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阳离子铱(Ⅲ)配合物掺杂的SiO_2微粉的制备及在发光二极管中的应用

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无机材料学报 2015年第11期30卷 1195-1200页

作者：孟国云陈泽宇刘永魏丽莹汪正良唐怀军云南民族大学化学与生物技术学院云南省高校民族地区资源清洁转化重点实验室云南省生物高分子功能材料工程技术研究中心昆明650500

将硅酸乙酯水解得Si O2溶胶,陈化1 d后掺入15.0wt%阳离子铱(Ⅲ)配合物[Ir(ppy)2(o-phen)][PF6](ppy:2-苯基吡啶;o-phen:1-乙基-2-(4-(5-(4-叔丁基苯基)-1,3,4-噁二唑-2-基)-苯基)-1H-咪唑并[4,5-f][1,10]菲啰啉),45℃恒温3 d后室温放置10 d得干凝胶,再经研磨和150℃干燥8 h制得黄色发光微粉。将所得的发光微粉按6.0、9.0、12.0、15.0、18.0和21.0wt%掺入到环氧树脂中,作为下转换发光材料涂敷在395 nm发射的In Ga N芯片上制备成LED器件。掺入12wt%Si O2微粉的LED发光性能最佳,在40.0 m A正向电流和5 V反向电压下,该LED达到最大发光效率51.9 lm/W,CIE色坐标为(0.42,0.42)。

关键词：阳离子铱(Ⅲ)配合物发光二极管下转换发光材料溶液–凝胶法

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含有三苯胺-三唑双极性单元的橙红光阳离子型铱(Ⅲ)配合物的合成及在LEDs中的应用

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高等学校化学学报 2020年第12期41卷 2717-2724页

作者：陈秋宏叶艳春任孟然王凯民唐怀军汪正良周强云南省高校绿色化学材料重点实验室云南民族大学化学与环境学院昆明650500

以2-萘基吡啶(npy)为主配体,N,N-二苯基-4-[4-苯基-5-(吡啶-2-基)-4H-1,2,4-三唑-3-基]苯胺(DPPTA)为辅助配体,合成了含有三苯胺-三唑双极性结构单元的橙红光阳离子型有机铱(Ⅲ)配合物[(npy)2Ir(DPPTA)]PF6.该配合物的热分解温度高达345... 详细信息

以2-萘基吡啶(npy)为主配体,N,N-二苯基-4-[4-苯基-5-(吡啶-2-基)-4H-1,2,4-三唑-3-基]苯胺(DPPTA)为辅助配体,合成了含有三苯胺-三唑双极性结构单元的橙红光阳离子型有机铱(Ⅲ)配合物[(npy)2Ir(DPPTA)]PF6.该配合物的热分解温度高达345℃,从20℃升温到100℃时,相对发光强度衰减28.0%,发光颜色稳定.其所含的双极性结构单元使其能有效地吸收GaN芯片的蓝光(λem,max=455 nm),进而可被蓝光高效激发.以GaN蓝光芯片作为激发光源,[(npy)2Ir(DPPTA)]PF6为下转换发光材料,可以制得橙红光LEDs;进一步与黄光材料Y3Al5O12∶Ce3+(YAG:Ce3+)联用,可以制得高效的中性白光和暖白光LEDs.

关键词：阳离子型铱(Ⅲ)配合物双极性单元暖白光二极管下转换发光材料

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完全π-共轭的共价有机框架发光材料的制备及其在LEDs中的应用

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完全π-共轭的共价有机框架发光材料的制备及其在LEDs中的应用

作者：高龙云南民族大学

学位级别：硕士

发光二极管（Light-emitting diodes,LEDs）是一种能够将电能直接转化为光能的半导体器件,具有高效、节能、寿命长和体积小等优点,广泛应用于通用照明、全色显示、液晶显示器（LCDs）的背光源、农用光源和光通信等领域。其中,白光LEDs（... 详细信息

发光二极管（Light-emitting diodes,LEDs）是一种能够将电能直接转化为光能的半导体器件,具有高效、节能、寿命长和体积小等优点,广泛应用于通用照明、全色显示、液晶显示器（LCDs）的背光源、农用光源和光通信等领域。其中,白光LEDs（WLEDs）最重要且应用最广泛,通常由紫外或蓝光芯片激发下转换发光材料（俗称荧光粉）来实现。目前商业化的荧光粉大多含有昂贵、稀缺和不可再生的稀土元素。从长远来看,开发不含稀土元素且发光性能优越的下转换发光材料对LEDs领域的发展具有重要的意义。共价有机框架材料（COFs）是一类由轻元素（如C、N、O、B、H等）组成的以共价键连接的多孔结晶聚合物。COFs类发光材料具有发光性能可通过有机基团来调控、稳定性高和合成简便等优点在发光领域有着潜在的应用价值。其中,完全π-共轭的COFs发光材料具有良好的π-电子离域性有利于发光性能的提高,其次还具有非常好稳定性,将其应用于LEDs下转换发光材料有着显著优势。本论文设计、合成了4个发光性能良好的完全π-共轭COFs材料,对其光学性能和热性能进行探究后,将其作为下转换发光材料与蓝光芯片组合制备了一系列发光品质良好的WLEDs。具体内容如下:对苯二甲醛（TPA）和2,4,6-三（4-氰基甲基）联苯-1,3,5-三嗪（TTTA）通过Knoevenagel缩合制备了一个完全π-共轭的黄光COF。其最大激发波长(λ)为452 nm,发光位于515～740 nm,最大发射波长(λ)为585 nm,光致发光量子效率（PLQY）为26.0%,热分解温度（T）为495℃。将其掺杂到环氧树脂中与460 nm Ga N基蓝光芯片(25.0 lm·W)组合制备了一系列发光品质良好的WLEDs。当掺杂浓度为3.0 wt.%时,WLEDs发光性能最佳,发光效率（LE）可达18.18 lm·W,显色指数（CRI）可达83.1,相关色温（CCT）为5743 K,CIE为（0.33,0.29）。四（4-醛基苯）乙烯（ETTBA）和4,4'-（1,6-芘）二苄腈（PDBC）通过Knoevenagel缩合制备了一个完全π-共轭的橙光COF(λ=464 nm,发光位于550～740 nm,λ=610 nm,PLQY=21.0%,T=395℃)。以460 nm Ga N基蓝光芯片作为激发源,将其（x wt.%,x=0.5,1.0,1.5,2.0,2.5）与黄光材料YAlO:Ce（4.0wt.%）掺杂入环氧树脂中作为下转换发光材料制得一系列中性/暖白LEDs器件。当该COF的掺杂浓度为1.0 wt.%时WLEDs发光性能最佳,LE为84.71 lm·W,CRI为80.1,CCT为5239 K,CIE为（0.34,0.31）。4,4'-（1,6-芘）二苯甲醛（PDBA）和1,3,5-三（4-氰基甲苯）苯（TCPB）通过Knoevenagel缩合制备了一个完全π-共轭的黄光COF(λ=456 nm,发光位于510～800 nm,λ=565 nm,PLQY=24.0%,T=460℃)。将其掺杂到环氧树脂中与460 nm Ga N基蓝光芯片组合制备了一系列发光性能良好的WLEDs。当掺杂浓度为2.0 wt.%时,WLED发光性能最佳,LE为23.06 lm·W,CRI为80.3,CCT为10444 K,CIE为（0.29,0.26）。2,4,6-三-（4-甲酰基）联苯-1,3,5-三嗪（TTTC）和2,4,6-三（4-氰基甲基）联苯-1,3,5-三嗪（TTTA）通过Knoevenagel缩合制备了一个完全π-共轭绿光COF(λ=456 nm,发光位于490～750 nm,λ=550 nm,PLQY=24.0%,T=585℃)。以460 nm Ga N基蓝光芯片作为激发源,将该COF（2.0 wt.%）与SrAlSiN:Eu（x wt.%,x=0.1,0.3,0.7,1.0,1.3）掺入环氧树脂中作为下转换发光材料制备了一系列高CRI的WLEDs。当SrAlSiN:Eu的掺入浓度为0.7 wt.%时WLEDs的发光性能最佳。LE为17.60 lm·W,CRI为90.3,CCT为5962 K,CIE为（0.32,0.33）。完全π-共轭的COFs发光材料是以sp-C或sp-N连接而成。该类发光材料在空气、水和大部分有机溶剂中都保持较高的稳定性,而且具有良好的π-电子离域性使其发光性能更好。还可进一步通过引入如咔唑、芘、芴等具有高发光效率的基团、四苯乙烯等AIE基团或构建分子内电荷转移等机制增强其发光性能,将其应用于LEDs下转换发光材料有着显著优势。

关键词：共价有机框架发光二极管下转换发光材料完全π-共轭

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用于晶硅太阳能电池增效的转光材料的研究

用于晶硅太阳能电池增效的转光材料的研究

作者：殷惠敏上海师范大学

学位级别：硕士

论文选用目前市场占有率较高的晶硅太阳能电池为研究对象,针对该种电池光电转换效率低,成本较高等问题展开研究。导致晶硅太阳能电池光电转换效低的因素(能量利用效率低,最佳光谱不般配),是我们重点关注的对象。论文计划利用下转换发光... 详细信息

论文选用目前市场占有率较高的晶硅太阳能电池为研究对象,针对该种电池光电转换效率低,成本较高等问题展开研究。导致晶硅太阳能电池光电转换效低的因素(能量利用效率低,最佳光谱不般配),是我们重点关注的对象。论文计划利用下转换发光材料将晶硅太阳能电池利用率比较低的短波长的光转换为电池响应较高的长波长光,更多利用效率较高的长波光被晶硅太阳能电池接受并利用,产生出更多的光生载流子。这就意味着晶硅太阳能电池的光能转换为电能的能力提高。整个实验方案的设计对下转换发光材料的粒径要求要比较小,基于此我们选择常用的纳米粒子制备方法-水热法,利用它较小粒径的纳米粒子能被得到。基于工业化应用的前提,我们选用较为简单的应用模型:利用EVA薄膜-太阳能电池封装常用的材料复合纳米荧光材料,将封装材料升级为具有转光性能的功能化薄膜。晶硅太阳能电池被这种薄膜封装后,一方面原来工业化过程中的生产流程没被改变,另一方面还能在原有的基础上把太阳能电池的光电转换效率进一步的提高,从理论上分析提高的相对值能保持较稳定状态。利用水热反应和熔盐煅烧分别制备了以铕和镱为中心离子的稀土有机配合物和微纳米级的YAG:Ce3+,Yb3+。选用的无机微纳米级下转换发光材料YAG:Ce3+,Yb3+在400-600nm出现激发峰(归属Ce的特征激发峰位),1030nm是近红外发光中心Yb3+离子特征发射峰位。该球形样品的粒径大约为1μm。制备出的稀土配合物相对荧光量子效率及荧光强度被对比,发现实验制备的激发峰位于200nm-400nm,发射峰位于616nm附近的苯甲酸铕具有更强的红光发射,因此被选为下转换型稀土有机配合物发光材料。利用扫描电镜测试样品的粒径和形貌,结果显示该种转光材料的粒径大约为20nm,在一定pH条件下可以制备出均匀的球形。复合薄膜器件被我们用上述两种荧光材料复合EVA薄膜得到,测试表面覆盖复合薄膜器件的改性晶硅太阳能电池的电学性能参数。晶硅太阳能电池的短路电流密度被苯甲酸铕@EVA薄膜提高大约0.93mA/cm2,提高大约0.31%的相对光电转换效率。YAG:Ce3+,Yb3+@EVA复合薄膜有大约1.45mA/cm2的晶硅电池短路电流密度提高值,光电转换效率相比改性前大约有0.51%的提高。在最佳浓度下对比复合薄膜对太阳能电池各个性能参数的提高情况可知:YAG:Ce3+,Yb3+@EVA复合薄膜较苯甲酸铕@EVA复合薄膜效果好。

关键词：下转换发光材料晶硅太阳能电池能量损失光谱失配斯托克斯位移光电转换效率

染料敏化太阳能电池TiO2光阳极的改性研究

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染料敏化太阳能电池TiO2光阳极的改性研究

作者：杨子健北京化工大学

学位级别：硕士

目前人类所面临着化石能源枯竭的危机,而解决这一危机最好的方法就是利用太阳能。但是光转化率和使用稳定性都与传统的硅晶半导体太阳能电池存在差距。染料敏化太能电池效率不高的原因,主要有两个方面。第一所利用光敏染料不能实现对太... 详细信息

目前人类所面临着化石能源枯竭的危机,而解决这一危机最好的方法就是利用太阳能。但是光转化率和使用稳定性都与传统的硅晶半导体太阳能电池存在差距。染料敏化太能电池效率不高的原因,主要有两个方面。第一所利用光敏染料不能实现对太阳光全光谱的吸收。如常用的N719主要吸收范围在400-600 nm的可见光段。第二则是因为电解液中氧化态的离子与光生电子的复合导致光生电子在电池传输过程中被过渡损耗。为了制备性能更为优异的染料敏化太阳能电池,本文从两方面进行探索。一方面选择合适的光转换材料来拓宽N719的吸收光谱范围;另一方面是通过不同形貌TiO2膜层的组合,以抑制电池内部的电荷复合。1.在1100℃,烧结6小时得到ZnO:Ga3+下转换发光材料。该下转换发光材料在385nm的近紫外光激发下,具有450-600nm的宽峰发射,其主峰值在525nm。宽峰发射来源于一是Ga3+作为浅施主能级与ZnO中Oi的复合跃迁,二是氧空位俘获光生电子后与价带空穴复合。发光强度随着Ga3+掺杂量的增加先升高后降低,当掺杂浓度为12mol%时,发光强度最强。将5wt%的ZnO:Ga3+改性Ti02光阳极后电池的短路电流密度达到了11.38mA·crn-2,对比未掺杂的样品提升了 14.2%,光电转换效率由4.24%提升到了 4.91%,提高了 15.8%。2.通过高温固相法在950℃的还原气氛下保温10 h制备了(Cao.53Sr0.37Eu0.1)7(SiO3)6Cl2(ClS:Eu2+)下转换发光材料。用 360nm 和465nm的激发光照射样品时,发生Eu2+的490nm(5d→4f)绿光发射,同时还出现Eu3+的610nm(5D0→7F2)和650nm(5D0→7F3)红光发射。用Ba和Mg分别对基质中的Ca进行替换,发光材料中的黄光发射得到了增强,红光发射被减弱。改性后的发光材料的发射光谱与N719染料的吸收范围更为匹配。将1wt%的ClS:Eu2+掺杂改性TiO2光阳极后,电池的短路电流密度由8.989mA·cm-2提升到10.30 mA·cm-2,提高了 14.6%,光电转换效率由4.30%提升到了 4.88%,提高了 13.5%。3.通过TiC14的水解制备致密的TiO2阻挡层,同时通过二次刮涂技术获得大颗粒Ti02散射层,将致密层和散射层同时引入TiO2光阳极中,以此优化Ti02光阳极的膜层结构。当TiCl4溶液浓度为0.05M,保温时间为30min时,Ti02散射层的厚度为10mm左右,电池短路电流密度从14.159 mA·cm-2增大到17.044mA·cm-2,提升20.3%。电池的转化效率从6.288%提升到7.073%,增加了 12.5%。机理研究发现,引入的TiO2致密层可以有效的抑制光生电子的复合,使得电池短路电路,可显著提升光电转化效率。而TiO2散射层对入射太阳光存在散射作用,增加入射的光程长,使得染料分子吸收光子的几率增大,可提升对入射光的利用率,从而提高电池的性能。

关键词：染料敏化太阳能电池 TiO2光阳极下转换发光材料光阳极结构优化

单一前驱体合成萘基修饰的石墨相氮化碳及其在白光LEDs中的应用

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云南民族大学学报(自然科学版) 2023年

作者：卢世游唐怀军秦静李文耀焦玉祥杨锴辛高龙王龙线尚兰云南民族大学化学与环境学院

仅以6-(萘-2-基)-1，3，5-三嗪-2，4-二胺为前驱体，通过热缩聚法制得新颖萘基修饰的g-C3N4(Naphth-g-C3N4)，该g-C3N4衍生物在蓝光激发下可发射明亮的黄绿光(450 ～ 700 nm， λem，max= 531 nm)，量子产率(QY)可达 25.2%，与未改性的... 详细信息

仅以6-(萘-2-基)-1，3，5-三嗪-2，4-二胺为前驱体，通过热缩聚法制得新颖萘基修饰的g-C3N4(Naphth-g-C3N4)，该g-C3N4衍生物在蓝光激发下可发射明亮的黄绿光(450 ～ 700 nm， λem，max= 531 nm)，量子产率(QY)可达 25.2%，与未改性的蓝光g-C3N4(QY ≈ 5%)相比，QY 有大幅度提高，发光颜色显著红移.在 430 nm GaN基蓝光芯片(约4.0 lm/W)激发下，以Naphth-g-C3N4和红光材料K2SiF6:Mn4+作为荧光粉，可制得一系列性能优良的冷/中性/暖白光LEDs，综合性能最佳时，显色指数可达 80.4，相关色温为 5 220 K，发光效率为6.45 lm/W，CIE色坐标位于(0.34， 0.36).研究结果表明Naphth-g-C3N4可在LEDs中用作性能优良的无金属准绿色荧光粉.

关键词：石墨相氮化碳发光二极管下转换发光材料热缩聚萘基