检索结果-南通市图书馆

不同季节人为氯排放对二次气溶胶影响的数值模拟

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中国环境科学 2022年第9期42卷 4059-4072页

作者：刘一鸣周慧娴李思婷沈傲樊琦中山大学大气科学学院广东省气候变化与自然灾害重点实验室广东广州510275 南方海洋科学与工程广东省实验室(珠海) 广东珠海519082 环珠江口气候环境与空气质量变化野外科学观测研究站广东广州510275

利用WRF-CMAQ模式对比有无人为氯排放的模拟试验,定量分析了不同季节人为氯排放对二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的影响.结果表明,人为氯排放对硫酸盐的影响较小,而硝酸盐对人为氯排放较为敏感,Cl^(-)颗粒物与HNO_(3)、N_(2)O_(5)、NO_... 详细信息

利用WRF-CMAQ模式对比有无人为氯排放的模拟试验,定量分析了不同季节人为氯排放对二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的影响.结果表明,人为氯排放对硫酸盐的影响较小,而硝酸盐对人为氯排放较为敏感,Cl^(-)颗粒物与HNO_(3)、N_(2)O_(5)、NO_(3)和NO_(2)均可发生反应生成硝酸盐,同时NH_(3)也会转化为铵盐.人为氯排放使冬、春、夏、秋季硝酸盐月均浓度分别最高增加9.8μg/m^(3)(34.3%)、1.5μg/m^(3)(11.4%)、1.3μg/m^(3)(9.1%)和2.6μg/m^(3)(10.3%),铵盐月均浓度分别最高增加3.0μg/m^(3)(30.7%)、0.6μg/m^(3)(10.3%)、0.5μg/m^(3)(6.5%)和1.1μg/m^(3)(8.0%),冬季影响最大,夏季影响最小.人为氯排放增强了Cl原子和OH自由基对VOCs的降解作用,不同种类的SOA浓度略有上升,人为氯排放对SOA浓度影响最大约为6%.二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的增加导致了颗粒物总量的增加,人为氯排放使冬、春、夏、秋季PM_(10)月均浓度分别最高增加14.0μg/m^(3)(18.3%)、2.5μg/m^(3)(3.0%)、1.9μg/m^(3)(2.8%)和4.5μg/m^(3)(4.3%),PM_(2.5)月均浓度分别最高增加15.0μg/m^(3)(24.4%)、2.1μg/m^(3)(3.5%)、1.2μg/m^(3)(3.2%)和3.9μg/m^(3)(4.4%).人为氯排放的季节性影响从大到小分别为冬、秋、春、夏季,内陆的影响比沿海大.

关键词：氯化氢氯气二次气溶胶公共多尺度空气质量模式(CMAQ) PM_(2.5)

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海陆交换对崂山臭氧和二次气溶胶的影响

中国环境科学 2023年第6期43卷 2683-2693页

作者：张吉黄柳斌赵敏孙悦赵峰陈天舒刘玉虹李洪勇单业牟江山姜悦如王新锋朱玉姣申恒青董灿王文兴薛丽坤山东大学环境研究院山东青岛266237

为探究不同尺度海陆交换对中国沿海近地面臭氧(O_(3))和二次气溶胶的影响,本文开展2021年春季崂山大气污染综合观测,通过基于HYSPLIT模型的气团分类程序,依据经过海洋的轨迹长度将气团划分为陆地型,海洋型和混合型,出现概率分别为44.5%,... 详细信息

为探究不同尺度海陆交换对中国沿海近地面臭氧(O_(3))和二次气溶胶的影响,本文开展2021年春季崂山大气污染综合观测,通过基于HYSPLIT模型的气团分类程序,依据经过海洋的轨迹长度将气团划分为陆地型,海洋型和混合型,出现概率分别为44.5%,35.6%和19.9%.陆地型气团控制下日间本地O_(3)光化学净生成活跃,最高达9.12×10^(-9)h^(-1),而陆地型和混合型气团控制下中小尺度海陆循环或海洋O_(3)输入有利于站点夜间维持较高O_(3)浓度.陆地型气团控制下NO_(3)^(–)为细颗粒物(PM_(2.5))中浓度最高的水溶性无机离子组分(WSIIs),与高浓度NH_(4)^(+)促进NO_(3)^(–)生成有关;而海洋型气团主要水溶性离子组分为SO_(4)^(2-),与较高相对湿度促进SO_(4)^(2-)生成有关.本研究证实了沿海地区大气二次污染物特征在海陆气团控制下的显著差异.

关键词：海陆交换气团划分崂山臭氧二次气溶胶

随州市2015—2020年冬季二次气溶胶对PM_(2.5)贡献分析

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环境科学学报 2023年第3期43卷 333-342页

作者：郝元甲白永清朱燕岳岩裕杨涛贺晓露赵天良秦幼文李艳婕随州市气象局随州441300 中国气象局武汉暴雨研究所暴雨监测预警湖北省重点实验室武汉430205 湖北省气象服务中心武汉430205 南京信息工程大学中国气象局气溶胶-云-降水重点实验室南京210044 武汉区域气候中心武汉430074

二次气溶胶是大气气溶胶的重要组成,量化二次气溶胶贡献是认识PM_(2.5)污染成因的关键.本研究通过近似包络法(AEM)估算了随州2015—2020年冬季的一次气溶胶和二次气溶胶浓度,分析了二次气溶胶对PM_(2.5)贡献的变化特征及其可能的影响因... 详细信息

二次气溶胶是大气气溶胶的重要组成,量化二次气溶胶贡献是认识PM_(2.5)污染成因的关键.本研究通过近似包络法(AEM)估算了随州2015—2020年冬季的一次气溶胶和二次气溶胶浓度,分析了二次气溶胶对PM_(2.5)贡献的变化特征及其可能的影响因素,得到以下主要结论:①随州冬季PM_(2.5)及其一次和二次组分均呈逐年下降趋势,分别为5.8、3.8和1.7μg·m^(-3)·a^(-1),而二次气溶胶对PM_(2.5)贡献呈逐年上升趋势(2.1%a^(-1)),反映了减排进程中二次气溶胶对空气质量变化的重要贡献.②人为活动和化学转化分别影响了一次和二次PM_(2.5)日变化分布.一次PM_(2.5)双峰结构(09:00和21:00)对应了早晚人为活动高峰,二次气溶胶在午后(13:00—15:00)和凌晨(03:00—06:00)对PM_(2.5)贡献最大;PM_(2.5)正午峰值可能与当地二次污染生成密切相关.③二次气溶胶对随州冬季PM_(2.5)平均贡献为60.0%;随着PM_(2.5)污染程度加重,二次气溶胶对PM_(2.5)贡献明显增加,从清洁条件的29%上升到重污染条件的72%,表明二次气溶胶对重污染事件的显著贡献.④二次气溶胶贡献与污染物浓度及气象条件的关系分析表明,相对高温高氧化条件下的光化学氧化作用加速了气态前体物的消耗,明显促进了二次气溶胶的形成.特定气象条件驱动下的大气污染物区域传输也可能对二次气溶胶生成有一定的贡献.因此,未来需要坚持以PM_(2.5)和O_(3)协同控制为核心,强化区域协同减排,做好对二次污染源的控制,加强对二次污染的针对性治理措施.

关键词： PM_(2.5) 二次气溶胶近似包络法(AEM) 协同控制

不同NOx条件下有机胺光氧化二次气溶胶的形成及其云凝结核活性

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环境科学学报 2023年第5期43卷 301-311页

作者：蒋友凌马嫣郑军马鑫南京信息工程大学环境科学与工程学院南京210044 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室南京210044 无锡中科光电技术有限公司无锡214135

本研究采用烟雾箱模拟的方法,在不同NOx条件下,对二甲胺、三甲胺、二乙胺、苯胺、乙醇胺与OH自由基光氧化生成二次气溶胶(SA)的过程及其云凝结核(CCN)活性进行了测定.结果表明,当不添加NOx时,乙醇胺的SA生成系数(FAC)最高(0.22),而三甲... 详细信息

本研究采用烟雾箱模拟的方法,在不同NOx条件下,对二甲胺、三甲胺、二乙胺、苯胺、乙醇胺与OH自由基光氧化生成二次气溶胶(SA)的过程及其云凝结核(CCN)活性进行了测定.结果表明,当不添加NOx时,乙醇胺的SA生成系数(FAC)最高(0.22),而三甲胺与苯胺的FAC较低(≤0.05),二甲胺与二乙胺的FAC则趋于0,且该条件下生成的气溶胶CCN活性较弱,三甲胺、苯胺与乙醇胺生成的SA吸湿性参数(κ_(SA))值为0.10~0.22,符合典型有机物κ值.当添加NOx后,各有机胺生成的SA粒径、密度变大,且SA的生成系数均有提高,在高NOx浓度条件下按SA的生成系数对有机胺排序:乙醇胺>苯胺>二甲胺>三甲胺>二乙胺;同时添加NOx后SA的CCN活性变强,在高NOx浓度条件下按其CCN活性对有机胺排序:乙醇胺>二甲胺>苯胺>二乙胺>三甲胺,其中,乙醇胺最高(κ_(SA)=0.65).此外,在光氧化过程中添加NOx可能会促进二甲胺、二乙胺、苯胺与乙醇胺生成硝酸盐,进而促进生成的气溶胶产率与CCN活性增加,而三甲胺光氧化生成的SA则以非盐类有机物为主,故在高NOx条件下虽然促进了SA产率的提升,但其CCN活性仍较低.

关键词：烟雾箱有机胺二次气溶胶云凝结核活性

北京市大兴新城地区疫情前后细颗粒物二次气溶胶变化特征及潜在源分析

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环境科学学报 2024年第7期44卷 340-352页

作者：李澳王亚飞崔景文李云凤北京石油化工学院生态环境减污降碳协同控制与评估联合实验室北京102617

为探究新冠肺炎疫情结束前后北京市大兴新城地区细颗粒物(PM_(2.5))中二次气溶胶的变化特征,观测了2022年11月15日—2023年3月15日的PM_(2.5)、水溶性离子和碳组分样品并对其进行分析.结果表明,观测期间,二次无机气溶胶(Secondary inorg... 详细信息

为探究新冠肺炎疫情结束前后北京市大兴新城地区细颗粒物(PM_(2.5))中二次气溶胶的变化特征,观测了2022年11月15日—2023年3月15日的PM_(2.5)、水溶性离子和碳组分样品并对其进行分析.结果表明,观测期间,二次无机气溶胶(Secondary inorganic aerosol,SNA)(SO_(4)^(2-)、NH_(4)^(+)和NO_(3)^(-))和二次有机气溶胶(Secondary organic aerosols,SOA)平均浓度分别为14.38、6.23、3.47和4.64μg·m^(-3),二次气溶胶整体在PM_(2.5)中的占比为64.57%.疫情前后期间硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)的平均值均大于0.1,说明本地二次转化程度较高;在二次组分中,NO_(3)^(-)浓度最高,其次是NH_(4)^(+)、SOA和SO_(4)^(2-).通过分析疫情结束前后NH_(4)^(+)的理论值和观测值的相关性发现,大气中的二次无机气溶胶主要以(NH_(4))_(2)SO_(4)和NH_(4)NO_(3)的形式存在.通过阴、阳离子的相关性分析发现,大兴新城地区大气颗粒物PM_(2.5)总体呈碱性,大气环境处于富氨状态.通过分析PM_(2.5)、SNA、SOA与相对湿度(RH)的关系发现,在高湿度的环境下有利于二次气溶胶的产生.通过后向轨迹分析发现,影响大兴新城地区的污染气团中以河北省气流影响为主,SNA的潜在源区分布结果也证实主要受河北省中南部影响.由此可见,京津冀联防联控工作仍是需要长期持续关注的重点.

关键词： PM_(2.5) 二次气溶胶气象因素酸碱性潜在源区大兴新城地区

中国典型城市臭氧与二次气溶胶的协同增长作用分析

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环境科学学报 2020年第12期40卷 4368-4379页

作者：李红丽王杨君黄凌刘子义汪午冯加良徐健张坤李莉上海大学环境与化学工程学院上海200444 上海大学有机复合污染控制工程教育部重点实验室上海200444

大气PM2.5和O3是中国城市大气中最受关注的大气污染物,它们之间存在着复杂的影响关系.本文将O3,max作为光化学活性指标,把CO作为一次排放源的示踪剂,对2017年4-10月期间北京、上海和广州的臭氧与二次气溶胶的协同增长关系进行深入分析.... 详细信息

大气PM2.5和O3是中国城市大气中最受关注的大气污染物,它们之间存在着复杂的影响关系.本文将O3,max作为光化学活性指标,把CO作为一次排放源的示踪剂,对2017年4-10月期间北京、上海和广州的臭氧与二次气溶胶的协同增长关系进行深入分析.研究结果表明,不同光化学活性条件下,3个城市在协同增长时段PM2.5质量浓度增长量的均值与估算二次气溶胶质量浓度的变化趋势基本一致;北京和广州在春季、秋季出现协同增长的小时数较多,且北京在各光化学活性水平下的协同增长时段中PM2.5浓度增长量均最大;出现PM2.5和O3协同增长现象时段中上海市风速最大,广州市气温最高,北京市相对湿度范围最大;随着光化学活性的增强,上海和广州两市二次气溶胶的生成量呈倍数增加,其生成量范围分别为13.6~29.2μg·m^-3和9.1~28.7μg·m^-3,北京市二次气溶胶的生成量则变化不大(25.0~34.0μg·m^-3),但各光化学活性水平下的北京二次气溶胶生成量均高于上海和广州.这些研究结果表明北京、上海和广州3个城市的O3污染对二次气溶胶生成协同增长作用明显,而且北京尤其值得关注.

关键词：光化学活性 PM2.5 臭氧二次气溶胶协同作用

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上海市浦东城区二次气溶胶生成的估算

环境科学 2013年第5期34卷 2003-2009页

作者：崔虎雄吴迓名段玉森伏晴艳张懿华王东方王茜上海市环境监测中心上海200030

利用2010年5～10月不同日最高O3小时浓度(O3,max)下PM10浓度变化评估不同O3浓度水平下二次气溶胶生成量.CO作为一次颗粒物的标志物,O3作为光化学反应水平的指示物种.结果表明不同光化学水平条件下,PM10中一次与二次气溶胶浓度及比例存... 详细信息

利用2010年5～10月不同日最高O3小时浓度(O3,max)下PM10浓度变化评估不同O3浓度水平下二次气溶胶生成量.CO作为一次颗粒物的标志物,O3作为光化学反应水平的指示物种.结果表明不同光化学水平条件下,PM10中一次与二次气溶胶浓度及比例存在较大差异.随着光化学水平的增加,PM10中一次气溶胶排放浓度增长不大(0.036～0.044 mg.m-3),二次气溶胶的生成量却呈数倍增长(0.018～0.055 mg.m-3);二次与一次气溶胶浓度的比例也从49.8%增加到124.5%.O3,max出现的时间也随着光化学水平的增强由13:00推迟到14:00,二次气溶胶生成的主要时段也从11:00～20:00增加到09:00～20:00;此外,PM2.5中主要组分SO24-、NO3-、OC等比例随着光化学水平(即O3,max浓度)的不同而存在一定差异,当O3,max0.20mg.m-3时,PM2.5主要由20.0%有机碳(OC)、22.9%硫酸盐、23.1%硝酸盐和4.7%元素碳(EC)组成.说明SO24-、NO3-、OC受光化学水平影响较大.

关键词：二次气溶胶光化学反应臭氧气溶胶组分

基于多重蒙特卡洛方法的二次气溶胶颗粒核化过程的数值研究

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力学季刊 2012年第3期33卷 387-397页

作者：丁珏刘义王庆涛翁培奋上海大学上海市应用数学和力学研究所上海200072

气粒转化中均质成核是产生二次气溶胶颗粒物的重要途径,即由过饱和体系中分子团吸附气体分子而使得自身尺度超过临界成核尺度形成二次气溶胶颗粒物。基于此,文中在颗粒稀疏和分子混沌假设的基础上,对雾霾环境H_2SO_4-NH_3-H_2O均质异分... 详细信息

气粒转化中均质成核是产生二次气溶胶颗粒物的重要途径,即由过饱和体系中分子团吸附气体分子而使得自身尺度超过临界成核尺度形成二次气溶胶颗粒物。基于此,文中在颗粒稀疏和分子混沌假设的基础上,对雾霾环境H_2SO_4-NH_3-H_2O均质异分子气粒转化的过程建立成核和生长的热力学和动力学模型。基于颗粒群平衡模拟,利用多重蒙特卡罗算法开展三元均质核化的研究。数值讨论环境温度、湿度对颗粒成核速率、临界胚胎尺度的影响,分析环境中不同气态硫酸浓度下成核颗粒物数目和粒径的演化过程。计算结果表明:环境温度低、湿度高,H_2SO_4-NH_3-H_2O三元成核速率较大,并且核化生成的颗粒粒径主要处于1nm-3nm范围内。

关键词：二次气溶胶核化动力学颗粒群平衡模拟多重蒙特卡洛方法

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夏季华北地区二次气溶胶的模拟研究

中国科学（D辑） 2005年第A01期35卷 156-166页

作者：刘煜李维亮周秀骥中国气象科学研究院北京100081

通过模式结果与观测的NOx,CO,O3,NH3,HNO3,SO2和PM2.5的对比,说明CMAQ空气质量模式能够较好地模拟华北地区污染物的变化.同时,模式结果表明河北、河南和山东地区NH3的浓度较高,平均浓度为(30～35)×10?9.模拟试验的结果表明高浓度的NH3... 详细信息

通过模式结果与观测的NOx,CO,O3,NH3,HNO3,SO2和PM2.5的对比,说明CMAQ空气质量模式能够较好地模拟华北地区污染物的变化.同时,模式结果表明河北、河南和山东地区NH3的浓度较高,平均浓度为(30～35)×10?9.模拟试验的结果表明高浓度的NH3使得二次气溶胶中硫酸盐气溶胶生成效率提高了大约30%以上,特别是在邯郸、安阳和长治交界地区其作用更显著,达到了50%.而且,NH3还会增加二次气溶胶中含氮气溶胶和铵盐成分,二者的质量浓度和与硫酸盐气溶胶相当.北京地区边界层高度在白天较高,中午平均高度为1500m.这使得SO2,NH3和HNO3可以输送到边界层上部850hPa.硫酸盐、铵盐和硝酸盐分别在边界层上部和下部形成各自的高浓度区.由于PM2.5的寿命较长,因此它们可以被输送到对流层的中层,形成深厚的气溶胶层,构成了北京地区气溶胶的穹隆.模式结果表明:如要控制华北地区夏季大气中气溶胶的浓度,除了减少SO2和NOx的排放以及一次气溶胶的排放外,降低大气中NH3的排放也是有效办法之一.

关键词：二次气溶胶 PM2.5 NH3