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充分稳定和暴露的铜基异质结实现CO_(2)高效电还原制乙醇

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 216-225页

作者：蒋兴星赵雨昕孔艳孙建桔冯上照胡琪杨恒攀何传新深圳大学化学与环境工程学院广东深圳518060

二氧化碳(CO_(2))虽然被视为破坏生态环境的温室气体,但也是储量最丰富的碳资源,对其进行转化和利用将对社会环境和能源结构产生深远影响.电化学还原CO_(2)(CO_(2)RR)不仅转化效率高,而且成本较低,有望实现规模化生产.在众多催化剂中,... 详细信息

二氧化碳(CO_(2))虽然被视为破坏生态环境的温室气体,但也是储量最丰富的碳资源,对其进行转化和利用将对社会环境和能源结构产生深远影响.电化学还原CO_(2)(CO_(2)RR)不仅转化效率高,而且成本较低,有望实现规模化生产.在众多催化剂中,廉价易得的铜基催化剂被认为是电化学催化还原CO_(2)生成高附加值产物的理想催化剂之一,其中铜氧化物的存在是CO_(2)RR生成高附加值产物的关键.然而,CO_(2)RR过程是在负电位下进行的,当施加电位低于‒0.1 VRHE时,铜氧化物很容易被还原为金属态铜.因此,催化剂稳定氧化态铜的能力在保持连续、高效和稳定的CO_(2)RR产多碳产物性能中至关重要.本文将简单的O_(2)等离子体处理技术与静电纺丝技术相结合,合成了多孔碳纳米纤维负载的Cu/Cu_(x)O异质结催化剂,并考察了其催化CO_(2)RR的性能.在静电纺丝过程中,Cu-ZIF-8前驱体的加入使得热处理后的原丝纤维中形成了丰富的网络贯穿多孔结构,该结构有效地实现了铜纳米颗粒的均匀分散;随后,通过O_(2)等离子体处理技术,在碳纳米纤维中构建了大量的开放介孔,为CO_(2)的吸附和反应提供了有利环境,并使Cu/Cu_(x)O异质结位点暴露于反应界面.电化学性能测试结果表明,在400 mA cm^(‒2)电流密度下,独特的Cu/Cu_(x)O异质结活性位点电催化还原CO_(2)生成乙醇的法拉第效率可达70.7%,该性能优于未经O_(2)等离子体处理的多孔铜纳米纤维.此外,高暴露的Cu/Cu_(x)O异质结活性位点显著地增加实际参与反应的活性位点数量,经计算Cu/Cu_(x)O异质结CO_(2)RR产乙醇的质量活性高达8.4 A mg^(‒1),是目前报道生产乙醇的较高质量活性.多孔碳纳米纤维衬底不仅具有协同电子输运能力,而且在CO_(2)RR测试中施加的负电压有助于维持Cu/Cu_(x)O异质结构的稳定性,使其在高电流密度下能够保持长时间的催化稳定性.此外,本文利用原位拉曼光谱和红外光谱、有限元模拟及密度泛函理论计算等方法深入研究了Cu/Cu_(x)O异质结的催化机理.原位拉曼光谱和红外光谱表征结果证实了在CO_(2)RR过程中Cu_(x)O的动态稳定状态以及关键信号*CO和C‒C键的存在;理论计算表明,Cu/Cu_(x)O异质结的存在促进了关键中间体*CO的溢流,降低了C‒C耦合过程的反应能垒,从而提高了还原产物乙醇的产率.综上,本文成功地在多孔铜纳米纤维中引入氧化物物种,并优化了纤维孔结构.其表现出了较好的电催化还原CO_(2)性能,可高选择性生成乙醇,其独特的多孔碳纤维结构充分暴露了活性位点,实现了较高的质量活性.本文所采用的催化剂组分和微观结构的调控策略为提升电催化中催化剂稳定性和催化活性提供了有益的借鉴.

关键词：二氧化碳电还原 Cu/Cu_(x)O异质结开口孔结构质量活性乙醇

Fe,Co/NPs@GO双金属三维粒子电极电催化氧化卡马西平

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中国环境科学 2024年第8期44卷 4632-4640页

作者：周紫璇卓琼芳 Ghulam Yasin 谢水波南华大学土木工程学院湖南衡阳421001 东莞理工学院生态环境与建筑工程学院东莞市新污染物重点实验室广东东莞523808

采用冷冻/碳化法制备了铁钴双金属粒子电极(Fe,Co/NPs@GO),并通过改善铁钴的前驱体比例优化了Fe,Co/NPs@GO双金属三维粒子电极体系对CBZ的降解性能,探讨电流密度和PMS投加量对CBZ降解的影响结果表明:0.15g/L的Fe,Co/NPs@GO(Fe:Co=1:1),3... 详细信息

采用冷冻/碳化法制备了铁钴双金属粒子电极(Fe,Co/NPs@GO),并通过改善铁钴的前驱体比例优化了Fe,Co/NPs@GO双金属三维粒子电极体系对CBZ的降解性能,探讨电流密度和PMS投加量对CBZ降解的影响结果表明:0.15g/L的Fe,Co/NPs@GO(Fe:Co=1:1),3mmol/L PMS,在20mA/cm^(2)的电流密度下,CBZ(1mg/L)在30min内的去除率达99.5%.与单纯的催化剂活化PMS体系相比,加入电催化条件后,CBZ的去除率提升了约37%.通过自由基淬灭实验及电子顺磁共振(EPR)证实,羟基自由基和单线态氧是降解CBZ的主导活性物种,并推测出CBZ在电催化耦合三维粒子电极活化过一硫酸盐(PMS)体系的降解机理.同时,粒子电极的循环利用实验表明,Fe,Co/NPs@GO粒子电极具有较好的催化稳定性和重复利用性.

关键词：三维粒子电极电化学氧化卡马西平过一硫酸盐铁钴双金属粒子电极

粤西高州泥质麻粒岩变质P-T-t演化及其对华南早古生代构造背景的指示

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科学通报 2024年第18期69卷 2602-2617页

作者：钱加慧梁勇智尹常青高彭张健热孜亚·麦麦提中山大学地球科学与工程学院广东省地质过程与矿产资源探查重点实验室珠海519080 香港大学地球科学系中国香港999077

华南陆块早古生代构造热事件的形成与演化一直是学界关注的热点议题.本文对地处华夏地块西南部的高州泥质麻粒岩开展了详细的岩相学、矿物化学、相平衡模拟和锆石年代学研究,综合华夏地块已有的早古生代变质作用资料,探讨了华南早古生... 详细信息

华南陆块早古生代构造热事件的形成与演化一直是学界关注的热点议题.本文对地处华夏地块西南部的高州泥质麻粒岩开展了详细的岩相学、矿物化学、相平衡模拟和锆石年代学研究,综合华夏地块已有的早古生代变质作用资料,探讨了华南早古生代时期的构造背景.高州泥质麻粒岩包含三阶段矿物组合:包裹体组合由石榴子石核部及所包裹的钾长石、黑云母、矽线石、石英、金红石和钛铁矿组成,相平衡模拟获得温压条件为~0.95 GPa/800℃(压力峰期阶段);基质矿物组合为石榴子石变斑晶和基质中的堇青石、钾长石、黑云母、石英、矽线石和钛铁矿,结合矿物组合在相图中的位置、基质黑云母的Ti含量和基质钾长石的Ab值,限定温压条件为0.57~0.69 GPa/815~865℃(温度峰期阶段);退变质组合以石榴子石周围或后成合晶中的堇青石、钾长石、黑云母、石英和钛铁矿以及晚期斜长石和矽线石为代表,指示降温降压的退变质过程.高州泥质麻粒岩的锆石U-Pb定年获得441±1.4 Ma的变质年龄.变质锆石的Ti温度计计算结果为693~759℃,与岩石的退变质冷却温度一致.华南早古生代变质作用整体上为中压相系条件,变质P-T轨迹均为顺时针样式,暂无高压相系蓝片岩或榴辉岩的发现.上述变质作用特征在大陆碰撞造山带和陆内造山带都可形成,但碰撞造山带的另一个特点是常伴生高压-超高压蓝片岩和榴辉岩.从目前掌握的变质作用数据和其他地质资料分析,华南陆块内部发育早古生代变质-岩浆-变形作用的构造域很可能并不是发生俯冲-碰撞的“第一现场”,引起该期构造热事件的应力来源于彼时华南的陆缘.

关键词：泥质麻粒岩变质P-T-t演化早古生代构造意义华南

基于Landsat和数字化岸线系统(DSAS)的惠州市海岸线近50年动态变化研究

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遥感学报 2024年第3期28卷 689-703页

作者：王同皓章桂芳张珂傅强中山大学地球科学与工程学院珠海519000 广东省地球动力作用与地质灾害重点实验室广州510275 南方海洋科学与工程广东省实验室(珠海) 珠海519000

海岸线动态变化反映了海陆边界的进退过程,对沿海地区环境保护与发展规划有重要意义。本研究在惠州市1973年-2019年间6期Landsat卫星影像的基础上,利用人机交互式解译的方法获取6期海岸线数据并统计其长度和类型的变化。在数字化岸线系... 详细信息

海岸线动态变化反映了海陆边界的进退过程,对沿海地区环境保护与发展规划有重要意义。本研究在惠州市1973年-2019年间6期Landsat卫星影像的基础上,利用人机交互式解译的方法获取6期海岸线数据并统计其长度和类型的变化。在数字化岸线系统(DSAS)中对净移动距离(NSM)、变化率(EPR)以及线性回归率(LRR)进行分析,探讨海岸线动态变化中的潜在驱动因素。结果表明,1973年-2019年期间,惠州市海岸线的总长度由224565 m增加到249656 m,平均NSM为185.46 m,平均EPR为4.04 m/a。1973年-1984年海岸线总体表现为侵蚀特征,1984年以后总体呈趋势,其中1984年-1993年扩张幅度最高,NSM达到100.2 m。此外,不同岸线类型中人工岸线变幅最为明显(8.27%-57.45%),以大亚湾石化区、范和湾北岸围垦养殖段、惠州港、考洲洋段西部围垦养殖段以及临近黄埠镇段等区域为主。其变化原因主要有沿海养殖业的发展,港口、工业区和滨海旅游区的建设以及人口增长和经济发展需求下的建筑用地扩张。部分自然岸线段如巽寮湾段核心旅游区、双月湾东岸和西岸则在整个研究时间段内保持稳定。研究表明人为因素是惠州市近50年来海岸线变化的主要驱动因素,自然因素对海岸线变化影响较小。与整个中国大陆海岸线变化速率相比,惠州市的变化速率并不高。从近期,即2013年-2019年的变化率来看(EPR为2.51%),惠州市海岸线变化趋于稳定,预计未来一段时间内不会大范围向海扩张。

关键词：惠州市海岸线遥感 DSAS 动态变化

结合GWRFR和作物物候信息的玉米产量早期预测

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农业工程学报 2024年第1期40卷 153-161页

作者：裴杰谭绍锋郭韩刘一博方华军中山大学测绘科学与技术学院珠海519082 自然资源部华南热带亚热带自然资源监测重点实验室珠海519082 中国科学院地理科学与资源研究所生态系统观测与模拟重点实验室北京100101 中科吉安生态环境研究院吉安343000

及时并准确地估计作物产量,对保障粮食安全、维护世界粮食供应稳定具有重要意义。此前,已有许多研究者使用机器学习方法对作物产量预估进行研究。然而,结合作物的空间分布、使用局部模型进行分析的研究较少;且诸多研究均以年份为时间尺... 详细信息

及时并准确地估计作物产量,对保障粮食安全、维护世界粮食供应稳定具有重要意义。此前,已有许多研究者使用机器学习方法对作物产量预估进行研究。然而,结合作物的空间分布、使用局部模型进行分析的研究较少;且诸多研究均以年份为时间尺度进行建模,未能精细到作物生长的各个阶段,无法实现作物产量的早期预测。针对以上问题,该研究结合多源遥感数据,利用随机森林(random forest,RF)以及地理加权随机森林(geographically weighted random forest regression,GWRFR)模型对美国县级玉米产量进行建模,探讨全局与局部模型在玉米产量预测方面的性能;并通过将GWRFR模型应用于玉米的各个物候期,获取了玉米产量的最佳提前预测时间。结果表明,GWRFR局部模型的精度(R^(2)=0.87,RMSE=864.21 kg/hm^(2))高于传统的RF全局模型(R^(2)=0.83,RMSE=994.75 kg/hm^(2)),并且能够较好地克服空间数据的非平稳性,即使在全局模型中加入经纬度作为变量,RF模型的预测效果(R^(2)=0.85,RMSE=890.88 kg/hm^(2))仍然低于GWRFR模型。对于玉米产量的预测可以提前至收获前2~3个月,即在乳熟期前后就能得到比较准确的预测结果(R^(2)=0.90,RMSE=748.39 kg/hm^(2))。该研究结果可为大尺度作物产量预估提供一种新的思路,对区域或全球其他作物的产量预测也具有一定的指导意义。

关键词：产量预测遥感机器学习作物物候

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面向月表多设施通信网络的通信塔部署方案

系统工程与电子技术 2024年第2期46卷 729-739页

作者：覃凯顾术实张智凯王玉刘倩赵晨张钦宇哈尔滨工业大学(深圳)电子与信息工程学院广东深圳518055 广东省空天通信与网络技术重点实验室广东深圳518055 上海宇航系统工程研究所上海201109

为在月球建立长期驻留的月面科研基地,实现局部网络的通信覆盖,提出了月球通信塔(lunar communication tower,LCT)的模型设计方法和多基站的部署方案。通过对月面探测任务与月表多设施通信网络的需求分析,设计了LCT的功能模块和模型结... 详细信息

为在月球建立长期驻留的月面科研基地,实现局部网络的通信覆盖,提出了月球通信塔(lunar communication tower,LCT)的模型设计方法和多基站的部署方案。通过对月面探测任务与月表多设施通信网络的需求分析,设计了LCT的功能模块和模型结构。引入基于地理信息的覆盖场强预测模型,结合月表地形对通信链路的损耗影响,评估了多基站通信塔的有效覆盖与传输速率指标。在部署方案上,首先,在月球南极光照区范围内采用遍历法得到覆盖平均场强最大的主基站部署位置;随后,采用遗传算法最大化主基站半径10 km范围内的覆盖场强,对月球表面特定区域进行搜索,获取多个副基站的最佳部署位置;最后,针对集中式和分布式通信塔主、副基站的部署方案,进行了对应于CCSDS Proximity-1协议、长期演进(long term evolution,LTE)、Wi-Fi制式下覆盖性和传输速率的仿真分析,充分验证了月表多设施通信网络建设的可行性。

关键词：月球通信塔月表地理信息 ITU-RP.526模型场强预测遗传算法

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多光谱图像融合的IC器件表面缺陷检测

光学精密工程 2024年第5期32卷 740-751页

作者：邓耀华黄志海广东工业大学机电工程学院广东广州510006

针对单可见光或单红外条件下的IC器件表面缺陷对比度不足,缺陷检测精度低的问题,提出多光谱图像融合的IC器件表面缺陷检测方法。针对IC器件可见光与红外图像配准中存在尺度不一致和对比度反转问题,引入拉普拉斯金字塔和特征描述符重组... 详细信息

针对单可见光或单红外条件下的IC器件表面缺陷对比度不足,缺陷检测精度低的问题,提出多光谱图像融合的IC器件表面缺陷检测方法。针对IC器件可见光与红外图像配准中存在尺度不一致和对比度反转问题,引入拉普拉斯金字塔和特征描述符重组策略改进ORB(Oriented FAST and Rotated BRIEF)图像配准算法。在图像配准的基础上,提出NSST_VP图像融合方法,以非下采样剪切波变换(Non-Subsample Shearlet Transform, NSST)得到红外图像和已配准可见光图像的低频和高频子带,对低频子带采用视觉显著图(Visual Significance Map, VSM)加权融合规则,高频子带则采用自适应脉冲耦合神经网络(PA-Pulse Coupled Neural Network, PA-PCNN)决策融合规则,进而通过NSST逆变换得到高质量多光谱融合图像。最后,将融合图像输入YOLOv8s模型进行检测。实验结果表明,改进ORB的图像配准平均精度为87.8%,比ORB图像配准精度提高了62%,NSST_VP图像融合算法在主观视觉效果和客观评价指标上均有所提高。在缺陷检测实验中,NSST_VP融合方法的均值平均精度(mean Average Precision, mAP)达到83.15%,比单可见光、单红外缺陷图像检测的mAP分别提高了22.97%,28.31%,比双树复小波变换融合、曲线变换融合、非下采样轮廓波变换融合方法的mAP分别提高了13.14%,15.01%,20.35%。

关键词：缺陷检测 IC器件多光谱图像融合图像配准非下采样剪切波变换 YOLOv8s

固溶处理对电弧增材制造超级双相不锈钢微观组织及摩擦磨损性能的影响

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摩擦学学报（中英文） 2024年第7期44卷 893-902页

作者：李科林义民王飞易江龙邹晓东潘琳琳牛犇五邑大学智能制造学部广东江门529030 广东省科学院中乌焊接研究所广东省现代焊接技术重点实验室广东广州510651 宝武特种冶金有限公司技术中心上海200940

采用直径为1.2 mm的ER2594-超级双相不锈钢焊丝进行了多层单道墙体电弧增材试验,对增材件分别进行1050、1150和1250℃的固溶处理,并在固溶处理后对各试样进行了往复式摩擦磨损试验.试验结果表明:随着固溶温度的升高,双相比中的铁素体含... 详细信息

采用直径为1.2 mm的ER2594-超级双相不锈钢焊丝进行了多层单道墙体电弧增材试验,对增材件分别进行1050、1150和1250℃的固溶处理,并在固溶处理后对各试样进行了往复式摩擦磨损试验.试验结果表明:随着固溶温度的升高,双相比中的铁素体含量增加,其显微硬度也相应提高.此外,固溶处理可降低增材件的内应力,最终基于较高硬度和较低内应力的协同作用,在1250℃时获得耐磨性能较优的试样,有效地提升了热处理后增材件试样的摩擦磨损性能.

关键词：超级双相不锈钢增材制造固溶处理内应力摩擦磨损

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城镇燃气管道小孔泄漏流量系数的定量研究

安全与环境学报 2024年第5期24卷 1701-1709页

作者：刘爱华周欣莹许赐聪卢心儿梁晓晴广东工业大学环境科学与工程学院广州510006

流量系数是影响泄漏速率计算准确程度的一个重要参数。针对目前小孔泄漏模型中流量系数经验性取值易导致泄漏速率计算结果与实际泄漏速率间存在偏差的问题,通过理论计算模型、气相小孔泄漏试验、计算流体力学(Computational Fluid Dynam... 详细信息

流量系数是影响泄漏速率计算准确程度的一个重要参数。针对目前小孔泄漏模型中流量系数经验性取值易导致泄漏速率计算结果与实际泄漏速率间存在偏差的问题,通过理论计算模型、气相小孔泄漏试验、计算流体力学(Computational Fluid Dynamics,CFD)模拟仿真相结合的方法寻求偏差产生的原因,并利用试验测试数据的拟合分析结果得到圆孔和矩形孔流量系数的定量计算模型。研究显示:在试验测试与模拟仿真中,小孔泄漏的流量系数主要受泄漏压力和几何形状的影响,在相同的泄漏压力和泄漏面积下,矩形孔的泄漏速率高于圆孔的泄漏速率。理论计算模型忽略了相关因素对流量系数的影响,将流量系数设为定值是导致泄漏速率计算结果出现偏差的主要原因。通过非线性曲线拟合得到的圆孔和矩形孔流量系数的计算方程,能有效修正气相小孔泄漏的理论计算模型,进而得到更加准确的泄漏速率,为气体泄漏后的扩散和风险评估提供理论依据。

关键词：公共安全输气管道小孔泄漏流量系数定量研究数值模拟