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二氧化碳水合物快速生成的实验研究

二氧化碳水合物快速生成的实验研究

作者：牛爱丽兰州理工大学

学位级别：硕士

二氧化碳水合物由于储气量高,可实现低成本的碳捕获而备受关注,但是其生成速率慢,限制了它的应用。为了提高二氧化碳水合物的生成速率,通常会采用促进剂,而促进剂的类型不同所起到的作用效果不同。为了研究不同类型促进剂之间促进或者... 详细信息

二氧化碳水合物由于储气量高,可实现低成本的碳捕获而备受关注,但是其生成速率慢,限制了它的应用。为了提高二氧化碳水合物的生成速率,通常会采用促进剂,而促进剂的类型不同所起到的作用效果不同。为了研究不同类型促进剂之间促进或者制约的影响,本文采用动力学促进剂十二烷基硫酸钠(sodium dodecyl sulfate,SDS)、热力学促进剂四正丁基溴化铵(tetra-n-butylammonium bromide,TBAB)、纳米流体纳米石墨、离子型促进剂氯化钠(sodium chloride,Na Cl)四种不同类型促进剂,将它们以单一或复配的形式应用于二氧化碳水合物的形成中,研究在3.3 MPa、272.65 K时不同类型单一和复配的促进剂以及不同浓度复配的促进剂对二氧化碳水合物生成的影响。具体结论如下:(1)在单一的SDS、TBAB、纳米石墨、氯化钠促进剂体系中:SDS体系的诱导成核时间最短,氯化钠体系的最长;总生成量、总转化率均为先快速增加后缓慢增加直至不变,且在5～10 min时增加最多;生成速率均为先增大后减小,且在5～10 min时最大;TBAB体系的生成量、生成速率以及转化率最大,氯化钠体系的最小。(2)在二元复配体系中:氯化钠-纳米石墨体系的诱导成核时间最短,SDS-TBAB体系的最长;总生成量、总转化率均为先快速增加后缓慢增加直至不变,且在5～10 min时增加最多;生成速率均为先增大后减小,且在5～10min时最大;SDS-纳米石墨体系的生成量、生成速率以及转化率最大,SDS-氯化钠体系的最小。(3)在多元复配体系中:SDS-氯化钠-纳米石墨体系的诱导成核时间最短,TBAB-纳米石墨-氯化钠体系的最长;总生成量、总转化率先快速增加后缓慢增加直至不变,且在5～10 min时增加最多;生成速率均为先增大后减小,且在5～10 min时最大;SDS-TBAB-纳米石墨体系的生成量、生成速率以及转化率最大,SDS-氯化钠-纳米石墨体系的最小。(4)在TBAB与不同浓度SDS复配的体系中:随着SDS浓度的增加,诱导成核时间先增加后减少,其中TBAB-0.06 g/L SDS体系的诱导成核时间最短,TBAB-0.24 g/L SDS体系的最长;总生成量和总转化率均为先快速增加后缓慢增加直至不变,且在5～10 min时增加最多;生成速率均为先增加后减小;TBAB-0.06 g/L SDS体系的生成速率、生成量和转化率最大,TBAB-0.48 g/L SDS体系的最小。(5)在TBAB与不同浓度纳米石墨复配的体系中:随着纳米石墨浓度的增加,诱导成核时间先减小后增大再减小,其中TBAB-2.5 g/L纳米石墨体系的诱导成核时间最短,TBAB-7.25 g/L纳米石墨体系的最长;总生成量和总转化率均为先快速增加后缓慢增加直至不变,且在5～10 min时增加最多;生成速率均为先增加后减小;TBAB-10 g/L纳米石墨体系的生成速率、生成量和转化率最大,TBAB-5 g/L纳米石墨体系的最小。(6)在TBAB与不同浓度氯化钠复配的体系中:随着氯化钠浓度的增加,诱导成核时间先增加后不变,其中TBAB-0.825 g/L氯化钠体系的诱导成核时间最小,TBAB-0.33 g/L氯化钠体系、TBAB-0.495 g/L氯化钠体系及TBAB-0.66 g/L氯化钠体系的诱导成核时间相同并最大;总生成量和总转化率均为先快速增加后缓慢增加直至不变,且在5～10 min时增加最大;生成速率均为先增加后减小,在5～10 min时最大;TBAB-0.66 g/L氯化钠体系的生成速率、生成量和转化率最大,TBAB-0.0825 g/L氯化钠体系的最小。

关键词：促进剂二氧化碳水合物诱导成核时间生成量生成速率

二氧化碳水合物-石蜡段塞的结构、组分及特性

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石油勘探与开发 2021年第6期48卷 1269-1275页

作者： SKIBA Sergey SAGIDULLIN Aleksey SHAPOVALOVA Alexandra STRELETS Larisa MANAKOV Andrey 俄罗斯科学院西伯利亚分院尼克拉艾无机化学研究所新西伯利亚630090俄罗斯新西伯利亚大学新西伯利亚630090俄罗斯俄罗斯科学院西伯利亚分院石油化学研究所托木斯克634021俄罗斯

为了研究石蜡和水合物混合生成段塞的结构、组成和分解特征,在准静态条件下,从油包水乳状液中获得了3块二氧化碳水合物与石蜡形成的段塞。粉末X射线衍射和红外光谱分析表明实验室制备的段塞中含有蜡和气体水合物;热容量法和差示扫描量... 详细信息

为了研究石蜡和水合物混合生成段塞的结构、组成和分解特征,在准静态条件下,从油包水乳状液中获得了3块二氧化碳水合物与石蜡形成的段塞。粉末X射线衍射和红外光谱分析表明实验室制备的段塞中含有蜡和气体水合物;热容量法和差示扫描量热法实验表明,在环境压力下段塞中气体水合物的主要成分在268 K左右开始分解,该温度比相同压力下二氧化碳水合物的平衡温度高,说明在低于冰熔点温度(273.2 K)下,段塞中的气体水合物可以有效地自我保护;通过显微观察段塞中水合物的分解过程发现,样品中的气体以小气泡的形式析出,而水合物颗粒本身在此放大倍数下不可见,表明水合物在段塞中高度分散,段塞分解后石蜡以胶状出现;流变性测量实验发现,与含蜡原油相比,段塞分解后的残余物具有较高的动切力和黏度。

关键词：二氧化碳水合物水合物-石蜡段塞段塞结构水合物分解

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二氧化碳水合物稳定储存的影响因素研究进展

化工进展 2021年第S2期40卷 364-372页

作者：王英梅张兆慧牛爱丽刘生浩焦雯泽张鹏兰州理工大学能源与动力工程学院甘肃兰州730050 甘肃省生物质能与太阳能互补供能系统重点实验室甘肃兰州730050 兰州理工大学西部能源与环境研究中心甘肃兰州730050 中国科学院西北生态环境资源研究院冻土工程国家重点实验室甘肃兰州730050

CO_(2)置换开采天然气水合物以及水合物法气体储运技术是当前科学家们研究的热点,而水合物的稳定性对其长时间储存和长距离运输至关重要。因此必须提高二氧化碳水合物储存能力和寻求水合物高效稳定的储存条件,然而科学家们发现一些促进... 详细信息

CO_(2)置换开采天然气水合物以及水合物法气体储运技术是当前科学家们研究的热点,而水合物的稳定性对其长时间储存和长距离运输至关重要。因此必须提高二氧化碳水合物储存能力和寻求水合物高效稳定的储存条件,然而科学家们发现一些促进剂可以使水合物在温和的条件下长时间存储。本文从"自保护"效应的3种机制、温度、压力以及粒径、促进剂和水合物形态这些因素分析了其对二氧化碳水合物稳定性的影响,证明气体水合物普遍在260~270K和0.1~0.4MPa的条件下稳定性较好,并且同种促进剂在冰点上下对水合物稳定性的影响不同,最后指出了水合物稳定性方面今后的研究方向。

关键词：二氧化碳水合物可控分解稳定储存促进剂

生物胶对二氧化碳水合物生成动力学影响实验研究

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低碳化学与化工 2023年第2期48卷 155-161页

作者：邵子越申小冬李延霞李杨彭凌雪刘忠润成都理工大学能源学院 “油气藏地质及开发工程”国家重点实验室四川成都610059

天然气水合物的生成和沉积是深水钻、完井和油气输送过程中不可避免的挑战之一,同时在酸性天然气藏开发过程中,高浓度二氧化碳和硫化氢可使水合物更容易生成,造成水合物堵塞。高效经济、绿色环保的水合物抑制剂具有广阔的应用前景,是业... 详细信息

天然气水合物的生成和沉积是深水钻、完井和油气输送过程中不可避免的挑战之一,同时在酸性天然气藏开发过程中,高浓度二氧化碳和硫化氢可使水合物更容易生成,造成水合物堵塞。高效经济、绿色环保的水合物抑制剂具有广阔的应用前景,是业内的研究热点。采用恒温恒容法研究了3种生物胶(黄原胶、瓜尔豆胶及卡拉胶)在不同质量分数、搅拌状态及与动力学抑制剂复配条件下对二氧化碳水合物生成动力学的影响。结果表明,黄原胶与瓜尔豆胶均具有抑制二氧化碳水合物生长的作用,其中黄原胶主要降低二氧化碳水合物的最终生成量,抑制效果更为明显,并且随着质量分数的增加,其动力学抑制效果增强。在静止状态下液体表面生成一层水合物膜,阻止气液接触,水合物生成量较少;搅拌桨对水合物膜的破坏作用使搅拌状态下的水合物生长速率远高于静止状态。分析实验结果后认为,黄原胶自身黏性增加了水合物颗粒的黏聚力,促进水合物固结成块,进而阻碍二氧化碳气体分子的传质过程,最终阻止水合物的进一步生成。研究结果对解决深水油气资源开发过程中水合物冰堵问题和开发绿色动力学水合物抑制剂具有理论指导意义。

关键词：二氧化碳水合物动力学抑制剂生物胶生长速率晶体形态传质阻力

L-色氨酸促进二氧化碳水合物生成特性实验研究

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低碳化学与化工 2023年第3期48卷 165-172页

作者：张银德李延霞李杨王晓光黄丽申小冬成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室四川成都610059 崂山实验室海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室山东青岛266237 青岛海洋地质研究所自然资源部天然气水合物重点实验室山东青岛266237

深海水合物法封存二氧化碳(CO_(2))被视为极具潜力的碳封存技术,而实现CO_(2)水合物(以下简称“水合物”)快速生成是该技术推广应用的关键。采用恒温恒容法研究了L-色氨酸溶液在不同质量分数和搅拌状态下对水合物生成动力学的影响。同... 详细信息

深海水合物法封存二氧化碳(CO_(2))被视为极具潜力的碳封存技术,而实现CO_(2)水合物(以下简称“水合物”)快速生成是该技术推广应用的关键。采用恒温恒容法研究了L-色氨酸溶液在不同质量分数和搅拌状态下对水合物生成动力学的影响。同时研究了L-色氨酸溶液对水合物宏观形态的影响。结果表明,0.10%L-色氨酸溶液和纯水在静止状态下,液体表面形成一层水合物膜,阻止气液进一步接触,且水合物生成量较少,对水合物生成没有促进作用;质量分数为0.15%~0.50%的L-色氨酸溶液对水合物生成有促进作用,但促进效果不稳定;1.00%L-色氨酸溶液对水合物成核和生长速率具有显著促进作用,相比纯水显著增加了水合物生成量。开启搅拌可大幅提高纯水和0.50%L-色氨酸溶液的水合物生长速率,增加纯水中水合物生成量,但对0.50%L-色氨酸溶液中水合物生成量几乎没有影响。水合物倾向于首先在气液固三相界面成核,初期以二维横向模式生长,添加L-色氨酸可改变水合物宏观形态。分析认为,L-色氨酸的疏水端吸附在水合物晶体表面,使水合物疏松多孔,亲水端与水分子结合,增强了水合物表面亲水性,强化了气液接触,最终促进水合物生成。研究结果对开发新型绿色水合物动力学促进剂与促进CO_(2)捕集技术发展有理论指导意义。

关键词：二氧化碳水合物 L-色氨酸动力学促进剂生长速率宏观形态

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二氧化碳水合物解冻堵剂研究及应用

采油工程

采油工程 2023年第4期 1-6,69页

作者：韩重莲王玉鑫王飞王锐刘冬鑫大庆油田有限责任公司采油工程研究院黑龙江省油气藏增产增注重点实验室

二氧化碳试验区由于水气交替、临时停井等情况,产生水合物冻堵管柱,影响试验区正常生产。研究发现,水合物是在一定压力、温度下由水分子与水中溶解的气体分子逐渐聚集而形成的。结合室内实验及物理模拟判断水合物形成的位置为井下150~5... 详细信息

二氧化碳试验区由于水气交替、临时停井等情况,产生水合物冻堵管柱,影响试验区正常生产。研究发现,水合物是在一定压力、温度下由水分子与水中溶解的气体分子逐渐聚集而形成的。结合室内实验及物理模拟判断水合物形成的位置为井下150~500m。依据水合物形成机理研发二氧化碳水合物解冻堵剂,一是破坏二氧化碳笼型结构,溶解水合物;二是提高体系温度,熔化水合物。双管齐下,提升解冻堵效率。经室内实验评价,解冻堵周期为30h,最高可放热至63℃,持续超过70min;在解冻堵剂质量分数50%时,每100mL的解冻堵剂最多可溶解水合物99mL;15d腐蚀速率为0.026mm/a,小于行业标准0.076mm/a。现场试验2口井,均闷井1次,闷井4h后成功解冻堵。二氧化碳水合物解冻堵剂可以很好地解决现场水合物冻堵的问题,为二氧化碳试验区正常生产提供技术保障。

关键词：二氧化碳水合物解冻堵剂水合物冻堵解冻堵剂性能二氧化碳驱

含蜡量对二氧化碳水合物浆液流动及堵塞特性的影响

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天然气化工—C1化学与化工 2022年第3期47卷 81-87页

作者：周文瑞周诗岽秦天成王国栋柳扬吕晓方许欣怡常州大学石油工程学院江苏省油气储运技术重点实验室江苏常州213164

为明确蜡晶析出对二氧化碳水合物的作用机理,揭示含蜡水包油(Oil in Water,O/W)体系下二氧化碳水合物浆液流动及堵塞特性,采用高压可视实验环路开展了含蜡O/W体系下的水合物浆液流动实验;考察了不同蜡含量下,体系温度、压力、压降、流... 详细信息

为明确蜡晶析出对二氧化碳水合物的作用机理,揭示含蜡水包油(Oil in Water,O/W)体系下二氧化碳水合物浆液流动及堵塞特性,采用高压可视实验环路开展了含蜡O/W体系下的水合物浆液流动实验;考察了不同蜡含量下,体系温度、压力、压降、流量和水合物生成体积分数等的变化趋势。结果表明:在含蜡质量分数为0.50%~1.75%时,O/W体系下蜡晶析出后与液相中的水合物颗粒形成大尺寸聚集体并沉积在管道下壁面,管道流通面积急剧减小,流动摩阻增大,体系流动性显著下降,最终出现堵塞;在含蜡质量分数为1.75%~2.50%时,O/W体系下蜡晶大量析出形成的蜡沉积层阻碍温控系统与环路间传热,水合物生成体积分数较小且生成的水合物多以悬浮相的形式随液相主体流动,体系最终形成稳定的浆液流动。

关键词：二氧化碳水合物含蜡量水包油乳状液蜡晶流动特性

L-蛋氨酸与氧化石墨烯复配对二氧化碳水合物生成特性影响研究

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L-蛋氨酸与氧化石墨烯复配对二氧化碳水合物生成特性影响研究

作者：夏晨清常州大学

学位级别：硕士

随着全球温室效应的加剧,温室气体的控制与处理刻不容缓,我国也是提出了“碳达峰”与“碳中和”的目标以应对、处理大气中的二氧化碳。而利用水合物原理捕获二氧化碳具有储气量大,环保性高,安全性好,将捕获与存储统一化等诸多优点,极具... 详细信息

随着全球温室效应的加剧,温室气体的控制与处理刻不容缓,我国也是提出了“碳达峰”与“碳中和”的目标以应对、处理大气中的二氧化碳。而利用水合物原理捕获二氧化碳具有储气量大,环保性高,安全性好,将捕获与存储统一化等诸多优点,极具潜力。但也有储气量达不到理论值,难以储存,生成速率缓慢的特点。基于此,本文以二氧化碳水合物为研究对象,开展氧化石墨烯与L-蛋氨酸体系下,进一步促进二氧化碳水合物生成的实验研究。本文开展了不同浓度的单一氧化石墨烯与L-蛋氨酸体系下二氧化碳水合物生成实验,实验结果表明低浓度的氧化石墨烯可以有效地减小水合物生成所需的诱导时间,诱导时间最多减少了58.82%。这归咎于氧化石墨烯优秀的传热与传质特性。较高浓度的氧化石墨烯会延长水合物生成的诱导时间。而L-蛋氨酸有效加快二氧化碳水合物的生成速率并提升储气量。其中诱导时间最多减少了67.89%,耗气量增大了20.7%。L-蛋氨酸可以利用其优良的吸附性以及降低气-液接触面的表面张力的方式增加二氧化碳气体分子的传质。同时会促使二氧化碳气体分子与水分子堆积、生成多孔的水合物结构,且在水合物生成后期,会使其依附于反应釜壁面堆积,加大气-液接触的概率。在单一氧化石墨烯与L-蛋氨酸的研究基础上,开展了不同浓度配比的氧化石墨烯与L-蛋氨酸复配促进实验,结果表明复配促进剂在缩短水合物生成诱导时间方面体现出优秀的作用,复配体系下诱导时间相较于纯水空白组诱导时间最多减少了74.69%。低浓度的氧化石墨烯,可以利用其优秀的传热性,有效将水合物成核与结晶所产生的大量热量及时导出,同时削减L-蛋氨酸对水合物成核结晶的影响。其次氧化石墨烯的吸附作用结合L-蛋氨酸减小体系液相界面张力的效果也能进一步增大体系中二氧化碳气体分子的传质。但在耗气量方面,由于氧化石墨烯颗粒会进入L-蛋氨酸体系下生成的多孔的水合物结构中,对二氧化碳后续形成水合物形成阻碍,耗气量会略微降低。同时,初始压力的增高也会明显缩短复配体系下水合物的诱导时间,并加大耗气量。但这种促进由于二氧化碳的高压液化而存在极限。而气液比的增大会抑制复配体系中水合物的生成。延长其生成速率,并削弱储气量。最后研究了氧化石墨烯与L-蛋氨酸复配体系中二氧化碳水合物颗粒与颗粒间、颗粒与壁面间的粘附力,并与单一促进剂下的作用力进行对比,复配促进体系下水合物颗粒间作用力较单一氧化石墨烯体明显减小,却略大于单一L-蛋氨酸体系,其中复配体系中颗粒间粘附力最小为5.85m N/m相较于纯水体系中颗粒间粘附力减小了17.51%。同时由于L-蛋氨酸的存在,颗粒与壁面间的粘附力有所增大。

关键词：二氧化碳水合物氧化石墨烯 L-蛋氨酸促进机理

基于核磁共振技术的泥质粉砂中二氧化碳水合物生成与分解特性研究

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基于核磁共振技术的泥质粉砂中二氧化碳水合物生成与分解特性研究

作者：张益贤华北水利水电大学

学位级别：硕士

随着世界的发展,能源消耗的需求也越来越大,有限的能源资源和二氧化碳的过量排放引起了人们的担忧。在当前国家双碳战略的实施的紧迫形势下,须要优化能源结构,减少碳排放,同时开展碳封存与利用。利用CO置换开采天然气水合物可以在开采... 详细信息

随着世界的发展,能源消耗的需求也越来越大,有限的能源资源和二氧化碳的过量排放引起了人们的担忧。在当前国家双碳战略的实施的紧迫形势下,须要优化能源结构,减少碳排放,同时开展碳封存与利用。利用CO置换开采天然气水合物可以在开采天然气的同时封存CO,是控制碳排放量的基础上解决能源问题的一个有效途径。所以对CO水合物的生成分解特性进行研究对于CO水合物置换技术的发展具有重大的意义。本文利用自主搭建的水合物生成与分解过程探测低场核磁共振测试平台,采用含天然气水合物储层颗粒级配接近的泥质粉细砂样,开展了不同因素下二氧化碳水合物的生成、及循环生成与分解过程演化,基于核磁共振T谱分布定量探测并分析了泥质粉细砂中二氧化碳水合物的生成与分解过程的微细观机制。主要研究成果如下:搭建的水合物生成与分解过程的核磁共振测试平台能够实现实时无损监测室内原位水合物生成与分解过程的定量刻画。在水合物生成实验中,应用核磁共振技术对生成过程进行了观察与分析。实验结果表明,非饱和法生成水合物的过程具有典型的四个阶段性:诱导期、快速生长期、减速生长期和生长完成期。四个阶段的生成速率呈现先增大后减小的趋势。试验证实水合物先在大孔隙中生成,生成过程导致孔隙水迁移,能够定量确定水合物的平均生成速率与未合水量。通过较为全面地探究初始含水率、生成压力、细粒含量、盐度以及制样方法对泥质粉细砂沉积物孔隙中水合物生成特性的影响,并利用测定的核磁共振T谱分布演化定量揭示各影响因素的微观机制。结果表明,初始含水率对水合物的诱导时间与生成速率有重要影响,初始含水率越高,水合物诱导时间增长而生成速率越低。初始压力增大,水合物生成的诱导时间缩短,形成水合物后的稳定压力也越高;随着细粒含量的增大,水合物生成的诱导时间缩短,生成初期生成速率增大而后期减慢;盐溶液浓度的增大抑制水合物的生成;冰粉法制备的试样水分分布更均匀,使得水合物成核的诱导时间缩短并提高水合物的生成速率。初始含水率、注入气压、细粒含量、盐分对泥质粉细砂沉积物水合物饱和度及水合数产生重要影响。初始含水率的增大,生成水合物的饱和度与水合数增大;在气过量条件下,初始注入压力对水合物饱和度基本无影响,水合数随着初始压力的增大而降低;细粒含量增大,生成的水合物饱和度与水合数均呈下降趋势;盐溶液浓度越大,水合物饱和度降低,而水合数有所增大。泥质粉细砂中二氧化碳水合物多次生成与分解过程的探测与分析表明,水合物分解过程具有缓慢分解、快速分解、减速分解到完成三个典型阶段。证实在小孔隙中的水合物先分解,然后是大孔隙中的水合物,分解速率呈现先增大后减小的趋势。泥质粉细砂中水合物生成的诱导期及快速生长期,水合物再生成速率较初次生成时期增长,而减速生长期的生成速率降低,生成过程最终的稳定时间基本不变。初步探究了生成次数、初始含水率、分解温度对泥质粉砂沉积物中水合物多次生成过程及水合物饱和度和水合数的影响规律。结果表明,生成次数的增加,水合物诱导时间及生成时间增长;生成次数对生成的水合物饱和度影响很小,而水合数随着生成次数的增大而减小;初始含水率越大,再次生成的诱导时间越长;分解温度越靠近相平衡区域,再生成的水合物饱和度越大。综上,本论文通过宏观二氧化碳水合物的生成过程测试及利用低场NMR技术,对泥质粉细砂中CO水合物的生成以及多次生成的过程机制及对水合物饱和度与水合数的演化规律进行了较为细致的研究,以期为天然气水合物开采及二氧化碳置换封存技术发展提供一定的实验数据支撑及研究基础。

关键词：二氧化碳水合物低场核磁共振泥质粉砂水合物饱和度水合物生成与分解