.采用X射线衍射、红外光谱、场发射扫描电镜、电感耦合等离子体原子发射光谱和电化学阻抗光谱技术表征了Zn Ni/Al-LDHs/CFs复合材料的结构、形貌和光电催化性能.与单独使用Zn/Al-LDHs/CFs作为光催化剂或Ni/Al-LDHs/CFs作为电催化剂相比较,Zn Ni/Al-LDHs/CFs复合材料显示了良好的光-电双功能催化特性,既可被用作乙醇和甲醇氧化的电催化剂,也可光电协同催化2,6-二氯苯酚降解.

关键词：电化学制备柔性碳纤维复合材料锌镍/铝层状双羟基/碳纤维光电双功能催化剂

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作者：叶笑笑东华大学

学位级别：硕士

为更好地应对全球能源危机和环境污染问题,电化学能源、太阳能等清洁能源逐渐受到人们的广泛关注。锌-空气电池因环境友好、成本低、理论比能量密度高等优点而被广泛开发,但其性能受到空气电极上ORR和OER反应动力学缓慢的限制,从而阻碍... 详细信息

为更好地应对全球能源危机和环境污染问题,电化学能源、太阳能等清洁能源逐渐受到人们的广泛关注。锌-空气电池因环境友好、成本低、理论比能量密度高等优点而被广泛开发,但其性能受到空气电极上ORR和OER反应动力学缓慢的限制,从而阻碍了锌-空气电池大规模商业化应用。太阳能作为地球地原始能源,因其环保可再生、供应充足等优点而受到人们关注,但其供电稳定性受天气影响严重,电能存储是太阳能供电必须面临的一个难题。为解决以上两点难题,本课题基于光电耦合机制、协同促进效应,设计制备出一系列光电ORR/OER双功能催化剂,并成功应用于光电耦合型锌-空气电池。具体而言,本论文基于水热耦合高温煅烧法通过调控制备条件成功获得了一系列(Cu,Co)OS@CNT-CN光电双功能催化剂,利用SEM、TEM、、XRD和XPS等物理表征手段以及催化剂在光照、黑暗两种条件下的电化学性能测试实验,系统研究了单一金属Cu和半导体g-CN掺杂对尖晶石型氧硫化钴催化剂光电效应的影响;此外,进一步调控Cu掺杂含量和g-CN掺杂含量,成功制备两组光电催化剂,获得了金属Cu和g-CN最佳掺杂含量,并探究了单体光催化材料g-CN和(Cu,Co)OS@CNT的光学特性,阐明了光电双功能催化剂的工作机制。最后,本课题设计构建了一种新型可视化光电耦合液流锌-空气电池组件,以(Cu,Co)OS@CNT-CN和(Cu,Co)OS@CNT-CN为阴极催化剂,进行了功率密度、开路电压和渐变放电以及放电比容量等电池性能测试,全面探究碳粉和g-CN基底比例对光电双功能催化剂的全电池性能的影响。(1)对尖晶石型氧硫化钴催化剂而言,金属Cu掺杂有利于CoOS@CNT催化剂的OER性能的提升和光催化活性的增强。这是由于i)金属Co和Cu之间产生的电子协同效应,使得Cu掺杂的尖晶石型氧硫化钴光电催化剂中Co含量较多;ii)Cu掺杂能有效抑制金属硫化物氧化,从而使催化剂中的金属离子多以硫化物的形式存在,有利于电催化活性的增强。此外,作为良好的可见光捕获n型半导体g-CN,适量g-CN掺杂有利于增大光电催化剂的比表面积,同时改善金属颗粒在碳载体的分散特性,从而实现CoOS@CNT光电催化剂ORR性能的快速提升。(2)基于(1)中的研究结果,对(Cu,Co)OS@CNT-CN光电耦合催化剂中Cu和g-CN两种关键光响应成分的掺杂含量进行合理的分步调控。研究表明,当Cu掺杂含量为1.0mmol,g-CN掺杂含量为0.25mmol做制备的催化剂具有最佳的光电化学活性:光照下的ORR半波电位E为0.84V,极限电流密度J=-6 m A cm,OER为1.69V,对应的过电势460m V,△E=0.85V,其ORR、OER性能明显优于商用催化剂Pt/C+Ir O。此外,通过紫外-可见吸收光谱和Mott-Schottky测试,结果表明(Cu,Co)OS@CNT-CN光电耦合催化剂中不同带隙的p-n异质结已经成功构建。这种独特的g-CN基p-n异质结构为提高光生电子-空穴对分离率提供结构基础;特别是当p型(Cu,Co)OS@CNT和n型的g-CN接触会产生额外的内置电场,从而增强光电催化剂的活性。(3)基于第三、四章的研究结果,本课题通过设计新型可视化光电耦合液流锌-空气电池组件,成功地将(Cu,Co)OS@CNT-CN和(Cu,Co)OS@CNT-CN双功能催化剂制备的空气电极与锌板、KOH等组装成光电耦合锌-空气电池,并将其置于光照和黑暗下进行全电池测试。研究表明,对于(Cu,Co)OS@CNT-CN,当碳粉与g-CN比例为7:3时,其放电性能表现最为优异。而(Cu,Co)OS@CNT-CN在碳粉与g-CN比例为6:4具有最佳的高倍率放电性能。两者的充放电循环测试均在光照下呈现出优异的循环稳定性,其中(Cu,Co)OS@CNT-CN的充放电性能更佳(充放电电压分别为1.57V和1.34V,电压差△E比黑暗条件下低了0.12V)。

关键词：光增强型锌-空气电池光电双功能催化剂石墨氮化碳尖晶石型氧硫化钴

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