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2.09微米Ho:YAG薄片激光器研究

中国激光 2024年

作者：张琼文刘锐滕飞吕起鹏李想王鹏远戴隆辉雷希音公发全邓淞文陈莹李刚金玉奇中国科学院大连化学物理研究所化学激光重点实验室中国科学院大学

本文基于自主研制的72冲程薄片泵浦模块，研制出百瓦级Ho:YAG薄片激光器，连续波激光输出功率超150 W，光-光转换效率为44.18%，斜效率为48.29%, x方向和y方向的光束质量因子M2分别为2.64和2.42。波长为2090 nm和2097 nm，据我们所知，... 详细信息

本文基于自主研制的72冲程薄片泵浦模块，研制出百瓦级Ho:YAG薄片激光器，连续波激光输出功率超150 W，光-光转换效率为44.18%，斜效率为48.29%, x方向和y方向的光束质量因子M2分别为2.64和2.42。波长为2090 nm和2097 nm，据我们所知，该成果为2μm薄片激光器领域国际范围内公开报道的最高输出水平。

关键词： Ho:YAG 薄片激光器 2090 nm&2097 nm 中红外 72冲程泵浦

高温质子交换膜水电解用Nafion/BN复合膜的制备与性能研究

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电源技术 2024年第5期48卷 895-900页

作者：陈泰朴孙树成郝金凯邵志刚中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

在研究高温质子交换膜水电解系统时,膜脱水引致质子传导率降低的情况是造成电解性能较低的主要问题。针对该问题,引入了氮化硼(BN)作为一种无机吸湿改性剂。通过采用掺杂浇铸技术,成功制备了Nafion/BN复合膜。氮化硼的卓越吸湿能力,以... 详细信息

在研究高温质子交换膜水电解系统时,膜脱水引致质子传导率降低的情况是造成电解性能较低的主要问题。针对该问题,引入了氮化硼(BN)作为一种无机吸湿改性剂。通过采用掺杂浇铸技术,成功制备了Nafion/BN复合膜。氮化硼的卓越吸湿能力,以及其表面碱性基团与Nafion分子链上磺酸基团之间的酸碱相互作用,共同形成了一个密集的氢键网络,从而推进质子的传递。扫描电子显微镜(SEM)和X射线能量散射光谱(EDS)的分析结果验证了氮化硼在复合膜中的均匀分布。吸水率的测试结果显示,BN的引入显著增强了复合膜的水吸附能力。通过质子电导率的测试,证实BN的掺杂显著提升了复合膜的质子电导率。在130℃的高温条件下,采用Nafion/BN复合膜构建的水电解装置表现出了卓越的电解效能,尤其是在2.0 V电压下,电流密度达到2.04 A/cm^(2),表明Nafion/BN复合膜在高温质子交换膜水电解领域内具有一定的发展潜力。

关键词：高温质子交换膜 Nafion 氮化硼电解水

基于色谱-质谱联用的暴露组学分析方法和研究范式的新进展

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色谱 2024年第2期42卷 109-119页

作者：由蕾孙国皓于迪刘心昱许国旺中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁省代谢组学重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

人类疾病的发生、发展受环境因素和遗传因素的共同影响,仅从遗传基因角度开展研究,不能有效地揭示疾病的发生机制,因而近年来环境因素对疾病发生、发展的影响受到了学界的广泛关注。暴露组学关注个体一生中所有暴露因素的测量,以及这些... 详细信息

人类疾病的发生、发展受环境因素和遗传因素的共同影响,仅从遗传基因角度开展研究,不能有效地揭示疾病的发生机制,因而近年来环境因素对疾病发生、发展的影响受到了学界的广泛关注。暴露组学关注个体一生中所有暴露因素的测量,以及这些暴露因素与疾病建立联系的机制,为推动人类健康与环境因素之间的关系研究提供了新思路。由于外源性化学物质具有数量众多、理化性质各异、在体内含量极低等特性,对其进行测量会面临诸多挑战。基于色谱-质谱联用的暴露组分析技术兼具色谱的高效分离能力和质谱的高分辨率、高灵敏度特性,可以实现暴露组的高覆盖、高通量、高灵敏度检测,已成为暴露组学研究的主要分析技术。基于色谱-质谱联用的暴露组学分析方法主要包括靶向定量分析、可疑物筛查和非靶向筛查。除此之外,为了探究环境暴露与疾病发生、发展的关系,研究者发展了包括暴露组关联研究、混合暴露研究以及暴露组学与多组学(基因组学、转录组学、蛋白质组学、代谢组学)关联研究等的多种研究范式,这些方法的出现为暴露组学研究带来了空前的发展前景。本文综述了基于色谱-质谱联用技术的暴露组学分析方法和暴露组学研究范式,并对暴露组学的未来发展进行了展望。

关键词：色谱-质谱暴露组学代谢组学多组学关联研究综述

制备条件对CoLa/Al_(2)O_(3)催化剂上乙醇脱氢氨化制乙腈反应性能的影响

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低碳化学与化工 2024年第5期49卷 28-35页

作者：李想冯超楚卫锋谢英鹏刘盛林朱向学沈阳化工大学化学工程学院辽宁沈阳110142 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

乙醇脱氢氨化法是获得高纯度乙腈较为清洁、安全和经济的途径。在固定床反应器上考察了制备条件(焙烧气氛和Co负载量)对xCo0.25La/Al_(2)O_(3)-y(x和0.25分别代表Co和La的负载量(质量分数,%),y代表焙烧气氛)的乙醇脱氢氨化制乙腈反应(在... 详细信息

乙醇脱氢氨化法是获得高纯度乙腈较为清洁、安全和经济的途径。在固定床反应器上考察了制备条件(焙烧气氛和Co负载量)对xCo0.25La/Al_(2)O_(3)-y(x和0.25分别代表Co和La的负载量(质量分数,%),y代表焙烧气氛)的乙醇脱氢氨化制乙腈反应(在410℃、0.1 MPa、无水乙醇空速0.5 h^(-1)、氨与醇物质的量之比为6:1的条件下反应45 min)催化性能的影响,采用XRD、XRF、N2物理吸/脱附和CO脉冲化学吸附等对催化剂进行了表征。结果表明,随着Co负载量的增加,xCo0.25La/Al_(2)O_(3)-10H_(2)/N_(2)的金属活性表面积先增加后下降,其中10Co0.25La/Al_(2)O_(3)-10H_(2)/N_(2)的还原态Co表面积为23.38 m^(2)/g,其乙腈选择性最高(88.47%)。保持其他反应条件不变,将10Co0.25La/Al_(2)O_(3)-10H_(2)/N_(2)在430℃下连续运转120 h,乙腈选择性由初始的88.32%快速下降到21 h的66.80%,随后稳定在65%左右,相应乙胺选择性和丁腈选择性分别维持在12%左右和5%左右。

关键词：制备条件乙醇脱氢氨化乙腈 CoLa/Al_(2)O_(3)催化剂

介孔NiAl催化剂催化己二醇绿色合成1,6-己二胺

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石油化工 2024年第9期53卷 1237-1244页

作者：王鹏宇李星局严丽岳源源马新宾马雷福州大学化工学院福建福州350108 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 天津大学化工学院天津301999

通过溶胶-凝胶法制备了系列介孔Ni Al催化剂,研究了不同还原温度下Ni含量为20%(x)的介孔Ni Al(20NA)催化剂在1,6-己二醇(HDO)催化氨化合成1,6-己二胺(HMDA)中的催化性能。利用N2吸附-脱附、H_(2)-TPR、CO-TPD、XRD、SAXS、XPS、SEM、TEM... 详细信息

通过溶胶-凝胶法制备了系列介孔Ni Al催化剂,研究了不同还原温度下Ni含量为20%(x)的介孔Ni Al(20NA)催化剂在1,6-己二醇(HDO)催化氨化合成1,6-己二胺(HMDA)中的催化性能。利用N2吸附-脱附、H_(2)-TPR、CO-TPD、XRD、SAXS、XPS、SEM、TEM、ICP-OES等方法对试样进行表征。实验结果表明,低温还原后的20NA催化剂表面金属Ni0粒径较小,具有较高的HDO转化率。440℃还原的20NA催化剂在温和反应温度(190℃)下,HMDA最高产率可达30.9%,除低聚物外的高附加值产物的总选择性高达94.7%(x),HDO转换频率与文献报道的贵金属Ru基催化剂相当。通过调节还原温度可有效控制20NA催化剂表面金属Ni0位点的纳米尺寸。

关键词： 1,6-己二醇己二胺催化氨化介孔NiAl催化剂

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色谱 2024年第2期42卷 164-175页

作者：陈倩倩由蕾管朋维方成男秦望舒刘心昱许国旺中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁省代谢组学重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 中国医科大学辽宁沈阳110122

代谢相关脂肪性肝病是当前常见的一种肝脏疾病,在世界范围内的患病率高达25%,严重危害人类健康并对社会造成巨大的经济负担。越来越多的研究表明慢性非传染性疾病的发生是环境暴露与遗传因素共同作用的结果,环境污染是其不可小觑的健康... 详细信息

代谢相关脂肪性肝病是当前常见的一种肝脏疾病,在世界范围内的患病率高达25%,严重危害人类健康并对社会造成巨大的经济负担。越来越多的研究表明慢性非传染性疾病的发生是环境暴露与遗传因素共同作用的结果,环境污染是其不可小觑的健康风险因素。为了探究环境暴露对代谢相关脂肪性肝病风险及暴露效应,本研究利用超高效液相色谱-串联质谱(UHPLC-MS/MS)的靶向暴露组学和超高效液相色谱-高分辨质谱(UHPLC-HRMS)的非靶向脂质组学技术分别分析了代谢相关脂肪性肝病患者血清中外源性化学物质的暴露特征和内源性脂质代谢物的扰动,结合暴露组-脂质组关联分析,在脂代谢水平上探究环境暴露引起的代谢相关脂肪性肝病的风险及暴露效应。研究发现,代谢相关脂肪性肝病患者体内外源性化学物质与代谢相关脂肪性肝病的风险增加有关,其中氟虫腈砜(fipronil sulphone)、马拉硫磷二羧酸(malathion dicarboxylic acid)和邻苯二甲酸单环己酯(monocyclohexyl phthalate)与单纯性脂肪肝风险呈正相关,氟虫腈砜(fipronil sulphone)、安赛蜜(acesulfame potassium)、全氟辛酸(PFOA)、全氟壬酸(PFNA)、全氟十一酸(PFUnDA)和4-羟基二苯甲酮(4-hydroxybenzophenone)以及3,5-二叔丁基-4-羟基苯甲酸(DBPOB)与合并代谢性疾病的脂肪肝风险呈正相关。单纯性脂肪肝患者和合并代谢性疾病的脂肪肝患者的脂代谢发生了显著的改变,神经酰胺(Cer)、甘油三酯(TG)和甘油二酯(DG)显著升高,这些DG和TG的酰基碳数分别为32~40和35~60,且两者均表现为多不饱和的脂质分子的变化为主。大多数的脂质效应标志物与外源性化学物质残留呈正相关,并与疾病风险增加有关。本研究可以为环境化学物质暴露与代谢相关脂肪性肝病的关联与机制研究提供科学依据。

关键词：代谢相关脂肪性肝病暴露组学脂质组学组学关联研究

乙炔选择加氢反应中碳化钯的动态精细调控: 气氛和氧化锌助剂的作用

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 190-200页

作者：陈欢虞周楠杨冰张亚峰车春霞刘晓艳张峰韩伟温翯王爱琴张涛大连理工大学化学学院辽宁大连116024 中国科学院大连化学物理研究所中国科学院应用催化科学技术重点实验室辽宁大连116023 中国石油石油化工研究院兰州化工研究中心甘肃兰州730060

碳化钯通常被认为是乙炔选择加氢反应中原位生成的活性相,其生成有助于抑制次表面非选择性的氢化钯物种,从而实现高选择性乙炔加氢制乙烯的目标.次表面上碳化钯和氢化钯物种之间的竞争很大程度上决定了乙炔加氢反应的选择性.然而,由于... 详细信息

碳化钯通常被认为是乙炔选择加氢反应中原位生成的活性相,其生成有助于抑制次表面非选择性的氢化钯物种,从而实现高选择性乙炔加氢制乙烯的目标.次表面上碳化钯和氢化钯物种之间的竞争很大程度上决定了乙炔加氢反应的选择性.然而,由于实际反应环境的复杂性,反应环境下的两种物种之间的动态转化过程和竞争关系尚不清晰.特别是,反应环境(比如氢气组分)对碳化钯物种的调控机制仍不明确,也使得对碳化钯活性物种的精准调控变得困难.此外,氧化锌助剂作为乙炔选择加氢反应中最常用的助剂之一,存在典型的金属-氧化物界面相互作用,也会对渗碳过程产生重要影响.因此,从动态视角理解碳化钯物种的原位形成过程,对于精准设计和合成高性能乙炔选择加氢钯基催化剂具有重要的科学意义.近年来,先进原位表征光谱技术的不断发展使得从原子、分子层面理解原位过程机制成为可能.本文旨在通过先进的原位表征技术揭示乙炔选择加氢反应中碳化钯物种的动态生成过程,并进一步探究气氛环境、温度、助催化剂等参数对碳化钯物种的动态调控机制,从而为高性能乙炔选择加氢催化剂的精准设计和合成提供有力支撑.原位研究结果表明,在氢气升温还原条件下,空气焙烧后新鲜催化剂中氧化钯相首先转变为氢化钯相;随着还原温度升高,氢化钯相的含氢量逐渐降低.当切换至乙炔选择加氢反应原料气时,氢化钯相迅速分解为金属钯,并随着恒温碳化时间的延长,烃类裂解产生的碳原子逐渐渗入钯的体相,最终形成稳定的碳化钯活性相.通过移除乙炔加氢反应原料气氛中的氢气,考察了反应气中的氢气组分对碳化钯形成的调控机制.实验发现,在仅有乙炔和乙烯存在时,碳化过程仍能发生;而引入少量氢气(体积分数2.2%)后,碳化程度显著增强,C/Pd原子比从0.136提升至0.154.相变机理研究表明,氢气的引入促进了氢化钯物种的形成,并通过晶格扩张作用促进渗碳过程.此外,还研究了氧化锌助剂对原位渗碳过程的影响,揭示了氧化锌助剂对碳化钯的抑制作用.结合原位CO吸附漫反射红外光谱、准原位X射线光电子能谱分析发现,低温氢气还原下Pd-ZnO界面作用促进了微量表面PdZn合金的生成,从而抑制了碳的渗入.这种现象在不含氢气的碳化气氛中尤为显著,碳含量降低一个数量级(C/Pd原子比仅为0.019).在此基础上,通过调节反应条件,实现了对碳化钯物种碳含量的精准调控,并与反应活性关联,揭示了碳化钯含量与乙炔选择加氢反应活性之间的线性关系.电子结构表征和同位素实验进一步表明,Pd-C的电子相互作用促进了向Pd中心原子的电子转移,从而提高了氢气的活化解离能力和乙炔加氢反应活性.综上,本工作原位解析了碳化钯的动态形成过程,阐明了氢气辅助插碳和ZnO抑制插碳的微观机制,实现了碳化钯活性物种的精准调控,揭示了碳化程度与反应活性的线性关系,为高性能乙炔选择加氢催化剂设计提供了参考.

关键词：乙炔选择加氢碳化钯渗碳过程原位光谱动态机制

气流辅助熔融态聚合法制备荧光碳点检测医疗废水中四环素

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色谱 2024年第11期42卷 1068-1076页

作者：刘紫薇倪兰秀迟杰覃迎喜石振家王昱卫皇曌冯亮孙承林中国科学院大连化学物理研究所中国科学院大学东北大学桂林理工大学博识(大连)信息技术有限公司

对环境水样中四环素（TC）污染物的控制措施和环保管理均需要精确获得环境介质中TC污染物的浓度。碳点（CDs）是一种新兴的荧光材料，它具有易制备、低成本、低毒性及良好的生物相容性等优点，在TC检测领域广受关注。本文以丙三酸（tric... 详细信息

对环境水样中四环素（TC）污染物的控制措施和环保管理均需要精确获得环境介质中TC污染物的浓度。碳点（CDs）是一种新兴的荧光材料，它具有易制备、低成本、低毒性及良好的生物相容性等优点，在TC检测领域广受关注。本文以丙三酸（tricarboxylic acid）与乙二胺（ethylenediamine）为前驱物，采用气流辅助熔融态聚合法合成了具有蓝色荧光的TE-CDs,并建立了基于TE-CDs的TC检测方法。对所制备的TE-CDs形貌及结构进行表征，透射电镜结果表明TE-CDs分散较好，平均直径为（2.43±0.48） nm。X射线衍射结果显示TE-CDs具有无定形碳结构。红外光谱及X射线光电子能谱结果表明TE-CDs表面富含氨基、羟基和羧基等亲水基团，说明TE-CDs具有良好的水溶性，有利于实现对医疗废水中TC的检测。TE-CDs具有激发依赖性，最大激发波长和发射波长分别为368 nm和448 nm。TC可有效地将TE-CDs的蓝色荧光淬灭，利用此性质可实现对TC的检测。另外，TE-CDs对TC响应灵敏，在较宽的pH范围内荧光强度稳定。在TC质量浓度从2 mg/L增加到200 mg/L时，TE-CDs的荧光强度呈现不同程度的降低，直至完全淬灭，淬灭机制为动态淬灭。在4～20 mg/L范围内，TC质量浓度与TE-CDs荧光淬灭程度呈现良好的线性关系（R2=0.997 8）,检出限为0.2 mg/L。所制备TE-CDs响应灵敏，荧光稳定性较优，选择性较好，采用该方法对医疗废水中的TC定量检测，回收率为96.5%～119.8%,相对标准偏差（RSD）为0.8%～2.6%,该方法省时简易，重复性好，具有良好的实际应用价值。

关键词：碳点荧光法四环素医疗废水

提高离子迁移谱性能的双效应Tyndall-Powell门控方法研究

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分析化学 2024年第8期52卷 1172-1181页

作者：张根伟杨其穆徐一仟杨杰潘慢慢蒋丹丹陈创国民核生化灾害防护国家重点实验室中国科学院大连化学物理研究所仪器分析化学研究室

离子迁移谱（Ion mobility spectrometry, IMS）检测速度快、灵敏度高、可便携，在化学毒剂、爆炸物、毒品和环境污染物等现场检测中发挥了重要作用。离子门作为IMS的关键部件，其向迁移区内注入离子团的离子数和时间宽度直接影响检测... 详细信息

离子迁移谱（Ion mobility spectrometry, IMS）检测速度快、灵敏度高、可便携，在化学毒剂、爆炸物、毒品和环境污染物等现场检测中发挥了重要作用。离子门作为IMS的关键部件，其向迁移区内注入离子团的离子数和时间宽度直接影响检测灵敏度和分辨能力。本研究采用Tyndall-Powell离子门（TPG）双平行栅结构可有效隔离电离区、离子门区和迁移区电场并独立调控的优势，发展了一种可以使迁移率歧视消除与离子团时域压缩同步增强的双效应TPG门控方法，提升了IMS的性能。搭建了TPG-IMS平台，考察了双效应TPG门控方法的离子门开门时间、离子门穿透电压和离子注入电压等参数对IMS信号强度和分辨能力的影响。结果表明，采用双效应TPG门控方法检测磷酸二乙酯（Diethyl phosphonate, DEP）和甲基磷酸二乙酯（Diethyl methylphosphonate, DEMP）混合样品，可以使迁移率（K0）较小的（DEP）2H+和（DEP·DEMP）H+的离子峰强度分别提升18和45倍，并保持分辨能力为～90，实现综合门控效能的提升；DEP的检出限从4 ppb (10–9)降至235 ppt (10–12), DEMP的检出限从5 ppb降至156 ppt。此门控方法仅调控TPG紧邻迁移区栅极的电势，无需改变迁移管结构，便于在现有商品化仪器上推广应用。

关键词：离子迁移谱双平行栅离子门迁移率歧视离子团时域压缩综合门控效能

来源：博看期刊