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光热催化CO_(2)还原制甲酸研究进展

煤炭学报 2023年第7期48卷 2760-2772页

作者：高慧敏荆洁颖李文英太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 山西浙大新材料与化工研究院山西太原030000

CO_(2)资源化利用是实现“碳达峰碳中和”目标不可或缺的环节。将CO_(2)催化转化为甲酸是一种有效且最为原子经济的路径,但因CO_(2)热力学性质稳定,导致其不易活化,反应转化率低。为了在温和条件下得到更高的甲酸产率,将光催化与热催化... 详细信息

CO_(2)资源化利用是实现“碳达峰碳中和”目标不可或缺的环节。将CO_(2)催化转化为甲酸是一种有效且最为原子经济的路径,但因CO_(2)热力学性质稳定,导致其不易活化,反应转化率低。为了在温和条件下得到更高的甲酸产率,将光催化与热催化结合。光热催化主要体现在光活化上,通过激发载流子,调控电子注入位置和吸附位点有效活化CO_(2),热能则增强反应物CO_(2)的吸附、电荷转移和反应速率,激活热活性位点,结合光催化的低能耗、反应条件温和与热催化高效率的优势提高甲酸产率及选择性。目前,光热催化CO_(2)还原制甲酸的主要挑战在于CO_(2)固有的化学稳定性使得CO_(2)转化率低、产物不可控、选择性差等。基于目前对光热催化CO_(2)转化技术的需求,分别介绍了光催化、热催化、光热催化的原理、优势及存在的问题,重点从催化剂改性、反应条件、反应器选择方面综述了光热催化CO_(2)还原制甲酸过程中提高CO_(2)转化率和甲酸选择性的策略,其中重点探讨对于催化剂的改性,包括提高电子-空穴分离程度、调控暴露面比例以及提高CO_(2)的吸附,并阐述了光热催化CO_(2)还原制甲酸需重点攻克的问题。未来研究应综合考虑反应器选择与催化剂设计,通过反应条件的优化,实现高产率甲酸的生产以及光热催化大规模工业应用。

关键词：光热催化 CO_(2)还原甲酸反应条件光热催化剂光热反应器

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光热催化甲烷干重整研究进展

物理化学学报 2023年第9期39卷 22-34页

作者：何展军黄敏林铁军钟良枢中国科学院上海高等研究院中科院低碳转化科学与工程重点实验室上海201210 中国科学院大学北京100049 上海科技大学物质科学与技术学院上海201210

随着工业化的推进,化石能源的消耗产生大量温室气体,其中CH_(4)和CO_(2)占据温室气体排放的98%以上。将CH_(4)和CO_(2)转化为高附加值化学品具有重要的意义,一直受到工业界和学术界广泛关注。传统的热催化甲烷干重整(DRM)可实现将CH_(4)... 详细信息

随着工业化的推进,化石能源的消耗产生大量温室气体,其中CH_(4)和CO_(2)占据温室气体排放的98%以上。将CH_(4)和CO_(2)转化为高附加值化学品具有重要的意义,一直受到工业界和学术界广泛关注。传统的热催化甲烷干重整(DRM)可实现将CH_(4)和CO_(2)转化为合成气,但该反应过程受热力学限制,需要很高的能量输入,并且由于反应温度较高,催化剂易发生积碳而失活。绿色环保的光催化技术可以使甲烷干重整反应在温和条件下进行,但是存在太阳光利用率和反应转化率较低等问题。最近光热协同催化受到学术界广泛关注。许多研究结果表明,在相对温和的条件下,光热催化DRM可以获得良好的催化效果,可有效实现太阳能转化为化学能。本文简要介绍近期光热催化甲烷干重整反应的研究进展,总结不同金属催化剂在光热催化甲烷干重整中的应用,同时提出了光热催化甲烷干重整存在的一些挑战及展望。

关键词：甲烷干重整光热催化 LSPR 金属基催化剂

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泡沫碳负载一维TiO_(2)光热催化蒸发器的制备及污水蒸发降解性能

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高等学校化学学报 2024年第10期45卷 78-88页

作者：张义东袁家相方伟陆成龙陈辉何漩杜星李薇馨王大珩赵雷武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室武汉430081 湖北理工学院材料科学与工程学院黄石435003

界面光热水蒸发是极具研究前景的有机污水纯化技术,但也存在有机污染物在光热蒸发器表面沉积的问题.为此,本文将具有光催化效应的纳米TiO_(2)引入到多孔泡沫碳光热吸收体中制备了复合光热催化蒸发器(CF@RT),并对复合材料的结构和光热催... 详细信息

界面光热水蒸发是极具研究前景的有机污水纯化技术,但也存在有机污染物在光热蒸发器表面沉积的问题.为此,本文将具有光催化效应的纳米TiO_(2)引入到多孔泡沫碳光热吸收体中制备了复合光热催化蒸发器(CF@RT),并对复合材料的结构和光热催化性能进行了分析.结果表明,CF@RT中生长有大量直径约10 nm的一维TiO_(2)纳米棒,纳米棒均匀分散在泡沫碳表面和孔结构中;TiO_(2)的引入有效拓宽了材料对光的响应范围,使复合材料具备光热和光催化双功能;多孔泡沫碳通过吸收可见-红外光转换为热能实现水的蒸发,一维TiO_(2)则通过吸收紫外光形成电子-空穴对,并通过氧化还原反应实现污染物降解.同时,泡沫碳和TiO_(2)的结合还使光热和光催化之间存在协同促进效应,光催化过程能抑制污染物沉积,促进光热水蒸发性能持续提升,光热效应又可加速光生电子-空穴对的分离和迁移,促进光催化降解.在太阳光照射下,最优体系CF@RT160在2.5 h内使MB降解率达到74%,光热水蒸发率为0.89 kg·m^(-2)·h^(-1),且经4次循环后,水蒸发率提升至0.95 kg·m^(-2)·h^(-1).

关键词：泡沫碳一维TiO_(2) 光热水蒸发光热催化

钴等离激元超结构粉体催化剂的制备及其光热催化应用

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无机材料学报 2022年第1期37卷 22-28页

作者：王潇朱智杰吴之怡张城城陈志杰肖梦琦李超然何乐苏州大学功能纳米与软物质研究院江苏省碳基功能材料与器件重点实验室苏州215000

高吸光催化剂对提高光热转换效率具有重要意义,阵列结构光热催化剂的陷光效应有助于增强光吸收并提高光热转换效率。但是,现有阵列基光热催化剂仍存在单位面积上活性金属负载量过低的不足,难以满足实际应用的需求。本研究发展了二氧化... 详细信息

高吸光催化剂对提高光热转换效率具有重要意义,阵列结构光热催化剂的陷光效应有助于增强光吸收并提高光热转换效率。但是,现有阵列基光热催化剂仍存在单位面积上活性金属负载量过低的不足,难以满足实际应用的需求。本研究发展了二氧化硅保护的MOFs热解策略,获得了单位辐照面积上活性金属质量可调、太阳光吸收效率超过90%的粉体钴等离激元超结构光热催化剂,通过时域有限差分法模拟计算证实其高吸光能力源于纳米颗粒的等离子杂化效应。相比阵列基等离子体超结构催化剂,该粉体结构的催化活性和稳定性显著增强,在相同催化条件下,二氧化碳转化率从0.9%提高到26.2%。本研究为非贵金属光热催化剂的实际应用奠定了基础。

关键词：光热催化二氧化碳加氢等离子体超结构高吸光催化剂光-化学能转换

等离激元CuNi合金/凹凸棒石复合材料制备及其光热催化纤维素重整产氢

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硅酸盐学报 2024年第9期52卷 3027-3035页

作者：业绪华高镕榕王宾彦吴梦姚超李霞章常州大学江苏省绿色催化材料与技术重点实验室江苏常州213164

太阳能驱动光催化产氢有望解决能源短缺和环境问题。利用可再生生物质或其衍生物作为光催化过程中的空穴牺牲剂,不仅可以降低水分解中析氧反应的热力学势垒,动力学上有利于加速氢气的生成,而且可将生物质转化为高价值的化学品。本工作... 详细信息

太阳能驱动光催化产氢有望解决能源短缺和环境问题。利用可再生生物质或其衍生物作为光催化过程中的空穴牺牲剂,不仅可以降低水分解中析氧反应的热力学势垒,动力学上有利于加速氢气的生成,而且可将生物质转化为高价值的化学品。本工作制备了一种非贵等离子体CuNi合金/凹凸棒石(Pal)纳米复合材料用于纤维素的光催化转化,发现凹凸棒石的胶体特性利于纤维素的吸附富集,CuNi合金由于2种金属之间的协同作用不仅保留了铜单质的等离子共振效应,而且可以提高稳定性和抑制氧化;CuNi合金与磷酸酸化的凹凸棒石(H-Pal)形成的肖特基结提供了电荷转移通道,提高了电荷转移效率,促进了电子空穴分离。等离子共振产生的热效应与H-Pal表面酸性位点协同作用,提供了丰富的活性位点,提高了纤维素的转化率和H2的生成率。当CuNi合金负载量为30%(质量分数)时,产氢效率最高,达到了1.67 mmol·g^(-1)·h^(-1),与此同时纤维素转化为高附加值甲酸和乳酸。

关键词：凹凸棒石铜镍合金等离激元光热催化生物质产氢

Pt_(0.01)Fe_(0.05)-g-C_(3)N_(4)催化剂高效光热催化二氧化碳还原

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化学学报 2021年第7期79卷 932-940页

作者：王瑞兆邹云杰洪晟徐铭楷凌岚同济大学污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092 福州大学能源与环境光催化国家重点实验室福州350116

光热催化是一种高效利用太阳光,将二氧化碳转化为高价值产物的方法.本工作以石墨相氮化碳为载体,通过水热-浸渍两步法制备了负载铂、铁氧化物的石墨相氮化碳催化剂.该催化剂具备优异的光热转换性能,可实现7.36 mmol·h^(−1)·gcat^(−1)... 详细信息

光热催化是一种高效利用太阳光,将二氧化碳转化为高价值产物的方法.本工作以石墨相氮化碳为载体,通过水热-浸渍两步法制备了负载铂、铁氧化物的石墨相氮化碳催化剂.该催化剂具备优异的光热转换性能,可实现7.36 mmol·h^(−1)·gcat^(−1)的二氧化碳还原活性和97%的一氧化碳选择性.使用X射线晶体衍射(XRD)、配备能量色散X射线谱(EDS)的球差校正扫描透射电子显微镜(Cs-S/TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(DRS)等表征手段从催化剂物相、微观结构、表面状态、光学性能等方面对催化剂进行了表征.结果显示,催化剂能吸收全谱太阳光,且具备较高的载流子分离效率.基于原位傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)表征结果,提出了二氧化碳在催化剂表面的可能的反应机理,并对铂在铁氧化物表面的氢溢流效应进行了表征.结果表明二氧化碳和氢气分别在铁氧化物、铂位点被活化,参与催化反应.本工作对后续光热二氧化碳还原催化剂的设计、合成与机理研究具有一定的参考作用.

关键词：石墨相氮化碳光热催化二氧化碳还原原位傅里叶变换红外光谱

一锅法光热催化升级转化聚乳酸制备氢气和丙酮酸

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 149-158页

作者：向媛张进黄飞肖楠天范怡怡张俊豪郑珩陈金伟张帆四川大学化学学院环保型高分子材料国家地方联合工程实验室四川成都610065 四川大学材料与工程学院四川成都610065 西南化工研究院股份有限公司四川成都610225

聚乳酸(PLA)是一种生物可降解高分子材料,近年来已广泛用作常规塑料的替代品.然而,其在自然环境中生物降解往往需要较长时间,这不仅延长了降解周期,还导致了碳资源的浪费.光热催化技术不仅可以利用清洁的太阳能资源原位产生活性氧化还... 详细信息

聚乳酸(PLA)是一种生物可降解高分子材料,近年来已广泛用作常规塑料的替代品.然而,其在自然环境中生物降解往往需要较长时间,这不仅延长了降解周期,还导致了碳资源的浪费.光热催化技术不仅可以利用清洁的太阳能资源原位产生活性氧化还原物种,同时通过引入热源改善纯光或纯热催化效率低和产物选择性差等难题,有望在塑料催化升级转化过程中发挥作用.本文通过原位光沉积方法分别在二氧化钛(TiO_(2))、氮化碳纳米片(A-V-PCN)和硫化镉(CdS)半导体载体上制备了一系列铂基光热催化剂,铂纳米粒子的平均粒径约2 nm.对铂基光热催化剂的光热催化乳酸水溶液的析氢反应进行了综合评价和比较.结果表明,铂基光热催化剂的光热催化制氢性能远优于纯光催化和纯热催化.其中,CdS半导体负载的铂基催化剂(Pt/CdS)对聚乳酸光热催化转化表现出最优的催化活性,在150°C时,Pt/CdS催化产氢速率分别是Pt/TiO_(2)和Pt/A-V-PCN的1.2倍和4.8倍.变温光电流密度响应、莫特-肖特基以及荧光光谱测试结果表明,提高温度可以有效地抑制光生载流子的复合,从而大幅度提高光热催化转化效率.对不同光热催化剂的液相产物和能带结构进行分析发现,具有合适带隙的CdS半导体能够高选择性地催化生成丙酮酸.相比之下,TiO_(2)和A-V-PCN半导体上由于形成羟基自由基,导致丙酮酸被进一步氧化分解为乙醛和少量的甲酸.原位电子自旋共振表征和理论计算结果进一步揭示,CdS有助于关键中间体(碳中心自由基)的形成和连续脱氢,从而促进了Pt/CdS高选择性制备丙酮酸,并有效抑制过氧化产物的累积.将Pt/CdS催化剂应用于实际聚乳酸塑料时,其光热催化反应的制氢速率为200±17.5 mmol·gcat^(-1)·gplastic^(-1),丙酮酸在液体产物中的选择性为98.1%,产率达到100±11.5 mmol·gcat^(-1)·gplastic^(-1).循环稳定性实验和反应前后的催化剂表征结果表明,Pt/CdS催化剂在光热反应条件下具有较好的稳定性.综上,本工作实现了一锅法光热催化转化聚乳酸为氢气和高附加值含氧化合物丙酮酸,发展了一种高效高选择性转化塑料废弃物为高附加值化学品的光热催化策略,为废塑料碳资源的绿色循环利用提供了解决思路.

关键词：塑料升级回收光热催化制氢聚乳酸丙酮酸

乙炔选择性加氢:从热催化到电、光和光热催化

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化学进展 2024年第8期36卷 1237-1253页

作者：庞百胜邢盈盈高瑞鸿方要华张海军黄亮武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室武汉430081

乙烯是现代石化工业中最重要的原料之一。通过石油烃类蒸气裂解制备乙烯的同时会生成体积分数约为0.3%~3%的乙炔。这些微量乙炔会使乙烯聚合反应的催化剂中毒。乙炔选择性催化加氢被认为是脱除乙炔杂质的最有效方法之一。本文综述了乙... 详细信息

乙烯是现代石化工业中最重要的原料之一。通过石油烃类蒸气裂解制备乙烯的同时会生成体积分数约为0.3%~3%的乙炔。这些微量乙炔会使乙烯聚合反应的催化剂中毒。乙炔选择性催化加氢被认为是脱除乙炔杂质的最有效方法之一。本文综述了乙炔选择性加氢的研究进展,介绍了乙炔加氢的反应机理,归纳总结了催化剂活性组分、助剂以及载体等对乙炔选择性加氢性能的影响。从电催化、光催化和光热催化的角度论述了如何进一步提高乙炔选择性加氢性能的发展趋势。最后对乙炔选择性加氢的后续研究提出一些建议。

关键词：乙炔选择性加氢催化剂热催化电催化光催化光热催化

基于单原子催化剂的光热催化转化:原理和应用

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物理化学学报 2023年第9期39卷 35-52页

作者：宋千伟何观朝费慧龙湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

在以碳中和为目标的全球共识下,太阳能作为一种取之不竭用之不尽的绿色环保能源被认为是替代传统化石燃料最有潜力的方式。在各种太阳能转换技术中,光热催化不仅可以最大化利用太阳能,在光场和热场双重驱动力作用下,还可以显著提升化学... 详细信息

在以碳中和为目标的全球共识下,太阳能作为一种取之不竭用之不尽的绿色环保能源被认为是替代传统化石燃料最有潜力的方式。在各种太阳能转换技术中,光热催化不仅可以最大化利用太阳能,在光场和热场双重驱动力作用下,还可以显著提升化学反应速率,引起广泛的研究兴趣。以孤立的单个原子均匀分散在载体上形成的单原子催化剂具有100%原子利用率、优异的催化活性、热稳定性等优势。因此,将单原子催化剂应用于光热催化开始受到越来越多的关注。本综述介绍了光催化、热催化和光热催化的基本原理和特征,同时列举一些典型的例子。随后以不同载体作为分类标准,总结了单原子光热催化应用的前沿研究进展。最后,提出了该催化体系所面临的挑战和未来的发展方向。本文旨在全面了解单原子催化剂在太阳能驱动光热催化领域的研究现状并为未来发展提供可行的建议。

关键词：光热催化光催化热催化单原子催化剂太阳能

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