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Science Bulletin 2017年第23期62卷 1602-1608页

作者： Ping Song Heather M.Barkholtz Ying Wang Weilin Xu Dijia Liu Lin Zhuang State Key Laboratory of Electroanalytical Chemistry Jilin Province Key Laboratory of Low Carbon Chemical Power Changchun Institute of Applied ChemistryChinese Academy of Sciences Chemical Sciences and Engineering Division Argonne National Laboratory College of Chemistry and Molecular Sciences Hubei Key Laboratory of Electrochemical Power Sources Wuhan University

We demonstrate a new and simple method for pre-treating the carbon material and iron precursor to prepare oxygen reduction reaction(ORR) catalysts, which can produce super-high performance and stability in alkaline solution, with high performance in acid solution. This strategy using cheap materials is simply controllable. Moreover, it has achieved smaller uniform nanoparticles to exhibit high stability, and the synergetic effect of Fe and N offered much higher performance in ORR than commercial Pt/C, with high maximum power density in alkaline and acid fuel cell test. So it can make this kind of catalysts be the most promising alternatives of Pt-based catalysts with best performance/price.

关键词： Pre-treatment Uniform nanoparticle Super-high performance High stability Fuel cell

Recent progress on single-molecule nanocatalysis based on single-molecule fluorescence microscopy

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Science Bulletin 2017年第4期62卷 290-301页

作者： Yuwei Zhang Tao Chen Ping Song Weilin Xu State Key Laboratory of Electroanalytical Chemistry Changchun Institute of Applied ChemistryChinese Academy of SciencesChangchun 130022China Jilin Provincial Key Laboratory of Low Carbon Chemical Power Changchun Institute of Applied ChemistryChinese Academy of SdencesChangchun 130022China Graduate University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100049China

Understanding the heterogeneous catalytic properties of nanoparticles is of great significance for the development of high efficient nanocatalysts, but the intrinsic heterogeneities of nanocatalysts were always covered in traditional ensemble studies. This issue can be overcome if one can follow the catalysis of individual nanoparticles in real time. This paper mainly summarizes recent developments in single- molecule nanocatalysis at single particle level in Changchun Institute of Applied Chemistry, Chinese Academy of Sciences. These developments include the revealing of catalytic kinetics of different types （plane ＆ edge） of surface atoms on individual Pd nanocubes, the observing of in situ deactivation of indi- vidual carbon-supported Pt nanoparticles during the electrocatalytic hydrogen-oxidation reaction, and the measurement of catalytic activation energies on single nanocatalysts for both product formation process and dissociation process, etc. These studies further indicate the advantages or unique abilities of single-molecule methods in the studies of nanocatalvsis or even chemical reactions.

关键词： Single-molecule nanocatalysis Single-molecule fluorescence microscopy Activation energy Electrocatalysis Super-resolution imaging

氮掺杂的碳材料中石墨化氮和吡啶氮对氧还原反应的催化特性（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第7期37卷 1119-1126页

作者：刘京宋平阮明波徐维林中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室吉林省低碳化学能源重点实验室中国科学院大学

目前,开发高效的阴极氧还原反应(ORR)电催化剂是实现燃料电池和金属-空气电池商业化发展急需完成的目标.在过去的几十年中,人们在探索廉价高效的ORR电催化剂(如N掺杂的非金属及非铂电催化剂)领域做了广泛的研究.在N掺杂的碳基ORR催化剂... 详细信息

目前,开发高效的阴极氧还原反应(ORR)电催化剂是实现燃料电池和金属-空气电池商业化发展急需完成的目标.在过去的几十年中,人们在探索廉价高效的ORR电催化剂(如N掺杂的非金属及非铂电催化剂)领域做了广泛的研究.在N掺杂的碳基ORR催化剂中,已知的N基活性位点主要分为四类,即吡啶类氮(P-N)、吡咯类氮(Py-N)、石墨化氮(G-N)和氧化类氮(O-N).尽管人们对这四种类型氮的活性位点做了大量的研究,但是它们在催化反应中起到的ORR催化作用以及催化机理和活性位点本身结构的关系仍不够明确.早期的研究中有人认为P-N或者Py-N是ORR催化活性位点,也有人认为是G-N起作用.最近也有研究表明,P-N和G-N都是ORR催化活性位点,只是在ORR中所起的催化能力不同.因此,很有必要认清这些问题.本文通过Hummer法酸性氧化一次和两次碳黑Vulcan XC-72(VXC-72)以及随后高温热处理,制备了一系列ORR催化剂VXCO-1,VXCO-2,VXCO-1(900)和VXCO-2(900),采用场发射扫描电子显微镜(SEM),N吸附脱附法,元素分析仪(EA),X射线光电子能谱(XPS),拉曼光谱仪(Raman),X射线衍射能谱(XRD),电化学循环伏安法和线性伏安法测试等手段研究Hummers法酸氧化和高温热处理对VXC-72形貌组成的影响,以及这些碳基中成分和其催化ORR能力的关系.SEM结果表明,Hummer法酸性氧化处理VXC-72一次和两次后可以逐层剥落其最外边的碳层结构,最终得到表面光滑的类片层状结构的碳材料(VXCO-1和VXCO-2).这种表面光滑的类片层状结构的碳材料比表面积大于处理前的VXC-72,而高温热处理之后的碳材料(VXCO-1(900)和VXCO-2(900))由于类石墨层碎片结构蒸发损失暴露出更多内部的微孔和介孔结构使比表面积增加.Raman和XRD结果表明,氧化处理使碳材料的石墨化程度增加,而高温热处理则降低了其石墨化程度.EA和XPS结果表明,Hummer法酸性氧化处理可以使在碳材料中掺入的N以石墨化的为主,高温热处理却使得石墨化氮转变为吡啶类的氮.ORR结果发现,活性的石墨化氮倾向于使ORR反应经历两电子过程,从而生成H2O2为主要产物;而吡啶类氮的活性位点更倾向于使ORR反应经过四电子过程,主产物是水.该结果有助于新型碳基氧还原催化剂的设计和分析.

关键词：碳黑高温热处理氧还原反应氮掺杂碳基催化剂

Direct self-assembly of CTAB-capped Au nanotriangles

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Nano Research 2016年第11期9卷 3247-3256页

作者： Qiang Fu Guangjun Ran Weilin Xu State Key Laboratory of Electroanalytical Chemistry and Jilin Province Key Laboratory of Low Carbon Chemical Power Changchun Institute of Applied Chemistry Chinese Academy of Sciences Changchun 130022 China College of Chemistry and Environmental Engineering Shenzhen University Shenzhen 518060 China University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100049 China

Densely packed and ordered ＂suprastructures＂ are new types of nanomaterials exhibiting broad applications. The direct self-assembly of cetyltrimethylammonium bromide （CTAB）-capped gold nanotriangles to form ＂suprastructures＂ was systematically investigated by varying the temperature and tilt angle of the silicon wafer used in the assembly process. Under optimal conditions, nanotriangles form into regular patterns, maintain their integrity, and form edge-to-edge, point-to-point, and face-to-face connections to form ordered ＂suprastructures＂ within an area of hundreds of square microns, achieving a high level of regularity. The formation of the ＂suprastructures＂ under optimal conditions could be mainly attributed to the complex balance between multiple temperature-dependent factors, including the atom diffusion rate, solvent evaporation rate, self-assembly rate, and the time for which the nanoparticle stays in the wet medium.

关键词： suprastructure Au nanotriangles self-assembly cetyltrimethylammonium bromide (CTAB)

微流控合成高活性甲醇氧化碳载铂钌电催化剂（英文）

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应用化学 2018年第5期35卷 564-573页

作者：孙墨杰吕涛徐维林东北电力大学化学工程学院吉林吉林132012 中国科学院长春应用化学研究所、电分析化学国家重点实验室长春130022 中国科学院长春应用化学研究所、吉林省低碳化学能源重点实验室长春130022

报道了一种以微流控技术制备对甲醇具有高效电氧化催化活性的碳载PtR u催化剂(PtR u/C)的方法。通过改变反应液在微流控反应器中的流速,得到了一系列纳米粒径分布在1.4～2.0 nm范围内的PtR u/C催化剂。对这些催化剂进行电化学测试发现,... 详细信息

报道了一种以微流控技术制备对甲醇具有高效电氧化催化活性的碳载PtR u催化剂(PtR u/C)的方法。通过改变反应液在微流控反应器中的流速,得到了一系列纳米粒径分布在1.4～2.0 nm范围内的PtR u/C催化剂。对这些催化剂进行电化学测试发现,当反应液以90μL/min的流速流经微流控反应器时制得的催化剂具有最高催化活性。进一步研究发现,这是由于在该流速制得的催化剂具有较大的电化学活性面积和较高含量的Pt(0)。该种制备催化剂的方法在能源转化和环境领域有望被广泛使用。

关键词：微流控甲醇催化剂

Fe-N共掺杂纳米碳材料的形貌对电化学还原反应的影响（英文）

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电化学 2019年第4期25卷 486-496页

作者：李二岭杨发阮明波宋平徐维林中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室吉林省先进低碳化学电源重点实验室吉林长春130022 中国科学院大学北京100049 中国科学技术大学安徽合肥230026

众所周知,石墨烯片(GS)和碳纳米管是能源转化和储存应用中有效的催化剂.然而,过渡金属基氮(N)掺杂的体系中经常形成GS和碳纳米管的复合物,使得该体系内的构效关系研究变得十分困难.为了可控制备出含有理想物种的催化剂,作者尝试通过利... 详细信息

众所周知,石墨烯片(GS)和碳纳米管是能源转化和储存应用中有效的催化剂.然而,过渡金属基氮(N)掺杂的体系中经常形成GS和碳纳米管的复合物,使得该体系内的构效关系研究变得十分困难.为了可控制备出含有理想物种的催化剂,作者尝试通过利用氮对碳纳米管生长的效应调节生成产物的形貌.本文中,作者采用一步法制备了一系列Fe-N共掺杂的GS、GS/竹节碳纳米管(BCNTs)复合物及BCNTs催化剂.为了评估碳形貌对催化剂性能的影响,作者采用氧气还原反应(ORR)及二氧化碳还原反应(CO2RR)作为模型反应.电化学测试结果表明,所有的样品当中仅含BCNTs的催化剂表现出最好的ORR活性(起始电位Eonset=1.02 VRHE)及CO2RR活性(CO生成法拉第效率FECO=91.1%,-0.6 VRHE).进一步的研究表明,优异的活性与独特的BCNTs中存在的缺陷、较大的比表面积、高含量的吡啶N及FeNx相关.该工作加深了作者对形貌相关的ORR及CO2RR过程的认识和理解.

关键词：形貌调节石墨烯片竹节碳纳米管电化学还原反应