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南京冬季大气中低分子量有机酸的浓度特征及气粒分配研究

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地球化学 2024年

作者：吴长流曹芳张煜娴戈畅薛永文章炎麟南京信息工程大学应用气象学院南京信息工程大学气候与环境变化国际合作联合实验室耶鲁大学–南京信息工程大学大气环境中心

大气中低分子量（LMW）有机酸的气粒分配过程对大气颗粒物干湿沉降、污染物降解和大气光化学二次反应等大气行为具有重要影响。为探究南京市冬季大气中LMW有机酸的组成和气粒分配特征，于2021年冬季在南京北郊同步采集了3 h分辨率的大... 详细信息

大气中低分子量（LMW）有机酸的气粒分配过程对大气颗粒物干湿沉降、污染物降解和大气光化学二次反应等大气行为具有重要影响。为探究南京市冬季大气中LMW有机酸的组成和气粒分配特征，于2021年冬季在南京北郊同步采集了3 h分辨率的大气酸性气体和颗粒物样品共70组，测定了样品中的甲酸、乙酸、草酸、丁二酸和戊二酸。结果表明，在气相中，主要的LMW有机酸为乙酸和甲酸，平均质量浓度分别为5.01±2.29 μg/m3和2.68±1.43 μg/m3; 在颗粒相中，草酸略高于甲、乙酸，平均质量浓度为0.39±0.13 μg/m3。甲酸和乙酸在气相中浓度大于颗粒相，且气相和颗粒相的浓度均呈现出白天大于夜间的变化趋势; 草酸、丁二酸的气相浓度大于颗粒相浓度，气相和颗粒相草酸浓度在9:00～12:00出现高值后逐渐降低，但在夜间00:00前后略有回升。甲酸和乙酸特征比值（F/A）法表明，南京冬季大气中气相有机酸主要源于人类活动的直接排放; 颗粒相有机酸夜间主要来自二次转化，日间则受一次排放和二次转化的混合污染。温度和湿度对大气中LMW有机酸的气粒分配具有重要影响，较低的温度和较高的相对湿度会使大气中LMW有机酸的气粒分配平衡向颗粒相中移动。相关性分析结果表明，低湿度条件下大气中LMW有机酸可能以气相反应或一次排放为主，而高湿条件下，水溶性无机离子可能会通过改变气溶胶含水量、酸碱度等理化性质影响LMW有机酸的气粒分配过程，促进污染物的二次反应生成。

关键词：有机酸日变化气粒分配来源

应用小样本机器学习方法定量解析大气水溶性类腐殖质氧化潜势的关键来源

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环境化学 2024年

作者：洪一航曹芳范美益薛永文赵祝钰吴继炎章炎麟南京信息工程大学教育部气候与环境变化国际合作联合实验室大气环境中心南京信息工程大学应用气象学院香港理工大学土木环境学系空气质量研究室

水溶性类腐殖质(water-soluble humic-like substances,HULISWS)是大气颗粒物中一类危害人体健康的有机物.氧化潜势(oxygen potential,OP)可以用于衡量颗粒物对细胞内分子的氧化能力，精确解析HULISWS的OP来源可以助力有害污染物的精准... 详细信息

水溶性类腐殖质(water-soluble humic-like substances,HULISWS)是大气颗粒物中一类危害人体健康的有机物.氧化潜势(oxygen potential,OP)可以用于衡量颗粒物对细胞内分子的氧化能力，精确解析HULISWS的OP来源可以助力有害污染物的精准减排工作.本文于2016年秋、冬季节在东北平原逐日采集了大气细颗粒物(PM2.5)样品，并使用正定矩阵因子分解(positive-definite matrix factorization,PMF)模型量化了PM2.5中HULISWS来源的变化特征.尽管此前很多研究解析了HULISWS中OP的潜在来源，但传统源解析方法难以准确拟合OP与物质来源关系，导致其解析结果存在较大不确定性.随机森林(random forest,RF)是一种可以拟合非线性关系的机器学习算法，可以对OP来源进行解析.然而，RF算法在较小样本训练下通常会增加泛化误差，导致模型不确定性较大.针对这些问题，本文提出并验证了一种通过强化RF模型对特征变量的识别来提升其泛化能力的小样本学习(few-shot learning,FSL)方法 [FSL-RF].通过FSL-RF拟合HULISWS的OP与PMF源解析结果来建立来源与OP的关系，并使用置换变量重要性量化了各来源对OP的贡献.结果表明，生物质燃烧贡献了HULISWS浓度和HULISWS中OP的72%和63%.此外，烹饪排放贡献了4%的HULISWS浓度，对HULISWS中OP的贡献为19%.目前，尽管生物质燃烧仍然是东北地区大气HULISWS对人体造成细胞损伤的主要方式，但对烹饪排放的减排对人体细胞损伤的控制更加有效.

关键词：类腐殖质氧化潜势源解析机器学习小样本学习

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大气颗粒物中左旋葡聚糖光化学的研究进展

环境化学 2022年第6期41卷 2044-2051页

作者：赵梦缘程瑞雪张春燕黄通章炎麟杨池南京信息工程大学应用气象学院南京210044

大量的有机污染物通过生物质燃烧排到大气中,从而影响着空气质量、气候变化以及人类健康等.左旋葡聚糖长期以来被视作生物质燃烧的标志物,在大气化学的源解析中具有重要的意义.本文综述了左旋葡聚糖的光化学稳定性,全面讨论了在实验室... 详细信息

大量的有机污染物通过生物质燃烧排到大气中,从而影响着空气质量、气候变化以及人类健康等.左旋葡聚糖长期以来被视作生物质燃烧的标志物,在大气化学的源解析中具有重要的意义.本文综述了左旋葡聚糖的光化学稳定性,全面讨论了在实验室模拟研究中左旋葡聚糖在液相、非均相和气相等模拟条件中发生的光化学氧化反应.此外,还结合本实验室的工作总结了左旋葡聚糖的光化学机制,对比了它在不同相态中的降解速率.

关键词：左旋葡聚糖大气化学反应机制生物质燃烧

长三角背景大气PM_(2.5)中非极性有机化合物组成特征及来源

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环境科学 2023年第2期44卷 646-657页

作者：吴长流曹芳贾小芳张煜娴谢添任磊章炎麟南京信息工程大学应用气象学院耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心气候与环境变化国际合作联合实验室南京210044 南京信息工程大学应用气象学院南京210044 中国气象局气象探测中心北京100081

为了探究长三角区域大气细颗粒物中非极性有机化合物的组成及来源特征,于2019年12月至2020年11月在临安区域大气本底站采集了129个PM_(2.5)样品,对其有机碳(OC)、元素碳(EC)和非极性有机化合物(NPOCs,包括多环芳烃、正构烷烃和藿烷类)... 详细信息

为了探究长三角区域大气细颗粒物中非极性有机化合物的组成及来源特征,于2019年12月至2020年11月在临安区域大气本底站采集了129个PM_(2.5)样品,对其有机碳(OC)、元素碳(EC)和非极性有机化合物(NPOCs,包括多环芳烃、正构烷烃和藿烷类)进行了分析,并用分子示踪物、特征比值和正定矩阵因子分析模型等方法探究了有机气溶胶的主要来源.结果表明,临安ρ(PM_(2.5))的年平均值约为(32.36±20.44)μg·m^(-3),ρ(NPOCs)年平均值约为(59.05±40.39)ng·m^(-3),呈现出冬高夏低的季节变化特征.正构烷烃主要源于化石燃料和生物质(草和木材等)燃烧等人为源,其次为高等植物角质层蜡排放;多环芳烃主要源于燃煤燃烧、机动车排放和生物质燃烧等非化石源的混合贡献;藿烷类物质主要源于机动车排放,其中冬季还受到燃煤源的影响.后向轨迹聚类分析和潜在源区分析表明临安主要受到外来气团输送的影响.结合正定矩阵因子分析模型对采样期间观测到的NPOCs进行源解析,得到了燃煤燃烧源、交通排放源和生物质燃烧等非化石源:冬季以交通源为主,贡献率为59%;春、夏季以燃煤源为主,贡献率分别为58%和57%;秋季以生物质燃烧等非化石源为主,贡献率为64%.

关键词：长三角地区背景大气非极性有机化合物 PMF模型源解析

机动车尾气碳质气溶胶排放因子及其稳定碳同位素特征

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环境科学 2023年第7期44卷 3771-3778页

作者：于鸣媛王谦付明亮戈畅谢锋曹芳章炎麟南京信息工程大学应用气象学院南京210044 南京信息工程大学教育部气候与环境变化国际合作联合实验室大气环境中心南京210044 江苏省南通环境监测中心南通226007 中国环境科学研究院国家环境保护机动车污染控制与模拟重点实验室北京100012 中国环境科学研究院生态环境部机动车排污监控中心北京100012

机动车尾气是大气碳质气溶胶的重要人为来源,其排放因子与稳定碳同位素组成是重要的基础数据.选取多辆不同类型在用机动车,进行多种工况、冷/热条件下启动的台架试验,收集各测试阶段尾气分析其碳质组分含量与稳定碳同位素比值,并探讨其... 详细信息

机动车尾气是大气碳质气溶胶的重要人为来源,其排放因子与稳定碳同位素组成是重要的基础数据.选取多辆不同类型在用机动车,进行多种工况、冷/热条件下启动的台架试验,收集各测试阶段尾气分析其碳质组分含量与稳定碳同位素比值,并探讨其影响因素.结果表明,总碳排放因子大小为:重型柴油车>轻型柴油车>轻型汽油车,轻型天然气车虽然在低速与中速阶段排放因子极低,但高速行驶阶段可达到重型柴油车的排放水平.各型车冷启动的排放因子均高于热启动,NEDC工况的排放因子整体低于WLTC工况,应与其测试车速有关.汽油车和天然气车各测试阶段排放有机碳(OC)均远高于元素碳(EC),柴油车OC与EC排放因子相近,各类车辆OC/EC都随测试车速的提高而上升.稳定碳同位素EC重于OC,同位素比值大小关系均呈现:汽油车<天然气车<轻型柴油车<重型柴油车,现有源解析的稳定碳同位素源谱较难反映汽油车与天然气车特征.在排放治理与源解析工作中,应注意替代燃料的使用与机动车老化过程所造成的排放因子与同位素特征值的变化影响.

关键词：机动车尾气排放因子有机碳(OC) 元素碳(EC) 稳定碳同位素底盘测功机

南京毒性挥发性有机化合物夏冬季源解析及健康风险评估

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环境科学 2021年第12期42卷 5673-5686页

作者：张子金林煜棋张煜娴曹梦瑶章炎麟南京信息工程大学应用气象学院耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心南京210044 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心气象灾害教育部重点实验室南京210044

本研究于2018年夏季和冬季,在南京使用吸附浓缩在线监测系统(AC-GCMS 1000)对大气中的挥发性有机化合物(VOCs)进行测量,估算其所造成的健康风险并解析VOCs所造成致癌与非致癌风险的污染来源.结果表明,采样期间南京市冬季φ(总VOCs)为10... 详细信息

本研究于2018年夏季和冬季,在南京使用吸附浓缩在线监测系统(AC-GCMS 1000)对大气中的挥发性有机化合物(VOCs)进行测量,估算其所造成的健康风险并解析VOCs所造成致癌与非致癌风险的污染来源.结果表明,采样期间南京市冬季φ(总VOCs)为105.7×10^(-9),为夏季(34.5×10^(-9))的3.1倍,以烷烃为主要物种.在健康风险方面,冬季毒性VOCs所造成的非致癌风险及致癌风险值分别为9.43和1.0×10^(-4),是夏季非致癌(5.58)与致癌风险(2.69×10^(-5))的1.7和3.8倍,而丙烯醛和1,2-二氯乙烷是非致癌与致癌风险的主要物种.最后,利用PMF模型解析5个VOCs的污染来源,分别是有机涂料溶剂源、生物质燃烧源、车辆排放源、石油化工源和溶剂源2.车辆排放源是造成致癌风险的最大来源(夏季28.2%和冬季48.0%).因此,建议有针对性地控制毒性VOCs及车辆尾气的排放,以减小可能对公众健康产生的危害.

关键词：挥发性有机物(VOCs) 来源解析健康风险致癌和非致癌风险源分摊

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南京北郊黑碳气溶胶分布特征及来源

环境科学 2020年第10期41卷 4392-4401页

作者：谢锋林煜棋宋文怀鲍孟盈章炎麟南京信息工程大学应用气象学院耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心南京210044 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心气象灾害教育部重点实验室南京210044

黑碳(black carbon,BC)是含碳物质燃烧排放所产生的大气颗粒物(particulate matter,PM)中一种重要组分,其对辐射效应表现为对太阳辐射的吸收和散射,影响着地气系统的能量交换.本研究于2019年1~5月在南京北郊利用黑碳仪AE33(aethalometer... 详细信息

黑碳(black carbon,BC)是含碳物质燃烧排放所产生的大气颗粒物(particulate matter,PM)中一种重要组分,其对辐射效应表现为对太阳辐射的吸收和散射,影响着地气系统的能量交换.本研究于2019年1~5月在南京北郊利用黑碳仪AE33(aethalometer,magee)测量了黑碳气溶胶浓度数据,对其日夜变化和季节变化进行分析,并筛选出污染天与清洁天,对其特征和来源进行分析.结果显示采样期间黑炭气溶胶的平均浓度为(3.8±2.3)μg·m^-3,冬季浓度为春季的1.3倍.BC浓度呈现明显的日变化,BC高值出现在日间交通高峰时间段,受到交通排放的影响较大.?ngstrom指数α冬春整体差异不大,春季为1.32冬季为1.30,此结果也指出BC排放源以机动车排放为主.此外,针对采样期间污染天与清洁天的BC来源特征进行分析,发现污染天机动车排放源占比为68%~87%,清洁天为72%~86%,清洁天来源小幅波动但均以机动车排放源为主,污染天相对而言存在一定的机动车源减少生物质和煤炭燃烧源增加的情况,取决于污染时段的排放情况,利用BC/CO(0.005)进一步验证了上述源解析结果.通过PSCF和CWT分析可以得到南京北郊大气BC颗粒物以本地来源为主,但冬季可能存在来自东南地区的机动车排放来源,春季可能存在来自西南地区的生物质及煤炭燃烧来源.总体看来南京北郊黑碳气溶胶分布以冬高春低,并存在明显日夜变化,主要来源为本地的机动车排放为主.

关键词：黑碳气溶胶黑碳仪质量吸收效率(Angstrom指数) 潜在源贡献函数法(PSCF) 浓度权重轨迹法(CWT) 南京

广西十万大山背景点PM_(2.5)中非极性有机气溶胶组成及来源解析

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环境科学 2022年第6期43卷 2895-2905页

作者：邢佳莉曹芳王谦张煜娴章炎麟南京信息工程大学应用气象学院耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心气候与环境变化国际合作联合实验室南京210044 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心气象灾害教育部重点实验室南京210044 江苏省农业气象重点实验室南京信息工程大学应用气象学院南京210044

大气细颗粒物(PM_(2.5))中的非极性化合物包括多环芳烃(PAHs)和正构烷烃(n-alkanes)等,通常用于识别污染来源,且对人体健康和环境有很重要的影响.为探究广西背景点PM_(2.5)中非极性有机气溶胶的污染特征及来源,于2017年11月至2018年10月... 详细信息

大气细颗粒物(PM_(2.5))中的非极性化合物包括多环芳烃(PAHs)和正构烷烃(n-alkanes)等,通常用于识别污染来源,且对人体健康和环境有很重要的影响.为探究广西背景点PM_(2.5)中非极性有机气溶胶的污染特征及来源,于2017年11月至2018年10月,对野外采集的PM_(2.5)样品分析了其中17种多环芳烃和20种正构烷烃.结果表明,多环芳烃和正构烷烃全年的平均值分别为(4.28±4.25)ng·m^(-3)和(13.7±14.72)ng·m^(-3);季节变化规律均是:冬季[(7.86±5.19)ng·m^(-3)和(27.51±16.9)ng·m^(-3)]>春季[(2.73±1.76)ng·m^(-3)和(7.64±4.71)ng·m^(-3)]>秋季[(2.34±1.45)ng·m^(-3)和(7.01±4.55)ng·m^(-3)]>夏季[(1.91±1.67)ng·m^(-3)和(3.98±3.12)ng·m^(-3)].PAHs中5环和6环的分子占比较大,超过60%,其次是中低环分子(4环和3环);n-alkanes中高分子量占比较高(C29>C31>C27),且奇偶碳数有明显差异.另外结合特征比值法、主成分分析法和后向轨迹相互验证发现:冬季非极性有机气溶胶中41.5%受港口船舶交通排放、海洋源输送影响,36.7%的污染贡献来自燃煤和局地生物质燃烧;春季污染气团中有25.2%来自生物质燃烧传输影响,45.0%来自研究区域南部的海洋输送,高等植物蜡排放污染较高;夏季53.4%气团污染来自船舶交通源传输,10.6%的污染来自西南泰国的跨境输送.广西背景点有机气溶胶受到局地排放和传输源的共同影响.

关键词：非极性化合物多环芳烃(PAHs) 正构烷烃(n-alkanes) 后向轨迹分析主成分分析

保定市冬季PM_(2.5)的氧化潜势特征及其影响来源分析

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环境科学 2022年第6期43卷 2878-2887页

作者：吴继炎杨池张春燕范美益吴爱坪章炎麟南京信息工程大学应用气象学院耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心气候与环境变化国际合作联合实验室南京210044 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心气象灾害教育部重点实验室南京210044

为了探究保定市郊区2018年冬季PM_(2.5)氧化潜势的特征及其影响来源,利用二硫苏糖醇(DTT)测定法对PM_(2.5)中活性氧进行测定,采用皮尔逊相关分析PM_(2.5)中各化学成分与氧化潜势的关系,并且利用PMF对DTT_(v)进行污染源解析.结果表明,冬... 详细信息

为了探究保定市郊区2018年冬季PM_(2.5)氧化潜势的特征及其影响来源,利用二硫苏糖醇(DTT)测定法对PM_(2.5)中活性氧进行测定,采用皮尔逊相关分析PM_(2.5)中各化学成分与氧化潜势的关系,并且利用PMF对DTT_(v)进行污染源解析.结果表明,冬季保定市ρ(PM_(2.5))平均值为(140.96±70.67)μg·m^(-3),高于同时期北京PM_(2.5)浓度.氧化潜势的DTT_(v)和DTT_(m)值均表现出白天高于夜间的情况[DTT_(v)白天为(2.37±0.76)nmol·(min·m^(3))^(-1),夜间为(2.14±1.17)nmol·(min·m^(3))^(-1);DTT_(m)白天为(0.96±0.60)pmol·(min·μg)^(-1),夜间为(0.76±0.41)pmol·(min·μg)^(-1)].这表明白天的大气环境更有利于活性氧的生成和存活.另外,通过对DTT_(v)与糖类化合物、无机盐离子、OC、EC和水溶性金属等相关性分析,发现金属Fe、草酸根和NH_(4)^(+)与DTT_(v)在昼夜均存在较高相关性(白天:r=0.790,P<0.01,晚上:r=0.960,P<0.01;白天:r=0.609,P<0.01,晚上:r=0.577,P<0.01;白天:r=0.627,P<0.01,晚上r=0.586,P<0.01),另外OC、左旋葡聚糖、甘露聚糖和半乳聚糖仅仅在白天与DTT_(v)相关性较高(r=0.675,P<0.01;r=0.701,P<0.01;r=0.662,P<0.01;r=0.671,P<0.01).最后,利用PMF模型对DTT_(v)进行源解析,发现影响DTT_(v)的污染源主要有次生来源(29.9%)、生物质燃烧(29.2%)、扬尘(11.2%)、矿物粉尘和工业来源(8.6%)和交通源(21.1%)这5种,次生来源和生物质燃烧对DTT_(v)的影响占主要地位.

关键词：大气颗粒物(PM_(2.5)) 氧化潜势(OP) 二硫苏糖醇(DTT) 活性氧(ROS) PMF源解析