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Ru/NiPO_(x)高效电催化醛还原胺化反应的研究

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化学学报 2024年第5期82卷 477-485页

作者：刘浩徐旭莉郭勇刘晓晖王艳芹华东理工大学化学与分子工程学院、工业催化研究所、上海市功能性材料化学重点实验室上海200237

电催化还原胺化是一种环境友好且可持续的合成胺途径.本工作建立了一个以2Ru/NiPO_(x)为阴极催化苯甲醛和环己胺电化学还原胺化反应的体系,该体系可以高效获得95.1%的N-苄基环己胺产率,以及64.7%的法拉第效率,其中活化二甲基亚砜(DMSO)... 详细信息

电催化还原胺化是一种环境友好且可持续的合成胺途径.本工作建立了一个以2Ru/NiPO_(x)为阴极催化苯甲醛和环己胺电化学还原胺化反应的体系,该体系可以高效获得95.1%的N-苄基环己胺产率,以及64.7%的法拉第效率,其中活化二甲基亚砜(DMSO)还原胺化与DMSO自身反应之间具有相匹配的活性是实现定向氢转移还原胺化的关键.最后,通过漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)表征、自由基捕获实验和DMSO-D6同位素标记实验探索了反应的机理.

关键词：电催化还原胺化 N-苄基环己胺 Ru基催化剂磷酸镍自由基反应

基于负载在碳基底上的钌纳米颗粒的类过氧化物酶活性比色检测抗氧化剂

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分析化学 2024年第1期52卷 45-62页

作者：何茹雪徐鹏刘芳宁倪朋娟逯一中济南大学材料科学与工程学院

采用湿化学-热解法制备了具有不同晶格应变效应、负载在氮改性碳纳米片上的钌纳米颗粒（RuNPs/NC）。氮掺杂有助于RuNPs在载体上均匀分布及晶格压缩，通过控制热解温度，可有效调节氮的掺杂量、类型及RuNPs的晶格应变程度，从而调控其... 详细信息

采用湿化学-热解法制备了具有不同晶格应变效应、负载在氮改性碳纳米片上的钌纳米颗粒（RuNPs/NC）。氮掺杂有助于RuNPs在载体上均匀分布及晶格压缩，通过控制热解温度，可有效调节氮的掺杂量、类型及RuNPs的晶格应变程度，从而调控其类过氧化物酶活性。热解温度在900℃下制备的RuNPs/NC-900具有最优的类过氧化物酶活性，在过氧化氢（H2O2）存在下可催化氧化3,3′,5,5′-四甲基联苯胺（TMB）生成蓝色产物。稳态动力学分析结果表明，RuNPs/NC-900催化H2O2-TMB的反应遵循Michaelis-Menten动力学模型。基于抗氧化剂单宁酸（TA）、没食子酸（GA）和抗坏血酸（AA）可抑制RuNPs/NC-900催化TMB的显色反应，进而导致体系颜色变浅及吸光度降低的原理，实现了对TA、GA和AA的灵敏、准确检测，检出限分别为0.014、0.014和0.29μmol/L(3σ/S)。本研究发展了一种基于RuNPs/NC纳米酶的比色传感方法，为食品中抗氧化剂的灵敏检测提供了新的思路。

关键词：纳米酶晶格应变抗氧化剂比色分析

来源：博看期刊

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关于惰性含氟温室气体转化与利用的研究进展

有机化学 2024年第6期44卷 1831-1852页

作者：邹震雷李和寅黄梦君沈胤朴刘继阳王之兆张为钢王毅潘毅铜陵学院电气工程学院光电子应用安徽省工程技术研究中心仿生能源实验室安徽铜陵244000 南京大学化学化工学院配位化学国家重点实验室江苏省先进有机材料重点实验室南京210033

过去的几十年里, 含氟气体因其特殊理化性质, 在人类社会中的应用几乎随处可见, 为人们的生产生活提供了诸多便利的同时, 正悄无声息地引起一系列环境危机. 长期研究表明含氟气体所造成的温室效应远高于其他温室气体, 人们不得不对含氟... 详细信息

过去的几十年里, 含氟气体因其特殊理化性质, 在人类社会中的应用几乎随处可见, 为人们的生产生活提供了诸多便利的同时, 正悄无声息地引起一系列环境危机. 长期研究表明含氟气体所造成的温室效应远高于其他温室气体, 人们不得不对含氟气体的使用进行重新评估. 为有效实现含氟气体的经济效益最大化及降低环境污染, 科学家们正努力开发含氟温室气体转化利用的新方法. 综述了近20年国内外化学家针对氟利昂、硫酰氟、三氟化氮和六氟化硫等惰性含氟温室气体转化与利用的最新研究成果.

关键词：惰性含氟温室气体氟利昂硫酰氟三氟化氮六氟化硫

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金-银纳米异质组装过程的化学不相容性

化学学报 2024年第7期82卷 763-771页

作者：王程鋆王悦靓王会巧邓兆祥中国科学技术大学化学系合肥230026

通过自组装构筑不同金属纳米粒子间的异质组装体,对于理解和调控等离激元近场耦合,以及“点亮”等离激元光学暗态等具有重要意义.利用组装体中不同金属的催化活性差异,还可望实现协同或接力催化.金和银纳米材料在可见光区具有强吸收和散... 详细信息

通过自组装构筑不同金属纳米粒子间的异质组装体,对于理解和调控等离激元近场耦合,以及“点亮”等离激元光学暗态等具有重要意义.利用组装体中不同金属的催化活性差异,还可望实现协同或接力催化.金和银纳米材料在可见光区具有强吸收和散射,成为等离激元器件的常见选择.由于银的化学性质较金活泼,其胶体稳定性也不及金纳米粒子,实际应用中远没有金纳米粒子普及.与金相比,银纳米粒子的带间跃迁与等离激元共振较为远离,其等离激元损耗也更低,呈现比金更强且更对称的等离激元共振峰,展现出诱人的光学性质.在自组装结构中同时引入金和银两种纳米砌块,可望实现同质结构无法获得的功能.然而,由于两者具有显著不同的化学性质,需对其化学相容性进行探究.本工作首先制备出具有电荷转移等离激元共振特性的金-银纳米粒子,其独特的双金属结构和良好的胶体稳定性不仅方便其DNA功能化和可编程自组装,同时也有利于对金粒子表面沉积的银纳米粒子尺寸和形貌变化进行观测.基于Au-Ag纳米粒子与金纳米粒子的简单混合和组装实验,清楚揭示了金纳米粒子增强的银刻蚀现象,并提出金表面促进银转移反应(GSPSTR)这一化学机制,以及增强银和金纳米单元间化学相容性的有效办法.本工作对于利用DNA导向组装实现银纳米粒子参与的多元金属异质结构,以及发展等离激元和催化等功能与应用具有重要意义,更为正确理解金属银参与的纳米合成与组装等过程提供了新认识.

关键词：金纳米粒子银纳米粒子等离激元异质组装化学相容性

基于指示剂置换法的大环荧光传感平台的构建及应用研究进展

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有机化学 2024年第4期44卷 1151-1159页

作者：谌泽亚李诗瑶杨留攀王力立姚欢南华大学药学院湖南衡阳421001

超分子荧光传感器可以解决与环境及人类健康相关的检测和成像问题.指示剂置换法(IDA)是一种能够将分子识别所引起的化学变化转化为易于观察的荧光信号的超分子荧光传感方法,为分析物的检测提供了独特且创新的传感策略.近年来,由于其灵... 详细信息

超分子荧光传感器可以解决与环境及人类健康相关的检测和成像问题.指示剂置换法(IDA)是一种能够将分子识别所引起的化学变化转化为易于观察的荧光信号的超分子荧光传感方法,为分析物的检测提供了独特且创新的传感策略.近年来,由于其灵敏度高、可调节、实时和无需复杂合成的优点,基于非共价结合的IDA得到了快速的发展.为了满足IDA发展的多样化需求,超分子科学家们引入了各种超分子大环主体,如杯[n]芳烃、葫芦[n]脲及柱[n]芳烃等.根据大环进行分类,对近些年该领域的研究进展进行简要综述,重点关注在生化传感方面的应用,为今后基于IDA的新型荧光生化传感平台的构建及应用提供参考.

关键词：指示剂置换法超分子化学主-客体相互作用大环主体

暴雨及水位骤降条件下渗流参数空间变异的水库滑坡概率分析

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地球科学 2024年第5期49卷 1679-1691页

作者：蒋水华熊威朱光源黄卓涛林列黄发明江西省水利科学院江西省水工安全工程技术研究中心江西南昌330029 南昌大学工程建设学院江西南昌330031 南昌大学设计研究院江西南昌330029

传统滑坡概率分析没有合理考虑滑坡体渗透系数空间变异性的影响.为有效表征滑坡体渗透系数空间变异性对滑坡概率的影响,提出基于反向传播神经网络(BPNN)的参数空间变异性边坡可靠度分析方法,其中采用Karhunen-Loève级数展开方法离散滑... 详细信息

传统滑坡概率分析没有合理考虑滑坡体渗透系数空间变异性的影响.为有效表征滑坡体渗透系数空间变异性对滑坡概率的影响,提出基于反向传播神经网络(BPNN)的参数空间变异性边坡可靠度分析方法,其中采用Karhunen-Loève级数展开方法离散滑坡体饱和渗透系数非高斯随机场,基于BPNN构建边坡稳定系数代理模型.以白水河滑坡为例,分别进行暴雨和库水位骤降条件下滑坡概率分析,并与其他方法对比验证了提出方法的有效性.结果表明:提出方法不仅可有效考虑渗透系数空间变异性对滑坡概率的影响,而且具有较高的计算效率,可为实际复杂水库滑坡概率计算提供一种有效的工具.考虑滑坡体渗透系数空间变异性的作用,白水河滑坡在连续5 d暴雨作用下有19.5%的可能性发生局部失稳破坏,而在水位骤降条件下发生局部失稳破坏的可能性很小.

关键词：滑坡灾害滑坡概率空间变异性渗透系数反向传播神经网络暴雨水位骤降

1Cr22Mn16N高氮奥氏体不锈钢塑性变形连接中界面组织演化及愈合机制

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金属学报 2024年第7期60卷 915-925页

作者：杨瑞泽翟汝宗任少飞孙明月徐斌乔岩欣杨兰兰中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心沈阳110016 中国科学院金属研究所中国科学院核用材料与安全评价重点实验室沈阳110016 江苏科技大学材料科学与工程学院镇江212003

为解决高氮奥氏体不锈钢焊接难题,以高氮奥氏体不锈钢1Cr22Mn16N为实验材料,采用塑性变形连接技术实现了1Cr22Mn16N的连接。通过OM、EBSD和TEM等手段研究了不同变形参数下的连接界面组织演化,讨论了界面愈合机理,并采用拉伸实验评估了... 详细信息

为解决高氮奥氏体不锈钢焊接难题,以高氮奥氏体不锈钢1Cr22Mn16N为实验材料,采用塑性变形连接技术实现了1Cr22Mn16N的连接。通过OM、EBSD和TEM等手段研究了不同变形参数下的连接界面组织演化,讨论了界面愈合机理,并采用拉伸实验评估了连接接头的结合强度。研究结果表明,随着变形量的增加和变形温度的升高,连接界面的结合程度显著提高。当变形温度达到1200℃,变形量为40%时,连接界面结合较好,其拉伸性能达到基体同等水平。在塑性变形连接过程中,由于热力耦合促使原始粗大的晶粒细化,在连接界面处发生不连续动态再结晶,随后再结晶晶粒核心通过消耗变形晶粒中的应变储能发生长大,诱导连接界面弯曲,晶界迁移;与此同时,位错在应力的作用下堆积和缠结,在界面附近的变形晶粒内形成了大量亚晶界,随着应力的增大发生了连续动态再结晶,使亚晶界转变成大角度晶界,促进了连接界面愈合。高氮奥氏体不锈钢1Cr22Mn16N塑性变形连接过程中,在连续动态再结晶与不连续动态再结晶的协同作用下实现了界面的连接。

关键词：高氮奥氏体不锈钢塑性变形连接动态再结晶

二氟甲基溴代腙与β-(N,N-二甲氨基)烯酮/丙烯酸酯/丙烯酰胺的[3+2]环化反应研究

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有机化学 2024年第4期44卷 1226-1239页

作者：李晓勇黄丹凤周玉秀刘小康王克虎王君娇胡雨来西北师范大学化学化工学院兰州730070

报道了在碱存在下,由二氟甲基溴代腙原位生成的二氟甲基腈亚胺与β-(N,N-二甲氨基)烯酮/丙烯酸酯/丙烯酰胺的[3+2]环化反应.该反应首先产生了一个吡唑啉中间体,然后从该中间体上自发消除一分子二甲胺,最后以中等至良好的产率得到了一系... 详细信息

报道了在碱存在下,由二氟甲基溴代腙原位生成的二氟甲基腈亚胺与β-(N,N-二甲氨基)烯酮/丙烯酸酯/丙烯酰胺的[3+2]环化反应.该反应首先产生了一个吡唑啉中间体,然后从该中间体上自发消除一分子二甲胺,最后以中等至良好的产率得到了一系列3,4-二取代-3-二氟甲基吡唑类化合物.该反应具有高度的区域选择性:即它是由1,3-偶极体的最低空轨道和富电子烯烃的最高占有轨道相互作用的反电子需求的环加成反应.该方法拓展了二氟甲基腈亚胺参与的[3+2]环化反应的类型,提供了一种简单、高效地合成3,4-二取代-3-二氟甲基吡唑类化合物的新方法.

关键词： 3-二氟甲基吡唑二氟甲基溴代腙 [3+2]环化区域选择性

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祁连山不同草地类型区土壤有机碳组份的差异

地球科学 2024年第4期49卷 1487-1497页

作者：梁冰妍徐海燕吴晓东种碧莹甘子鹏薛守业兰州交通大学环境与市政工程学院甘肃兰州730070 中国科学院西北生态环境资源研究院冰冻圈国家重点实验室青藏高原冰冻圈观测研究站甘肃兰州730000

为明确高寒地区土壤有机碳库的组成及稳定程度,选择祁连山地区3种草地类型区(高寒草甸、高寒草原和高寒沼泽草甸)为研究对象,分层对0~50 cm土壤中重组、轻组组分进行分离提取,测定并分析重组有机碳(heavy fraction organic carbon,HFOC... 详细信息

为明确高寒地区土壤有机碳库的组成及稳定程度,选择祁连山地区3种草地类型区(高寒草甸、高寒草原和高寒沼泽草甸)为研究对象,分层对0~50 cm土壤中重组、轻组组分进行分离提取,测定并分析重组有机碳(heavy fraction organic carbon,HFOC)和轻组有机碳(light fraction organic carbon,LFOC)含量.结果表明,不同草地类型对土壤HFOC和LFOC含量及其分配的影响不同,HFOC、LFOC含量在土层间均具有明显的垂直变化,呈上高下低趋势,各区域间差异明显;高寒沼泽草甸LFOC含量最高,高寒草原次之,高寒草甸最低,即不同草地类型区土壤有机碳库稳定程度大小依次为:高寒草甸>高寒草原>高寒沼泽草甸;土壤pH、含水率、TC、SOC、TN含量与C/N值与土壤HFOC、LFOC含量呈极显著相关(p<0.01).综上,祁连山草地生态系统土壤有机碳库组成及稳定程度受草地类型、土壤理化性质及环境变量影响.

关键词：高寒地区草地类型重组有机碳轻组有机碳土壤理化性质环境地质学