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含辅酶人工酶研究进展

化学通报 1998年第4期 1-5页

作者：刘盛华吴成泰武汉大学化学系

按辅酶的分类，分别介绍了各种含辅酶人工酶研究进展。

关键词：人工酶人工酶朊辅酶研究进展

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双核配合物作为人工酶的新进展

化学研究与应用 2001年第6期13卷 605-610页

作者：刘羿向清祥游劲松余孝其谢如刚四川大学化学学院四川成都610064

本文综述了近年来双核配合物作为人工酶的研究进展。

关键词：双核配合物人工酶磷酸酯酶催化水解天然核酸酶氨肽酶脲酶模拟酶

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环番作为人工受体和人工酶的研究进展

有机化学 1995年第6期15卷 577-589页

作者：鄢家明周成合谢如刚四川大学化学系四川成都610064

本文综述了水溶液和有机溶液中环番作为人工受体包结有机分子的行为,重点综述了功能化环番作为人工酶的研究进展。

关键词：环番包合作用人工受体人工酶

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构建主客体含硒人工酶

构建主客体含硒人工酶

作者：刘洋吉林大学

学位级别：硕士

在自然界生物的生命活动和进化过程中,为了保证生物体内各种生化反应高效有序的进行,酶起到了极其关键的作用。正是由于酶具有的高催化效率和高度专一性的特点,自从其被发现之日起,就引起了科学家们的广泛关注。人们非常希望通过对其蛋... 详细信息

在自然界生物的生命活动和进化过程中,为了保证生物体内各种生化反应高效有序的进行,酶起到了极其关键的作用。正是由于酶具有的高催化效率和高度专一性的特点,自从其被发现之日起,就引起了科学家们的广泛关注。人们非常希望通过对其蛋白质本质甚至于RNA本质的研究来掌握和利用酶的这种特性进而为人类的生产和生活服务,但是天然酶有着自己的缺陷,如易失活,来源有限等缺点。正是基于人们对酶催化本质研究地不断认识深入,用人工的方法创造非天然酶-人工酶诞生了。谷胱甘肽过氧化物酶(GPx)作为一种天然含硒酶已经被广泛的研究,其高效催化过氧化物被巯基底物还原的能力使得生物体免受过氧化损伤,从而为维护生物体内的稳态起到了极其关键的作用。通过对其蛋白质结构的解析,人们发现其催化口袋中的硒代半胱氨酸的硒元素起到了催化中心的作用,而此口袋内部的氨基酸如Arg,Trp,Gln等对底物谷胱甘肽(GSH)的诱导结合及催化循环的完成起到了重要作用。通过对天然GPx蛋白的晶体结构的理解和认识,我们作出如下理解,设计GPx人工酶需要具有如下三个特点:(1)含有催化元素Se;(2)具有一个合适的疏水空腔;(3)需要有类似官能团起到天然GPx口袋内部氨基酸的那种协同作用。超分子化学作为近年来兴起的一门热门科学,其本质与酶的过渡态具有一定的相似性,酶正是基于这种弱的相互作用来形成一个与底物相匹配结合且具有低活化能的过渡态。于是我们设计合成了两端带有金刚烷的芳硒醚分子及一端带有金刚烷的芳硒酸分子,分别与胍基化环糊精通过主客体相互作用形成复合物,以此期望通过模拟GPx的三个特点构筑具有较高催化活性的GPx人工酶。实验结果表明:我们成功制备了芳硒醚-胍基化环糊精复合物及芳硒酸-胍基化环糊精复合物,通过其活力测定,证明复合物具有一定的GPx活力,并将其活力与相应的环糊精复合物相比,活力得到了一定程度的提高,说明通过引入胍基来模拟GPx周围氨基酸的作用对活力提高有重要影响。此外,在测活过程中发现芳硒酸及其复合物除了具有GPx活力外,还具有GSH氧化酶的活性。

关键词：胍基化环糊精芳硒化合物主客体相互作用人工酶谷胱甘肽过氧化物酶

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基于环番构建谷胱甘肽过氧化物人工酶

基于环番构建谷胱甘肽过氧化物人工酶

作者：白晓龙吉林大学

学位级别：硕士

作为一种具有高度专一性和高催化效率的蛋白质,酶对生物体维持其正常的代谢平衡起着非常重要的作用。科学家们一直致力于能够设计出像酶那样在温和条件下具有高度立体专一性的高效催化剂。作为有机体中的一种抗氧化硒酶,谷胱甘肽过氧化... 详细信息

作为一种具有高度专一性和高催化效率的蛋白质,酶对生物体维持其正常的代谢平衡起着非常重要的作用。科学家们一直致力于能够设计出像酶那样在温和条件下具有高度立体专一性的高效催化剂。作为有机体中的一种抗氧化硒酶,谷胱甘肽过氧化物酶(GPx)能够利用谷胱甘肽(GSH)来催化还原对生物体有害的氢过氧化物,从而使机体细胞内外的生物分子免受活性氧的损伤。GPx作为抗氧化药物前体有着广阔的应用前景,比如被第一个报道的具有GPx活力的小分子化合物Ebselen已经作为抗氧化药物上市。近年来,科学家们将目光主要集中在开发催化效率高和水溶性好的GPx模拟物上。理想的酶模型应具有底物结合部位和催化部位,其活性中心由底物结合部位和催化部位组成。我们拟从酶催化的本质出发(即底物结合和分子内催化),利用超分子化学的原理,基于分子识别构建具有GPx活力的人工酶。鉴于我们研究组之前已经对以环糊精为底物结合部位的GPx模拟酶的构建做了一系列研究工作,我们选定环番的疏水空腔作为底物结合位点,同时引入催化位点来构建新型的GPx人工模拟酶。作为一类重要的大环化合物,环番能够为客体分子提供一个类酶的疏水微环境。该空腔很少受到外界环境变化的影响,能为客体提供比较稳定的连接位点。同时,它的结构在合成上可以有较多的选择余地,可以为客体分子提供不同的结合环境。此外,我们还可以引入适当的官能团来实现它对客体分子的选择性结合。我们设计和合成了1,6,20,25-四氮杂[6.***.6.1]对环番(CP44),由于该环番的疏水空腔的大小与苯环的构型相匹配,我们设想用它来作为催化底物苯硫酚的结合部位。同时,我们在其疏水空腔边缘成功引入Se/Te来模拟GPx的催化部位。利用环番来构建GPx人工酶的相关研究还未见报道。实验结果显示,我们所合成的二硒和二碲环番GPx模拟酶具有一定的GPx催化活力。且二碲环番模拟酶的催化活力高于二硒环番模拟酶的催化活力。作为利用环番来构建硒酶的新尝试,这将为下一步对该体系的深入研究奠定基础。

关键词：环番人工酶谷胱甘肽过氧化物酶大环化合物

基于TEMPO自由基与人工酶的生物分子比色检测方法研究

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基于TEMPO自由基与人工酶的生物分子比色检测方法研究

作者：王孟南京理工大学

学位级别：硕士

比色传感器是生物传感器的重要组成部分。比色传感器检测分析物,并显示颜色变化,可以直观进行检测。比色传感器因其对各种分析物的高灵敏度和选择性的优点而被广泛接受。生物传感器的未来是基于简单性、成本效益和快速反应等关键因素。... 详细信息

比色传感器是生物传感器的重要组成部分。比色传感器检测分析物,并显示颜色变化,可以直观进行检测。比色传感器因其对各种分析物的高灵敏度和选择性的优点而被广泛接受。生物传感器的未来是基于简单性、成本效益和快速反应等关键因素。在分析其理想特性时,基于比色法的传感器具有重要意义。纳米技术在当前传感器技术中发挥着重要作用。例如,Au、Ag、Cu等纳米颗粒因其表面等离子体共振（SPR）的光学特性被广泛应用于视觉检测。利用金、银纳米颗粒的等离子体共振散射（PRS）技术进行生物亲和传感。通常,检测机制是基于底物表面的分子相互作用,底物与某些官能团或纳米颗粒修饰或功能化。报道了纳米颗粒在比色传感中的作用,他们的结果表明,使用纳米颗粒也可以进行无标记检测。TEMPO是一种氧化还原介质,被认为是一种稳定的自由基,被用于工业化学、生物领域,且绿色、低毒性,可以作为HO的有效替代品。开发一种有效的传感器涉及许多挑战,理想的传感器应满足某些特性,如选择性、灵敏度、精度、最小误差、再现性、线性等。本文研究了两种不同的比色方法。1.基于人工酶并构建了一种检测碱性磷酸酶的比色法。我们研究了一种基于葡萄糖银纳米颗粒（Glu-Ag NPs）酶模拟特性的无标记传感策略,用于碱性磷酸酶的比色检测。首先,通过一步法制备了Glu-Ag NPs,其对显色底物TMB表现出优异的过氧化物酶样活性。由于Glu-Ag NPs对3,3,5,5-四甲基联苯胺（TMB）具有较高的过氧化物酶样活性,在650 nm处观察到明显的蓝色和吸收峰。然后,在ALP存在的情况下,Glu-Ag NPs的模拟酶活性可以受到强烈的抑制,比色变化很快变为无色。通过观察比色信号和紫外-可见吸收强度的变化,可用于ALP的定量检测。在0.5～4 U/L范围内,吸光度响应与ALP浓度呈线性关系。检测限可低至0.2 U/L。该方法反应快、操作简便、选择性高,在生物分析中具有潜在的应用价值。重要的是,由于使用Ag NPs而不是Au NPs,这种方法具有成本效益。2.是基于TEMPO/乙酰丙酮铜检测谷胱甘肽的比色法。本文提出了一种基于稳定自由基2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基（TEMPO）经乙酰丙酮铜催化3,3',5,5'-四甲基苄嗪（TMB）氧化的新比色法测定谷胱甘肽（GSH）。TEMPO由乙酰丙酮铜催化生成TEMPO,然后TEMPO氧化TMB生成氧化TMB（ox-TMB）。得到的ox-TMB呈蓝色,并在650 nm左右具有明显的吸收峰。而GSH通过抑制TMB氧化来抑制ox-TMB的生成。与不含谷胱甘肽的情况相比,吸收明显增强,且与谷胱甘肽浓度成正比。在此基础上,建立了一种用肉眼和酶标仪对谷胱甘肽进行定性定量检测的方法。所开发的基于TEMPO的方法以良好的特异性方式实现了GSH生物传感,提高了灵敏度。肉眼检出限为90μM,酶标仪为4.71μM。与传统氧化剂HO相比,稳定自由基TEMPO具有较高的稳定性和较低的毒性。此外,基于TEMPO的方法在人血清中谷胱甘肽的检测中取得了良好的效果。

关键词：比色法 TEMPO自由基人工酶碱性磷酸酶谷胱甘肽

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设计高效人工酶

设计高效人工酶

中国化学会第二十五届学术年会

作者：刘俊秋沈家骢吉林大学超分子结构与材料教育部重点实验室吉林大学超分子结构与材料教育部重点实验室

Based on the structural understanding for GPx, we construct a series of artificial GPx models by using small molecule, polymer, proteins and supermolecues as scarfolds. These GPx models displayed high

关键词：超分子人工酶酶催化分子识别

来源： cnki会议评论

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聚合物为基础的人工酶分子设计

聚合物为基础的人工酶分子设计

2007年全国高分子学术论文报告会

作者：刘俊秋吉林大学超分子结构与材料教育部重点实验室

＜正＞在分子水平上模拟酶对底物的识别与催化功能是当今最富挑战的课题之一,已引起各国科学工作者的广泛关注。根据酶学新进展,我们提出了“产生底物或过渡态识别部位合理配置催化因素构建人工酶”的新思路。构建了多种以聚合物为骨架... 详细信息

＜正＞在分子水平上模拟酶对底物的识别与催化功能是当今最富挑战的课题之一,已引起各国科学工作者的广泛关注。根据酶学新进展,我们提出了“产生底物或过渡态识别部位合理配置催化因素构建人工酶”的新思路。构建了多种以聚合物为骨架的新型高效仿酶体系。以

关键词：人工酶分子识别聚合物

来源： cnki会议评论

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设计高效分子印迹人工酶

设计高效分子印迹人工酶