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Copper-hydride nanoclusters with enhanced stability by N- heterocyclic carbenes

Nano Research 2021年第9期14卷 3303-3308页

作者： Hui Shen Lingzheng Wang Omar Lopez-Estrada Chengyi Hu Qingyuan Wu Dongxu Cao Sami Malola Boon KTeo Hannu Hakkinen Nanfeng Zheng State Key Laboratory for Physical Chemistry of Solid Surfaces Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy MaterialsNational&Local Joint Engineering Research Center of Preparation Technology of NanomaterialsCollege of Chemistry and Chemical EngineeringXiamen UniversityXiamen 361005China Departments of Physics and Chemistry Nanoscience CenterUniversity ofjyvdskyldFI-40014 JyvdskyldFinland

Copper-hydrides have been intensively studied for a long time due to their utilization in a variety of technologically important chemical ***,poor stability of the species severely hinders its isolation,storage and operation,which is worse for nano-sized *** report here an unprecedented strategy to access to ultrastable copper-hydride nanoclusters(NCs),namely,using bidentate N-heterocyclic carbenes as stabilizing ligands in addition to *** this work,a simple synthetic protocol was developed to synthesize the first large copper-hydride nanoclusters(NCs)stabilized by N-heterocyclic carbenes(NHCs).The NC,with the formula of Cu3i(RS)25(NHC)3H6(NHC=1,4-bis(1-benzyl-1 H-benzimidazol-1-ium-3-yl)butane,RS=4-fluorothiophenol),was fully characterized by high resolution Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrum,nuclear magnetic resonance,ultra-violet visible spectroscopy,density functional theory(DFT)calculations and single-crystal X-ray ***,the title cluster exhibits unprecedented Cu4 tetrahedron-based vertex-sharing(TBVS)superstructure(fusion of six Cu4 tetrahedra).Moreover,the ultrahigh thermal stability renders the cluster a model system to highlight the power of NHCs(even other carbenes)in controlling geometrical,electronic and surface structure of polyhydrido copper clusters.

关键词： metal clusters copper-hydride N-hetercxylic carbene stability superatom

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