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新型1,2-二取代肼的设计合成及抗癌活性初步研究

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有机化学 2024年第6期44卷 1870-1883页

作者：胡健灵张超朱文达何业谱彭姝羚陈振强李明月刘志军陈河如暨南大学药学院中药及天然药物研究所中药现代化与创新药物研究国际合作联合实验室广州510632 广州药本君安医药科技股份有限公司广州510663 暨南大学广东省中药药效物质基础及创新药物研究重点实验室广州510632 暨南大学生物活性分子与成药性优化全国重点实验室广州510632

设计合成了13个新型1,2-二取代肼,其中包括10个2-芳基-1-(4-(N-异丙基)氨甲酰基)苄肼(9a~9j)、2个2-芳甲基-1-(4-(N-异丙基)氨甲酰基)苄肼(13a~13b)以及2-对甲基苯甲酰基-1-(4-(N-异丙基)氨甲酰基)苄肼(14).噻唑蓝法(MTT)检测发现,目标... 详细信息

设计合成了13个新型1,2-二取代肼,其中包括10个2-芳基-1-(4-(N-异丙基)氨甲酰基)苄肼(9a~9j)、2个2-芳甲基-1-(4-(N-异丙基)氨甲酰基)苄肼(13a~13b)以及2-对甲基苯甲酰基-1-(4-(N-异丙基)氨甲酰基)苄肼(14).噻唑蓝法(MTT)检测发现,目标化合物对大鼠脑胶质瘤细胞(C6)、小鼠黑色素瘤复苏细胞(K1735)、人肝癌细胞(HepG-2)、人结肠癌细胞(SW620)、人乳腺癌细胞(MDA-MB-231)和人恶性黑色素瘤(A357)共六株肿瘤细胞大致显示出比阳性对照药丙卡巴肼(Pcb)更好的抗肿瘤活性.Pcb对小鼠黑色素瘤细胞(B16)敏感,在孵育48 h条件下,2-(4-甲氧基)苯基-1-(4-(N-异丙基)氨甲酰基)苄肼(9a)、2-(6-甲氧基-2-基)萘基-1-(4-(N-异丙基)氨甲酰基)苄肼(9b)和2-(3-溴)苯基-1-(4-(N-异丙基)氨甲酰基)苄肼(9i)均表现出比Pcb更强的抗癌活性;9a对除C6和SW620外的其它五株肿瘤细胞展现出最强的抗癌活性,其中,对MDA-MB-231细胞的IC50值为(10.8±0.9)μmol/L;13b对C6的抑制活性最强,IC50值为(15.9±3.1)μmol/L;9e则对SW620的抑制活性最高,IC50值为(62.7±1.4)μmol/L.对于化合物9a~9j,当芳基Ar上的取代基为吸电子效应基团时,通常处于间位比处于对位的抗癌活性要高(9g>9f,9i>9h);而当取代基为供电子效应的基团时,就没有这样的规律性;对于SW620而言,芳环上有弱的供电子诱导效应取代基对提高增殖抑制活性有利.化合物9a、9b、13a和13b对小鼠胚胎成纤维细胞(3T3)的增殖抑制活性较高,尤其是化合物9a和13a,在孵育48 h条件下IC50值分别为(24.9±1.2)和(13.9±1.7)μmol/L.

关键词： 1,2-二取代肼抗肿瘤烷化剂前药药物设计合成

具有聚集诱导发光性质的高效热激活延迟荧光材料用于脂滴成像

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有机化学 2024年第8期44卷 2479-2486页

作者：黄凯航尹理姜青云汪乾石光许炳佳华南师范大学化学学院中国科学院广州生物医药与健康研究院广州实验室

具有聚集诱导发光(AIE)性质的热激活延迟荧光(TADF)材料可作为染料标记物用于无自体荧光的生物成像.然而,可特异性靶向至脂滴并进行高质量荧光成像的高效AIE-TADF染料目前极少有报道.通过在邻苯二甲酰亚胺单元上分别引入二苯胺、9,10-二... 详细信息

具有聚集诱导发光(AIE)性质的热激活延迟荧光(TADF)材料可作为染料标记物用于无自体荧光的生物成像.然而,可特异性靶向至脂滴并进行高质量荧光成像的高效AIE-TADF染料目前极少有报道.通过在邻苯二甲酰亚胺单元上分别引入二苯胺、9,10-二氢-9,9-二苯基吖啶、9,10-二氢-9,9-二甲基吖啶等结构不同的电子给体以及连接脂滴靶向基团吗啉,成功获得了三个新型的有机发光分子.研究发现,所合成的化合物均表现出优异的AIE性能,其在固态下的荧光量子产率可达46.5%.同时,5-(二苯胺基)-2-(2-吗啉基乙基)异吲哚啉-1,3-二酮(1)和5-(9,9-二苯基吖啶-10(9H)-基)-2-(2-吗啉基乙基)异吲哚啉-1,3-二酮(2)只能产生荧光,而5-(9,9-二甲基吖啶-10(9H)-基)-2-(2-吗啉基乙基)异吲哚啉-1,3-二酮(3)则可以发射高亮度的TADF.更重要的是,3不仅具有良好的生物相容性,而且可以进入细胞并特异性靶向至脂滴,从而实现高亮度的荧光成像.其与商用脂滴染色剂Bodipy的成像区域的Pearson相关系数高达0.87.该工作为用于生物成像的高性能AIE-TADF分子的开发提供了新的思路.

关键词：聚集诱导发光热激活延迟荧光脂滴生物成像

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电催化两电子水氧化制备过氧化氢的研究进展

物理化学学报 2024年第4期40卷 11-25页

作者：林柳孙泽民陈华添赵莲孙明月杨逸涛廖振升吴鑫宇李欣欣唐城北京师范大学文理学院先进材料研究中心广东珠海519087 清华大学化学工程系绿色反应工程与工艺北京市重点实验室北京100084

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种环境友好的化学氧化剂,广泛应用于水处理、医疗消毒、化学合成等工业领域。电催化两电子水氧化反应(2e^(-)WOR)是一种可以在温和条件下直接从水中生产H_(2)O_(2)的方法。然而,受限于反应机理认识和催化材料... 详细信息

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种环境友好的化学氧化剂,广泛应用于水处理、医疗消毒、化学合成等工业领域。电催化两电子水氧化反应(2e^(-)WOR)是一种可以在温和条件下直接从水中生产H_(2)O_(2)的方法。然而,受限于反应机理认识和催化材料设计的不足,2e^(-)WOR的催化选择性和活性仍然较低。本文综述了近年来通过2e^(-)WOR反应路径电合成H_(2)O_(2)的研究进展,首先介绍了2e^(-)WOR的催化机理和研究方法,强调了理论计算加速高选择性、高活性和高稳定性催化剂研究的作用,并讨论了电合成H_(2)O_(2)的不同定量方法和原位表征手段;然后详细总结了高性能2e^(-)WOR电催化剂的调控策略,包括缺陷、掺杂、晶面和界面工程,同时指出了反应器创新设计的重要性;最后展望了电合成H_(2)O_(2)的研究挑战和机遇。

关键词：水氧化反应过氧化氢催化剂设计电化学机理理论研究

具更佳成药性的新型三氮烯化合物的设计、合成及抗癌活性研究

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有机化学 2024年第5期44卷 1606-1619页

作者：许芹芳胡健灵刘园林张超李明月彭姝羚刘志军陈河如暨南大学药学院中药及天然药物研究所中药现代化与创新药物研究国际合作联合实验室广州510632 广州药本君安医药科技股份有限公司广州510663 广东省中药药效物质基础及创新药物研究重点实验室广州510632 暨南大学生物活性分子与成药性优化全国重点实验室广州510632

以4-氨基苯甲酸为原料,经重氮化反应后与甲基烷基胺反应构建三氮烯骨架,随后将羧基与2-二乙基氨基乙氨缩合,合成了11个1-(4-(N-(2-二乙氨基)乙基)氨甲酰基)苯基-3-甲基-3-烷基(R2)三氮烯化合物1-(4-(N-(2-二乙氨基)乙基)氨甲酰基)-3-甲... 详细信息

以4-氨基苯甲酸为原料,经重氮化反应后与甲基烷基胺反应构建三氮烯骨架,随后将羧基与2-二乙基氨基乙氨缩合,合成了11个1-(4-(N-(2-二乙氨基)乙基)氨甲酰基)苯基-3-甲基-3-烷基(R2)三氮烯化合物1-(4-(N-(2-二乙氨基)乙基)氨甲酰基)-3-甲基-3-环己基三氮烯(6a)~1-(4-(N-(2-二乙氨基)乙基)氨甲酰基)-3-甲基-3-(4-硝基)苄基三氮烯(6k),3步反应的总收率为46.5%~68.3%.噻唑蓝(MTT)比色法检测发现,6a、1-(4-(N-(2-二乙氨基)乙基)氨甲酰基)-3-甲基-3-苯基三氮烯(6e)~1-(4-(N-(2-二乙氨基)乙基)氨甲酰基)-3-甲基-3-(4-甲氧基)苄基三氮烯(6j)对人肝癌细胞(Hep G-2)、大鼠胶质瘤细胞(C6)、人结肠癌细胞(SW620)、人前列腺癌细胞(PC-3)、小鼠黑色素瘤细胞(B16)和人非小细胞肺癌细胞(A549)共六株肿瘤细胞都有良好的抗肿瘤活性,显示出广谱的抗癌特性;其中,1-(4-(N-(2-二乙氨基)乙基)氨甲酰基)-3-甲基-3-(4-氯)苯基三氮烯(6g)的抗癌活性最为突出,对C6、SW620、PC-3和B16的IC50值均小于10μmol/L,抗癌活性远优于阳性对照药达卡巴嗪.研究发现,当R^(2)为具有适当吸电子效应的芳基时,化合物的抗癌活性较高.药物安全性评价发现,6e、6g、1-(4-(N-(2-二乙氨基)乙基)氨甲酰基)-3-甲基-3-(4-氯)苄基三氮烯(6h)对C6、SW620、PC-3,6g~1-(4-(N-(2-二乙氨基)乙基)氨甲酰基)-3-甲基-3-(4-甲氧基)苯基三氮烯(6i)对B16,6e、6h、6i对Hep G-2,6i对C6、SW620,其安全指数(SI)均大于2.0,其安全性高于达卡巴嗪.化合物6e、6g~6i的油水分布系数(lg P)为3.0~4.0,具有较高的膜渗透性.所有数据证实,新型三氮烯化合物6e、6g~6i具有更佳的成药性.

关键词：三氮烯抗肿瘤药物安全性评价成药性药物设计合成

微乳突提高低力学刺激下微结构柔性压力传感器的性能

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机械工程学报 2024年第4期60卷 222-229页

作者：赵家浩黄汉雄华南理工大学广东省高分子先进制造技术及装备重点实验室广州510640

提出一种新的快速制备双级微圆顶阵列柔性压力传感器的方案,并应用于检测微弱的生理信号。采用模压成型,快速制备表面分布有双级、单级微圆顶阵列和表面平整的热塑性聚氨酯柔性薄片;将喷金的微结构薄片和涂覆导电石墨的平整薄片作为传... 详细信息

提出一种新的快速制备双级微圆顶阵列柔性压力传感器的方案,并应用于检测微弱的生理信号。采用模压成型,快速制备表面分布有双级、单级微圆顶阵列和表面平整的热塑性聚氨酯柔性薄片;将喷金的微结构薄片和涂覆导电石墨的平整薄片作为传感基片,以面对面方式封装成柔性压阻式压力传感器。结果表明,与单级微结构传感器相比,微圆顶表面上分布有微乳突的双级微结构传感器(D-Sensor)在线性低压区(0~11kPa)具有较高的灵敏度(0.061kPa^(-1))和明显较高的线性度(线性相关判定系数达0.996)。这归因于在压力作用下双级微圆顶的形变遵循Archard理论,接触区面积随压力提高的增加量较大。D-Sensor的响应时间较短(100 ms),在1000次循环压缩/释放测试(9 kPa压力)中能保持较稳定的压阻响应。D-Sensor可准确地检测脉搏、发音和呼吸等生理信号(对应低力学刺激)。研究表明,所提出的快速方法制备的双级微结构传感器具有优良的传感性能,可应用于健康检测领域。

关键词：柔性压力传感器微圆顶阵列微形变热塑性聚氨酯模压成型

基于广义纳什议价的多微电网配电系统多主体协同能量管理策略

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电力自动化设备 2024年第5期44卷 199-207页

作者：谢元皓林声宏朱建全华南理工大学电力学院广东广州510640

为进一步挖掘多微电网配电系统内各级主体的合作潜力以及改善系统能量供需关系,提出一种基于广义纳什议价的协同能量管理优化策略。根据配电网层、微电网层和用户层的利益交互关系将谈判过程分为两阶段:在第一阶段,配电网和多个微电网-... 详细信息

为进一步挖掘多微电网配电系统内各级主体的合作潜力以及改善系统能量供需关系,提出一种基于广义纳什议价的协同能量管理优化策略。根据配电网层、微电网层和用户层的利益交互关系将谈判过程分为两阶段:在第一阶段,配电网和多个微电网-用户子联盟进行协商,以实现各主体的协同优化运行以及合作剩余的分配;在第二阶段,各子联盟内部进行获益结算。考虑各主体的利益,建立对应的两阶段议价模型,通过引入议价能力实现各方利益的非对称分配。将第一阶段议价模型分解为系统效益最大化和收益分配2个子问题,并采用两块交替方向乘子法实现分布式求解。算例结果表明,所提策略可有效实现利益的合理分配,提升各主体的经济效益,并且有利于提高配电网电压质量和新能源消纳水平。

关键词：多微电网配电系统需求响应广义纳什议价合作博弈两块交替方向乘子法

新能源电力系统不确定优化调度方法研究现状及展望

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电力系统自动化 2024年第10期48卷 20-41页

作者：林舜江冯祥勇梁炜焜杨悦荣刘明波华南理工大学电力学院广东省广州市510640 广东省绿色能源技术重点实验室广东省广州市510630

风电场和光伏电站出力的不确定性给电力系统优化调度带来很大技术挑战。文中主要介绍了考虑新能源不确定性的电力系统优化调度方法的研究现状及后续研究方向展望。首先,重点论述了各种不确定优化调度(UOD)方法,包括随机优化方法、鲁棒... 详细信息

风电场和光伏电站出力的不确定性给电力系统优化调度带来很大技术挑战。文中主要介绍了考虑新能源不确定性的电力系统优化调度方法的研究现状及后续研究方向展望。首先,重点论述了各种不确定优化调度(UOD)方法,包括随机优化方法、鲁棒优化方法、随机鲁棒优化结合方法和基于人工智能技术的方法。其中,随机优化方法包括场景法、机会约束规划法和近似动态规划法;鲁棒优化方法包括传统鲁棒优化法和分布鲁棒优化法;随机鲁棒优化结合方法包括采样鲁棒优化法和分布鲁棒机会约束规划法。然后,介绍了每一种方法的优化模型形式、模型的转化和求解原理及其优缺点。最后,对UOD的后续重点研究方向进行展望,包括兼顾多个目标的UOD问题及多目标不确定优化方法、输配系统UOD问题及分布式不确定优化方法、考虑稳定性约束的UOD问题及含常微分方程约束的不确定优化方法、考虑管道传输动态的综合能源系统UOD问题及含偏微分方程约束的不确定优化方法。

关键词：新能源电力系统不确定优化调度随机优化鲁棒优化近似动态规划

原始设备制造商和再制造商的经营目标演化稳定策略

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计算机集成制造系统 2024年第4期30卷 1446-1457页

作者：孙林洋易余胤暨南大学管理学院广东广州510632

利润最大化(P策略)和收入最大化(R策略)是两种常见的经营目标策略。为了研究在消费者对新产品和再制造品支付意愿不一致情况下,原始设备制造商(OEMs)和再制造商(IRs)在长期动态的竞争环境中如何选择经营目标策略的问题,构建了OEMs和IRs... 详细信息

利润最大化(P策略)和收入最大化(R策略)是两种常见的经营目标策略。为了研究在消费者对新产品和再制造品支付意愿不一致情况下,原始设备制造商(OEMs)和再制造商(IRs)在长期动态的竞争环境中如何选择经营目标策略的问题,构建了OEMs和IRs组成的双群体演化博弈模型。研究发现,OEMs和IRs对经营目标策略的选择主要取决于消费者最大支付意愿以及新产品和再制造品成本比值,而消费者对再制造品支付意愿的折扣系数对OEMs和IRs的经营目标的演化稳定策略也产生了重要的影响。

关键词：演化博弈利润最大化收入最大化再制造演化稳定策略

基于分层剥离试验的温拌橡胶沥青改性机理研究

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华南理工大学学报（自然科学版） 2024年第8期52卷 126-137页

作者：于华洋张正邓溢豪虞将苗华南理工大学土木与交通学院广东广州510640 中建四局水利能源发展有限公司广东广州510665

为探究温拌橡胶沥青(WAR)的性能影响机理,选取70#基质沥青、2种温拌剂和2种粒径的胶粉,制备了2种橡胶沥青(AR)和4种温拌橡胶沥青。通过固液相分离得到制备沥青样品的液态组分和不溶胶粉,创新性地利用分层剥离法对不溶胶粉混溶区成分进... 详细信息

为探究温拌橡胶沥青(WAR)的性能影响机理,选取70#基质沥青、2种温拌剂和2种粒径的胶粉,制备了2种橡胶沥青(AR)和4种温拌橡胶沥青。通过固液相分离得到制备沥青样品的液态组分和不溶胶粉,创新性地利用分层剥离法对不溶胶粉混溶区成分进行逐层提取,通过试验研究建立胶粉吸附偏好特性与橡胶沥青高、中温流变性能间的联系,明确温拌橡胶沥青的改性机理。试验结果表明:橡胶沥青高温抗车辙性能和低温抗开裂性能的提升得益于不溶胶粉在沥青中产生的颗粒效应和可溶胶粉成分发挥的改性作用;橡胶沥青中温耐久性能的提高和黏度的增大主要归因于不溶胶粉中产生的颗粒效应;不同类型温拌剂对橡胶沥青流变性能的影响有所区别。有机类温拌剂的加入在提升橡胶沥青的高温抗车辙性能和中温耐久性能方面更为显著;化学类温拌剂的加入则在提升橡胶沥青的低温抗开裂性能方面更为有效;橡胶沥青液态组分中具有较小的相对分子质量的轻质成分更容易被胶粉吸附至其混溶区中;有机类温拌剂对胶粉的吸附偏好性几乎没有明显影响,而化学类温拌剂的加入不仅减少了液态组分中较大相对分子质量成分的比例,还削弱了胶粉的吸附偏好性;胶粉的吸附偏好性有利于提高橡胶沥青的高温性能和耐久性能。

关键词：温拌橡胶沥青流变性能改性作用颗粒效应吸附偏好