检索结果-南通市图书馆

作者：迟淋元吉林大学

学位级别：硕士

尿素是多种化工产品的重要组成部分,工业上首先需要由Haber-Bosch法合成氨（NH3）,再将合成的NH3与CO2在高温高压下合成尿素,不仅消耗大量的清洁能源（天然气）,而且会导致严重的二氧化碳排放。因此在室温环境下将含氮化合物（NO3-、NO2... 详细信息

尿素是多种化工产品的重要组成部分,工业上首先需要由Haber-Bosch法合成氨（NH3）,再将合成的NH3与CO2在高温高压下合成尿素,不仅消耗大量的清洁能源（天然气）,而且会导致严重的二氧化碳排放。因此在室温环境下将含氮化合物（NO3-、NO2-、NO2、NO）与二氧化碳（CO2）电催化合成为尿素[CO（NH2）2]是一个很有价值的研究方向,它可以跳过氨气的生产阶段在室温环境下直接合成尿素,有希望成为替代工业合成尿素的可持续的方法。然而,复杂的合成机制与较低的合成效率成为目前最大的挑战。为了解决上述问题,本论文用密度泛函理论（Density functional theory,DFT）的研究方法,探究了石墨炔（GDY）负载Fe2Mo形成三原子催化剂以及Zn-Cu异质结构负载在类石墨相氮化碳（g-C3N4）上的尿素合成反应活性。具体研究内容如下:（1）由于原始的GDY并不具有催化活性,但是其具有优良的导电性能和较大的孔隙,这使得具有良好催化性能的过渡金属原子可以很容易的负载在GDY上来提高整体的稳定性以及催化性能。由此,我们探究了以N2为氮源,GDY负载过渡金属元素形成三原子催化剂电催化合成尿素的性能。结果表明,Fe2Mo@GDY具有最佳的电催化合成尿素的性能,其限制电位为-0.30 V ***（Reversible hydrogen electrode）、C-N偶联能垒为0.34 e V。GDY保证了结构的稳定性并给予了良好的导电性能,Fe与Mo的协同作用提高了电催化合成尿素的活性。（2）异质结构催化剂由于其具有更多的活性位点、更好的电子转移以及与反应物更大的接触面积具有良好的催化性能。Cu与Zn均为良好的硝酸还原反应、CO2还原反应的催化活性位点,而以NO3-/NO2-为氮源的电催化合成尿素反应过程涉这两种反应。因此,我们设计了负载在g-C3N4上形成Zn-Cu二维横向异质结构催化剂,探究了其性能。结果表明,Zn-Cu@g-C3N4具有良好的催化性能并且C-N偶联步骤自然发生,其理论限制电位为-0.36 V ***。

关键词：密度泛函理论尿素合成反应电催化二维材料催化剂异质结构催化剂

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电化学一氧化氮还原合成氨催化剂的研究进展

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材料科学 2024年第2期14卷 152-160页

作者：赵云彩张翔宇浙江师范大学含氟新材料研究所浙江金华

氨(NH3)用途广泛,在农肥中用作氮源,是许多工业过程的化学原料,也是一种绿色的氢载体。电催化一氧化氮(NO)还原为环境合成NH3提供了一种极有前景的策略。本文综述了电化学过程中各种催化剂对一氧化氮还原为氨的影响。材料主要分为两大类... 详细信息

氨(NH3)用途广泛,在农肥中用作氮源,是许多工业过程的化学原料,也是一种绿色的氢载体。电催化一氧化氮(NO)还原为环境合成NH3提供了一种极有前景的策略。本文综述了电化学过程中各种催化剂对一氧化氮还原为氨的影响。材料主要分为两大类:金属基催化剂和二维材料催化剂。

关键词：氨合成一氧化氮还原反应金属基催化剂二维材料催化剂

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二维单/双原子催化剂合成氨的第一性原理研究

二维单/双原子催化剂合成氨的第一性原理研究

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作者：张志明吉林大学

学位级别：硕士

氨(NH)是工业生产中极其重要的化工产品。目前工业上合成NH需要消耗大量的化石能源,这不仅加剧了全球能源的紧缺局面,还带来了严重的环境污染问题。相比之下,电化学氮还原反应(NRR)是一种绿色环保的NH合成策略。NRR可以在温和条件下进行... 详细信息

氨(NH)是工业生产中极其重要的化工产品。目前工业上合成NH需要消耗大量的化石能源,这不仅加剧了全球能源的紧缺局面,还带来了严重的环境污染问题。相比之下,电化学氮还原反应(NRR)是一种绿色环保的NH合成策略。NRR可以在温和条件下进行,所需的反应器也比较简单,而合适的催化剂更能进一步降低反应所需的能耗。更高催化活性和更好催化选择性的NRR电催化剂能缓解NH合成过程对化石能源的依赖,从而改善环境问题。因此开发高效的NRR电催化剂成为催化领域中重要的研究方向之一。二维材料是指在一个维度处在纳米尺度的材料。受量子尺寸效应的影响,二维材料会表现出独特的电子、光学和磁学等特性,这些特性往往使它们在催化领域中有着不错的表现,比如石墨烯、g-CN、二硫化钼(MoS)等二维材料都在许多电催化反应中均表现出良好的催化性能。但是,目前大多数二维材料作为NRR催化剂使用时,同时解决催化剂的催化活性和选择性问题时仍存在极大的挑战。为解决上述问题,本论文探究了以二维蓝磷为基底的单原子过渡金属催化剂以及以过渡金属硫化物为基底的双原子过渡金属催化剂的NRR催化性能表现,计算结果表明它们都具有优异的催化活性以及较好的选择性。本文的主要内容可以分为以下两个部分:(1)通过密度泛函理论(DFT)计算,论文系统地研究筛选了过渡金属-氮配体中心(TM-N,TM=Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Mo、Ru、Rh、Pd、Ag和W)负载在二维蓝磷基底上的NRR催化性能。计算结果表明W-N中心负载在二维蓝磷基底作为催化剂具有较高的稳定性,同时具有超低的极限电位(-0.02 V)以及较好的选择性。产生这些优异性能的原因是催化剂的活性位点在吸附氮气时与氮气表现出良好的杂化性质,同时催化体系各部分在催化过程中有着优异的电荷转移能力。(2)通过DFT计算,论文系统地探究了过渡金属硫化物为基底的双原子Fe催化剂(2Fe@MS,M=V、Nb、Ta、Cr、Mo和W)的NRR催化性能表现。计算结果表明,2Fe@NbS因其具有最低的极限电位(-0.38 V)具有最佳的NRR催化性能。通过对吸附的N分子和H原子的自由能比较以及NRR和HER之间的电位比较,2Fe@NbS、2Fe@WS和2Fe@CrS表现出高的NRR选择性。本工作表明双原子Fe负载在过渡金属硫化物具有优异的NRR催化性能。

关键词：二维材料催化剂密度泛函理论氮气还原反应单原子催化剂双原子催化剂

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