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燃煤电厂烟气二氧化碳捕获系统的仿真研究

燃煤电厂烟气二氧化碳捕获系统的仿真研究

作者：周响球重庆大学

学位级别：硕士

经济发展使得人类对化石燃料的需求量的不断增加,导致二氧化碳(CO2)的排放量逐年提高,造成越来越严重的地球温升问题。温室效应是由于以CO2为代表的温室气体的大量排放造成的,化石燃料燃烧产生的CO2占人类活动引起的CO2排放量的80%,其... 详细信息

经济发展使得人类对化石燃料的需求量的不断增加,导致二氧化碳(CO2)的排放量逐年提高,造成越来越严重的地球温升问题。温室效应是由于以CO2为代表的温室气体的大量排放造成的,化石燃料燃烧产生的CO2占人类活动引起的CO2排放量的80%,其中电厂烟道气CO2排放量30%,因此电厂烟道气脱CO2是削减温室效应的关键。化学吸收法因其工艺简单、技术较为成熟得到了广泛的利用,其中,有机胺吸收法以其吸收速率快、吸收效率高等优点在近几十年得到了广泛的研究和应用,发展迅速。针对燃煤电厂烟道气CO2分压较低,使用MEA的化学吸收对于脱除烟道气物流中的二氧化碳是一项可利用的技术。但是,这套吸收装置的操作费用特别是再生塔再沸器所需能耗很大,难以大规模的商业应用。本文运用化工系统工程的相关理论,为降低CO2捕获系统运行成本,针对如何降低吸收剂再生能耗的问题进行了研究。介绍了使用单乙醇胺(MEA)吸收430MW燃煤电厂烟道气中CO2的工艺流程,利用Aspen Plus中基于流率的非平衡模型—RateFrac建立了CO2捕获系统的过程模型。基于MEA脱碳系统的物性特点,选择了适当的热力学物性方法(ELECNRTL)和物性方程(NTRL),采用流程模型分解的方法,利用Aspen Plus化工系统模拟软件对脱碳系统进行模拟计算。为实现脱碳系统的CO2排放目标,考察并研究了吸收塔塔板数、再生塔塔板数和贫MEA负荷等参数对吸收剂再生能耗的影响。利用了Aspen Plus中的设计规定和灵敏度分析函数对脱碳系统进行了参数优化,从而获得了该系统的一些过程参数与设计生产的基础数据。在此基础上,提出了一种设有旁路系统的改进CO2捕获系统,在保证相同CO2捕获率的前提下,能够减少进入吸收塔的烟气流量,从而有效降低能耗。应用本工艺系统模型能够对MEA捕获CO2系统进行静态计算及分析研究,为吸收塔和再生塔的设计、运行、工艺及运行参数优化提供理论依据。本课题得到的结论有一定的理论意义和实际应用价值。

关键词：燃煤电厂二氧化碳捕获过程模拟 Aspen Plus

氨基功能化固体吸附剂的构建及二氧化碳捕获性能研究

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氨基功能化固体吸附剂的构建及二氧化碳捕获性能研究

作者：许文龙南昌大学

学位级别：硕士

几个世纪以来,煤炭、石油和天然气等化石燃料一直是人类活动的主要能源。化石燃料中的碳元素通过燃烧反应转化为CO,直接排放到大气中从而加剧温室效应,导致全球气候变化和生态平衡破坏。工业生产中,CO作为碳元素的重要来源,被应用到各... 详细信息

几个世纪以来,煤炭、石油和天然气等化石燃料一直是人类活动的主要能源。化石燃料中的碳元素通过燃烧反应转化为CO,直接排放到大气中从而加剧温室效应,导致全球气候变化和生态平衡破坏。工业生产中,CO作为碳元素的重要来源,被应用到各种领域。故而,从化石燃料燃烧后的尾气中捕获和利用CO不仅可以缓解温室效应,而且可以将捕获的CO转化成具有收益的产品,实现环境效益和经济效益双赢。碳捕获技术得以应运而生,其中液体吸收法捕获CO是应用范围最广的方法,以烷醇胺吸收CO工艺最为成熟,但由于其腐蚀性强、再生能耗高等局限性导致其工业应用的经济成本大大提高。离子液体吸收CO可以改善烷醇胺吸收CO腐蚀性强和再生能耗高的缺点,固体吸附剂能有效解决离子液体吸附的高粘度问题。基于不同吸附剂的优缺点,本文设计并合成了一系列氨基功能化固体吸附剂,并系统地研究了其对CO的捕获性能。具体内容如下:首先,根据CO弱酸性的特点,以甘氨酸和四乙基氢氧化铵为原料合成了一种简单的氨基酸离子液体(AAIL),由此引入碱性氨基基团实现对CO的化学吸收。为构建氨基功能化固体吸附剂,以二乙基苯为原料合成了一种介孔聚合物——聚二乙烯基苯(PDVB),将液体吸收剂分散在固体材料中构建氨基功能化固体吸附剂。本工作构建的氨基功能化固体吸附剂利用AAIL提供捕获CO的活性位点,PDVB提供良好分散AAIL的介孔条件,展现出高效的CO捕获性能。研究结果显示,在75℃和10 vol.%CO下,吸附剂CO吸附容量为1.55 mmol/g,吸附剂[N][Gly]利用效率接近理论值,吸附剂能够实现从稀释源中选择性捕集CO,并且吸附剂在循环多次使用后性能保持较好。其次,AAILs胺基的吸电子性降低了其羧基的活性,为提高AAILs捕获CO的能力,以乙二胺-N,N’-二乙酸和亚氨基二乙酸提供阴离子源,以四乙基氢氧化铵提供阳离子源合成了两种多羧基盐离子液体(APC-ILs)。合成APC-ILs中具有两个羧基,在AAILs的胺基中引入了额外的羧酸基团,以抵消胺基的吸电子性,从而实现ILs中羧基对CO额外的化学吸收。将APC-ILs分散进PDVB中构建氨基功能化固体吸附剂实现对CO的高效捕获。研究结果显示,APC-ILs的CO捕获利用率极大提升,能够与CO以1:2的化学计量比发生化学反应,实现从稀释源中选择性和高容量捕集CO,并且在循环多次使用后性能保持良好。最后,为寻求更高的CO吸附容量,选择了氨基密度高的多胺——五乙烯六胺(PEHA)作为构建氨基功能化固体吸附剂的吸收剂。为实现绿色、可持续发展理念,以低成本且环保的甲壳素为原料,合成了一种纤维状碳微球(FCMs),由此实现提供PEHA分散的介孔条件。由于PEHA具有高含量的CO捕获活性位点,FCMs提供良好分散PEHA的介孔条件,因此,本工作构建的氨基功能化固体吸附剂展现出高效的CO捕获性能。研究结果显示,在75℃和10 vol.%CO下,吸附剂CO吸附容量为3.90 mmol/g,吸附剂能够实现从稀释源中选择性捕集CO,并且吸附剂在长期循环实验中表现良好。总之,本文通过绿色简单的方法合成了一系列的氨基功能化固体吸附剂,并实现了对CO高效可逆选择性捕集,具有较好的工业应用前景。

关键词：氨基功能化固体吸附剂离子液体多胺介孔聚合物二氧化碳捕获

天然气联合循环电厂二氧化碳捕获整体性能及经济性研究

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天然气联合循环电厂二氧化碳捕获整体性能及经济性研究

作者：敬朝文北京交通大学

学位级别：硕士

二氧化碳是最主要的温室气体,二氧化碳排放是引起全球气候变化的主要因素,全球电力行业化石燃料燃烧排放的二氧化碳占总排放量超过五分之二。电源结构优化和提高能源使用效率是目前电力行业减少二氧化碳排放的主要措施。由于我国低碳清... 详细信息

二氧化碳是最主要的温室气体,二氧化碳排放是引起全球气候变化的主要因素,全球电力行业化石燃料燃烧排放的二氧化碳占总排放量超过五分之二。电源结构优化和提高能源使用效率是目前电力行业减少二氧化碳排放的主要措施。由于我国低碳清洁的核电、水电、太阳能发电及风电尚处于初期发展阶段,电源结构仍将以煤电和天然气发电为主,天然气发电占比将逐年增加。随着中国二氧化碳减排的压力的增大,从长远来看,燃气电厂进行二氧化碳捕获与封存可以实现二氧化碳的深度减排。本文旨在分析天然气联合循环电厂二氧化碳捕获的整体性能以及二氧化碳捕获成本,为中国天然气联合循环电厂实施CO2捕获改造提供技术参考。主要研究内容和结论包括:(1)本文采用环境整合控制模型,分析了 600MW天然气联合循环电厂整合燃烧后CO2捕获技术后电厂整体性能的变化情况以及CO2捕获成本、能耗等关键指标,并对影响CO2捕获成本和能耗的相关因素进行了敏感性分析。整合CO2捕获系统后,天然气联合循环电厂效率损失为6.92%,净功率输出由584.8MW下降为504.5MW,而在相近容量的燃煤电厂中,CO2捕获引起的电厂效率损失为4.00%左右。天然气联合循环电厂的电力均化成本会随着CO2捕获引入而升高大约100元/MWh,并且电力均化成本主要受天然气价格、电厂容量负荷和C02去除率影响,当天然气价格增加10%时,无CO2捕获的新建天然气联合循环电厂和天然气联合循环CO2捕获电厂的电力均化成本分别升高7.6%和5.0%左右;当容量负荷下降10%时,电力均化成本分别下降1.6%和2.0%左右。(2)本文利用GT-Pro、GT-Master和Thermoflex等流程模拟软件,分别模拟了 300MW天然气联合循环电厂在纯凝、抽凝和背压工况下有/无CO2捕获时的电厂运行情况。有CO2捕获时,3种工况下天然气联合循环电厂总功率输出和净功率输出均会出现不同程度的下降,净电效率下降7%～10%。无CO2捕获时,纯凝工况下的净电效率最大,背压工况时最小,两者相差近9个百分点。通过对3种工况有无CO2捕获时的电厂火用平衡分析,发现天然气联合循环电厂火用效率受C02捕获系统影响较小。(3)本文基于学习曲线理论研究了中国天然气联合循环电厂CO2捕获成本的变化趋势,建立了中国天然气联合循环电厂CO2捕获成本降低的学习曲线模型,并对模型参数对成本影响进行了敏感性分析。在Wright、DeJong和D&L3种学习曲线模型中,到2050年,中国天然气联合循环电厂CO2捕获成本将降至50-250元/吨CO2,同时成本变化幅度与技术进步速率和天然气联合循环电厂CO2捕获装机容量增长率相关。

关键词：天然气联合循环电厂二氧化碳捕获电厂整体性能学习曲线理论 CO2捕获成本敏感性分析

氮掺杂多孔碳材料的制备及其二氧化碳捕获与转化研究

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氮掺杂多孔碳材料的制备及其二氧化碳捕获与转化研究

作者：王祥江南大学

学位级别：硕士

人类社会的快速发展导致能源消耗速度加快,而能源消耗后的结果就是向大气中排放过量的CO,导致地球碳循环失去平衡。为了达到CO减排的目的:一方面通过提高能源使用效率,减少碳排放;另一方面,将CO捕获并转化为精细化学品,以满足社会需求... 详细信息

人类社会的快速发展导致能源消耗速度加快,而能源消耗后的结果就是向大气中排放过量的CO,导致地球碳循环失去平衡。为了达到CO减排的目的:一方面通过提高能源使用效率,减少碳排放;另一方面,将CO捕获并转化为精细化学品,以满足社会需求。目前多孔碳材料因其优良的环保性、疏水性、可调的孔径结构、热力学稳定性、综合资源可用性以及非均匀掺杂等特点,被视作一种具有前景的CO吸附剂,但其在CO捕获性能方面仍然有许多不足之处。因此提高多孔碳材料对CO的吸附性能是当前急需解决的问题。氮元素的引入不仅使碳材料表面的亲水性得到改善,还可以使碳材料获得多孔结构的同时在表面形成大量的含氮碱性基团,这不仅改善了其对CO的吸附性能,在CO催化转化领域中也有一定的应用价值。因此,制备出氮掺杂多孔碳材料对CO捕获与转化具有重要意义。本文合成了三种不同的氮掺杂多孔碳材料用于CO的捕获与转化,主要研究内容分为以下三个方面:(1)我们以葡萄糖为碳源,尿素为氮源,醋酸钾为活化剂,合成一系列的葡萄糖基氮掺杂多孔碳材料GUC-x(x为醋酸钾与葡萄糖的质量比)。通过调控醋酸钾的量来控制氮基多孔碳材料的结构参数和氮元素含量,以实现在具有高比表面积的同时具有高含氮量。以BET、XRD、XPS、元素分析等表征证明了GUC-0.5在具备高比表面积的同时具有丰富的含氮量,对CO的吸附性能最好以及对CO环加成的效率最高,并且在5次循环实验后其催化活性没有明显损失,表明氮元素掺杂对催化活性显得至关重要。(2)通过热解作为碳氮双源的维生素B9,再使用活化剂KOH进行活化维生素B9碳质材料,制备出一系列多孔活性碳材料PAC-n(n为KOH与维生素B9碳质材料的质量比)。通过调控KOH的用量来控制多孔活性碳材料的比表面积和氮元素含量,以实现比表面积和高氮含量共存于多孔活性碳中。通过BET、XRD、拉曼、XPS、元素分析等表征,探究了比表面积和氮元素对CO吸附的影响,结果表明该吸附为物理吸附过程。随后将PAC-n应用于常压CO环加成反应中。经过催化剂的筛选和反应条件因素优化,结果表明在反应温度为100℃,时间为8 h,四丁基溴化铵(TBAB)为0.03 g和PAC-2的量为0.05 g时,对CO环加成的产率可以达到89-94%。随后探究了催化剂的循环稳定性,发现催化剂在使用5次后的XRD谱图和拉曼光谱与原来相比基本没有变化,说明了催化剂性能稳定。(3)以烟酸为碳源,KOH为活化剂,两步法制备出氮掺杂多孔碳材料NAC-700,通过BET、XRD、XPS、SEM和TEM表征了其结构与形貌,发现其具有良好的CO吸附性能。以NAC-700作为CO与氧化苯乙烯环加成催化剂,四丁基溴化铵(TBAB)为助催化剂,结果表明,在相对温和条件(100℃,8 h,1 bar的CO)下,可以催化CO与氧化苯乙烯的环加成反应,并且在重复使用5次后,依然具有相当高的催化活性。

关键词：氮掺杂多孔碳材料二氧化碳捕获环加成

用于二氧化碳捕获的卟啉基微孔聚合物的简易制备

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山东化工 2021年第20期50卷 27-29,31页

作者：闫骏刘益均郭生伟王麒麟鲁露冷泽松宋心羽北方民族大学高分子材料及制造技术重点实验室宁夏银川750021 北方民族大学材料科学与工程学院宁夏银川750021

通过分子设计经简易的“一锅法”合成了两种新颖的卟啉基微孔聚合物(PMPs)。基于红外光谱与固体核磁碳谱、扫描电镜和物理吸附仪表征了聚合物的化学结构、微观形貌和孔结构。扫描电镜测试表明PMPs具有球形形貌。以四(4-醛基苯基)硅烷与... 详细信息

通过分子设计经简易的“一锅法”合成了两种新颖的卟啉基微孔聚合物(PMPs)。基于红外光谱与固体核磁碳谱、扫描电镜和物理吸附仪表征了聚合物的化学结构、微观形貌和孔结构。扫描电镜测试表明PMPs具有球形形貌。以四(4-醛基苯基)硅烷与吡咯制备的四苯基硅烷核卟啉基微孔聚合物PMP-Si展现出高的比表面积,高达814 m^(2)/g。在273 K和压力为0.1 MPa的条件下,PMPs展现出高达138.9 mg/g的CO_(2)吸附量,超过了很多报道的多孔材料。具有高二氧化碳吸附量的PMPs在CO_(2)的捕获具有潜在的应用价值。

关键词：二氧化碳捕获卟啉微孔聚合物简易制备

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捕获二氧化碳的多孔有机聚合物研究进展

化工新型材料 2022年第9期50卷 282-285,290页

作者：冯彬徐婷婷王磊荣丽丽郝敏彤中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院大庆化工研究中心大庆163714

多孔有机聚合物(POPs)因其高的比表面积和稳定的化学性能而受到广泛关注。由于其具有丰富的苯环结构、高的比表面积、均匀的孔径分布和永久性的孔隙等一系列特点,使其成为适合吸附CO_(2)气体的吸附剂。主要综述了具有代表性的POPs对二... 详细信息

多孔有机聚合物(POPs)因其高的比表面积和稳定的化学性能而受到广泛关注。由于其具有丰富的苯环结构、高的比表面积、均匀的孔径分布和永久性的孔隙等一系列特点,使其成为适合吸附CO_(2)气体的吸附剂。主要综述了具有代表性的POPs对二氧化碳的捕获,介绍了它们的设计方法和结构特点,并提出了总结意见和未来的研究方向。

关键词：多孔有机聚合物吸附剂二氧化碳捕获

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新型低共熔溶剂捕获二氧化碳

新型低共熔溶剂捕获二氧化碳

作者：毕莹莹安徽工业大学

学位级别：硕士

多年来,随着二氧化碳排放量的大幅增长,其捕集已成为防止全球变暖和气候变化的重要策略。离子液体由于具备高的热稳定性已成为捕获CO的潜在介质,但价格高、毒性大、生物降解性差和再生能量需求高等缺点严重限制了其应用。为此,本论文将... 详细信息

多年来,随着二氧化碳排放量的大幅增长,其捕集已成为防止全球变暖和气候变化的重要策略。离子液体由于具备高的热稳定性已成为捕获CO的潜在介质,但价格高、毒性大、生物降解性差和再生能量需求高等缺点严重限制了其应用。为此,本论文将构建新型低共熔溶剂,确定其对CO吸收能力,考察再生能力;采用分子模拟手段探讨氨基酸基DES(Deep Eutectic Solvent)的形成及和CO的相互作用。主要研究内容及结果如下:采用一锅法在30 ℃下搅拌30 min一步合成新型DES([MEAHCl][MEA]),其H NMR表征表明一锅法制备的DES与用盐酸和乙醇胺先制得乙醇胺盐酸盐再与乙醇胺混合制得的体系是一致。核磁及红外揭示[MEAHCl][MEA]通过生成氨基甲酸酯吸收CO。该DES表现出快速的吸收CO初始动力学,在10 min内吸收量约为22.5 wt%。但热重(TGA)和TGA-FTIR分析表明,[MEAHCl][MEA]的热稳定性低,且吸收CO后比体系更稳定,说明该DES难于再生。为了改进[MEAHCl][MEA]的热稳定性和再生能力,引入乙二醇(EG)/甘油(G)。实验结果表明乙二醇/甘油的存在降低体系黏度,提升了热稳定性,并由热力学计算进一步证实。FTIR和NMR结果说明EG/G不参与CO吸收反应。TGA和TGA-FTIR分析结果进一步说明EG/G的引入改善了[MEAHCl][MEA]再生能力。最后考察体系对模拟烟道气中的CO吸收。研究结果表明水的存在显着提高了体系初始吸收阶段的CO吸收率,吸收量随着温度增加均缓慢增加。进一步探讨氨基酸和MEA形成DES的可能性及对CO的吸收。研究结果表明亲水直链氨基酸能与MEA构成DES;带环的疏水性氨基酸能与MEA构成DES,而直链的除了甲硫氨酸外均无法形成DES。CO吸收能力与分子量相关。同一类型DES,氨基酸分子量越小,体系捕集CO的能力越强。分子模拟结果表明随着分子量的增加亲水氨基酸基DES构型的最低能量的绝对值越大,而疏水氨基酸基DES与之相反。基于力场的能量分解分析结果表明氨基酸DES与CO之间的总相互作用能的绝对值与分子量成反比。RDG分析说明氨基酸基DES与CO之间主要是范德华力,亲水类氨基酸基DES中氨基酸起主要作用,疏水氨基酸基DES中乙醇胺起主要作用。

关键词：二氧化碳捕获低共熔溶剂溶剂再生分子模拟

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最新研究：高温熔盐可强力吸附二氧化碳

最新研究：高温熔盐可强力吸附二氧化碳

极性基团修饰的多孔有机骨架材料及其对二氧化碳的选择性吸附和捕获

上海科技报

作者：耿挺

中国科学院上海应用物理研究所在高温熔盐用于二氧化碳捕获和热化学储热方面取得重要进展。相关论文日前在化工类国际权威期刊《化学工程期刊》发表，论文第一作者为凌长见副研究员，通讯作者为唐忠锋研究员。作为一种理想的传储热工质... 详细信息

中国科学院上海应用物理研究所在高温熔盐用于二氧化碳捕获和热化学储热方面取得重要进展。相关论文日前在化工类国际权威期刊《化学工程期刊》发表，论文第一作者为凌长见副研究员，通讯作者为唐忠锋研究员。作为一种理想的传储热工质，熔盐具有使用温度范围广、工作压力低......

关键词：高温熔盐热化学二氧化碳捕获吸附剂

来源： cnki报纸评论

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极性基团修饰的多孔有机骨架材料及其对二氧化碳的选择性吸附和捕...