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8-氯-6-(三氟甲基)咪唑并[1,2-a]吡啶噁二唑硫醚类衍生物的设计、合成及其杀线虫和杀菌活性

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有机化学 2024年第5期44卷 1620-1629页

作者：郭倩男黄森赵薇赵伟严越王济海徐志红长江大学农学院湖北荆州434025 北门中学湖北荆州434000

为了发现具有高杀线虫和杀菌活性的新化合物,设计合成了22个8-氯-6-(三氟甲基)咪唑并[1,2-a]吡啶噁二唑硫醚类衍生物,并通过1HNMR,13CNMR和高分辨质谱(HRMS)对所有目标化合物结构进行了确证.杀线虫活性测定结果显示,在浓度为100 mg/L时... 详细信息

为了发现具有高杀线虫和杀菌活性的新化合物,设计合成了22个8-氯-6-(三氟甲基)咪唑并[1,2-a]吡啶噁二唑硫醚类衍生物,并通过1HNMR,13CNMR和高分辨质谱(HRMS)对所有目标化合物结构进行了确证.杀线虫活性测定结果显示,在浓度为100 mg/L时,所有目标化合物对秀丽隐杆线虫(二龄幼虫)均有一定的毒杀活性.其中2-[8-氯-6-(三氟甲基)咪唑并[1,2-a]吡啶-2-基]-5-((2-氟苄基)硫基)-1,3,4-噁二唑(6j)、2-[8-氯-6-(三氟甲基)咪唑并[1,2-a]吡啶-2-基]-5-(((2-氯苄基)硫基)-1,3,4-噁二唑(6m)、2-[8-氯-6-(三氟甲基)咪唑并[1,2-a]吡啶-2-基]-5-((2-氰基苄基)硫基)-1,3,4-噁二唑(6q)、2-[8-氯-6-(三氟甲基)咪唑并[1,2-a]吡啶-2-基]-5-((3-甲氧基苄基)硫基)-1,3,4-噁二唑(6s)和2-[8-氯-6-(三氟甲基)咪唑并[1,2-a]吡啶-2-基]-5-((4-甲氧基苄基)硫基)-1,3,4-噁二唑(6t)对秀丽隐杆线虫的LC50分别为48.10、34.94、52.87、48.32和37.62 mg/L,均优于对照药剂噻唑磷(79.28 mg/L).杀菌活性测定结果显示,2-[8-氯-6-(三氟甲基)咪唑并[1,2-a]吡啶-2-基]-5-((2-溴乙基)硫基)-1,3,4-噁二唑(6d)对水稻纹枯病菌Rhizoctoniasolani表现出良好的抑制活性,其EC50值为7.22mg/L,优于对照药剂氟吡菌酰胺(110.02 mg/L).在100和200 mg/L浓度下,化合物6d对水稻纹枯病菌的保护防效分别为85.5%和92.1%,治疗防效分别为59.2%和79.0%.此研究合成的目标化合物具有一定的杀线虫和杀菌活性,可为咪唑并[1,2-a]吡啶类衍生物的设计和合成提供新思路,对探究咪唑并[1,2-a]吡啶类衍生物的生物活性多样性具有参考意义.

关键词：咪唑并[1,2-a]吡啶噁二唑硫醚秀丽隐杆线虫杀线虫活性杀菌活性

大陆深部地壳脱水熔融与水致熔融的演化特征及其流变学意义

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地球科学 2024年第6期49卷 2001-2023页

作者：陶丽蓉曹淑云李文元程雪梅王浩博董彦龙中国地质大学地球科学学院地质过程与矿产资源国家重点实验室湖北武汉430074

深熔作用是链接地壳深部变质作用、构造变形以及岩浆活动的重要纽带,对大陆地壳演化及其流变学性质具有重要意义.根据是否有自由水的参与,深熔作用分为水致熔融和脱水熔融两种机制.脱水熔融主要通过云母、角闪石等含水矿物的分解来实现... 详细信息

深熔作用是链接地壳深部变质作用、构造变形以及岩浆活动的重要纽带,对大陆地壳演化及其流变学性质具有重要意义.根据是否有自由水的参与,深熔作用分为水致熔融和脱水熔融两种机制.脱水熔融主要通过云母、角闪石等含水矿物的分解来实现,其发生所需的温度一般大于650℃.在脱水熔融反应中会生成钾长石、石榴石等转熔矿物和部分熔体,该熔体呈水不饱和态,具有高Rb、高Rb/Sr比、高^(87)Sr/^(86)Sr,低Sr、Ba和Ca的特点.其产生的熔体含量主要受温压条件和全岩水含量的影响,在麻粒岩相条件下才有可能产生大量熔体.水致熔融是在含水流体参与下所发生的熔融反应,其最显著的特点就是所需温度较低,在角闪岩相条件下可以生成大量熔体.生成的熔体可以是水饱和或水不饱和,在高温条件下生成的水不饱和熔体具有向上迁移的能力.水致熔融生成熔体的地球化学特征与脱水熔融相反,Sr、Ca、Ba含量较高,Rb、Rb/Sr比较低.深熔作用不仅可以显著改变岩石的热力学和流变学性质,而且熔体的迁移可以促进地壳分异并形成广泛的淡色花岗岩,在陆壳的起源、改造和稳定中起着至关重要的作用.

关键词：深熔作用水致熔融脱水熔融流变弱化淡色花岗岩构造地质

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双子季铵盐氯胺的合成及抗菌应用

有机化学 2024年第6期44卷 2041-2048页

作者：李令东张维伦刘鹏飞周子杰周豪杜中田大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁盘锦124221 大连理工大学化工海洋与生命学院辽宁盘锦124221

以5,5-二甲基海因为原料,通过多步合成策略制备了一系列不同长度spacer的双子(Gemini)季铵盐氯胺抗菌剂N,N-双(3-(3-氯-4,4-二甲基-2,5-二氧亚基咪唑烷-1-基)丙基)-N,N,N,N-四甲基丁烷-1,4-二铵氯化物(6)~N,N-双(3-(3-氯-4,4-二甲基-2,5... 详细信息

以5,5-二甲基海因为原料,通过多步合成策略制备了一系列不同长度spacer的双子(Gemini)季铵盐氯胺抗菌剂N,N-双(3-(3-氯-4,4-二甲基-2,5-二氧亚基咪唑烷-1-基)丙基)-N,N,N,N-四甲基丁烷-1,4-二铵氯化物(6)~N,N-双(3-(3-氯-4,4-二甲基-2,5-二氧亚基咪唑烷-1-基)丙基)-N,N,N,N-四甲基癸烷-1,10-二铵氯化物(9),采用核磁共振波谱(NMR)和高分辨质谱(HRMS)表征了前体和氯胺结构.以***(ATCC 25922)和***(ATCC 25923)为模式菌株,以已报道的Gemini-季铵盐氯胺5为对照,初步测试了氯胺6~9抗菌活性.抗菌数据表明,5~9抗菌活性随结构中spacer增大呈现了先减弱后增强的趋势,其中spacer为C10H20的氯胺9抗菌活性达到了最佳,明显优于具有“团队”抗菌效应的5~6,这可能是9达到了分子触杀所需最佳的亲疏水平衡状态所致.表明spacer大小决定了“团队”协同抗菌作用的强弱,且双亲氯胺亲疏水状态对分子触杀贡献极大.合成了一系列高效阳离子型氯胺抗菌剂,为今后更高效氯胺抗菌剂研发提供重要参考.

关键词：双子季铵盐氯胺化学多步合成抗菌活性亲疏水平衡 “团队”抗菌效应

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应力加载对花岗岩粗糙裂隙渗透率影响规律

地球科学 2024年第5期49卷 1810-1820页

作者：那金谢康路袁可涵袁益龙油气地球化学与环境湖北省重点实验室(长江大学资源与环境学院) 湖北武汉430100 吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室吉林长春130021

本研究选取青海共和盆地干热岩靶区储热层印支期花岗岩为目标层,利用高压流体驱替实验装置开展岩心裂隙渗流-应力耦合下循环加卸载试验,分析应力加载过程对花岗岩粗糙裂隙渗透率影响规律,并通过数值模拟技术分析实验过程中花岗岩裂隙渗... 详细信息

本研究选取青海共和盆地干热岩靶区储热层印支期花岗岩为目标层,利用高压流体驱替实验装置开展岩心裂隙渗流-应力耦合下循环加卸载试验,分析应力加载过程对花岗岩粗糙裂隙渗透率影响规律,并通过数值模拟技术分析实验过程中花岗岩裂隙渗透率的演化特征.研究结果表明:(1)应力加载导致裂隙接触面产生变形,是影响裂隙渗流的主要因素,裂隙渗透率与围压呈负相关关系;(2)裂隙渗透率对不同应力加载模式敏感性存在差异;(3)在试验基础上得出数学经验公式,并通过数值模拟分析花岗岩裂隙通道内渗流演化规律,模拟结果同实验拟合较好.

关键词：花岗岩应力加载裂隙渗透率渗流-应力耦合数值模拟地热能源

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可见光诱导铁催化氮杂环的羟甲基化

有机化学 2024年第7期44卷 2265-2273页

作者：傅艳华徐畅张超王怡莎冯高峰绍兴文理学院浙江省精细化学品绿色替代技术研究重点实验室

以甲醇为羟甲基化试剂,发展了一种铁催化可见光诱导氮杂环羟甲基化新方法.以FeCl3为催化剂,2-甲基异烟酸为配体,对甲苯磺酸为酸,空气为氧化剂,甲醇和水为溶剂,在可见光（427 nm）诱导下实现了多种取代喹啉、异喹啉、吡啶、苯并噻唑和伏... 详细信息

以甲醇为羟甲基化试剂,发展了一种铁催化可见光诱导氮杂环羟甲基化新方法.以FeCl3为催化剂,2-甲基异烟酸为配体,对甲苯磺酸为酸,空气为氧化剂,甲醇和水为溶剂,在可见光（427 nm）诱导下实现了多种取代喹啉、异喹啉、吡啶、苯并噻唑和伏立康唑的羟甲基化,展现了该方法优秀的底物普适性.该方法具有反应条件绿色、反应原子经济性好及操作简单等优点,在药物分子或生物活性分子后续结构修饰中具有潜在的应用价值.

关键词：铁催化羟甲基化可见光催化氮杂环

多相铁催化环状醚C(sp3)—H键活化的芳基烯烃氧烷基化

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有机化学 2024年第6期44卷 1978-1986页

作者：于蕾盛康李亭唐从辉南阳师范学院化学与制药工程学院河南南阳473061 华中科技大学化学与化工学院能量转换与存储材料化学教育部重点实验室材料化学与服役失效湖北省重点实验室武汉430074

烯烃双官能团化是一种重要的在双键上构建新的化学键的方法,烯烃的氧烷基化反应能够提供同时生成含有碳碳键和碳氧键的产物,然而当前的氧烷基化方法需要使用过氧叔丁醇作为氧化剂.因此亟需发展一类需氧氧化体系的氧烷基化反应.报道了一... 详细信息

烯烃双官能团化是一种重要的在双键上构建新的化学键的方法,烯烃的氧烷基化反应能够提供同时生成含有碳碳键和碳氧键的产物,然而当前的氧烷基化方法需要使用过氧叔丁醇作为氧化剂.因此亟需发展一类需氧氧化体系的氧烷基化反应.报道了一例温和条件下多相铁催化的苯乙烯及其衍生物的氧烷基化反应,使用空气作为氧化剂和氧源,并进行了详细的催化剂表征、底物范围探索以及机理实验,且给出了可能的机理过程.

关键词：烯烃双官能团化 sp3碳氢键活化多相铁催化

构型化石墨烯纳米片/2009Al复合材料热膨胀系数模拟

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金属学报 2024年第7期60卷 977-989页

作者：周丽张明远杨欣盛刘振宇王全兆肖伯律马宗义烟台大学机电汽车工程学院烟台264005 中国科学院金属研究所师昌绪先进材料创新中心沈阳110016

石墨烯纳米片/Al复合材料热特性与其微观组织密切相关,但尚缺系统性的从微观结构模拟到热学性能预测。本工作利用有限元软件ABAQUS建立了微观石墨烯纳米片/2009Al复合材料三维模型,分析了石墨烯纳米片分布形式、几何构型和体积分数对复... 详细信息

石墨烯纳米片/Al复合材料热特性与其微观组织密切相关,但尚缺系统性的从微观结构模拟到热学性能预测。本工作利用有限元软件ABAQUS建立了微观石墨烯纳米片/2009Al复合材料三维模型,分析了石墨烯纳米片分布形式、几何构型和体积分数对复合材料热膨胀系数的影响。结果表明,复合材料的热膨胀系数受石墨烯纳米片的分布形式影响较小。只有当石墨烯纳米片在基体内的分布形式为2簇时,热膨胀系数比其他分布形式小。石墨烯纳米片几何构型和体积分数对热膨胀系数影响明显。随着石墨烯纳米片体积分数的增加,复合材料热膨胀系数逐渐减小。与基体相比,当复合材料中石墨烯纳米片的体积分数为2.5%,且呈集聚分布时,热膨胀系数下降幅度最大,约为27%。通过与实验结果对比,验证了模型的正确性。

关键词：构型有限元模拟石墨烯纳米片/2009Al复合材料热膨胀系数

二氧化锰改性粉煤灰制备及其对地下水中砷的吸附特性

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地球科学 2024年第3期49卷 1005-1016页

作者：王丽楠杨保国谢作明赵欣鑫石天池中国地质大学环境学院湖北武汉430078 宁夏回族自治区地球物理地球化学调查院宁夏银川750001 中国地质大学生物地质与环境地质重点实验室湖北武汉430078

高砷地下水在我国广泛分布,开发绿色高效的除砷材料对于促进地区发展和保障居民饮用水安全具有重要意义.采用共沉淀法结合NaOH水热处理技术制备了二氧化锰改性粉煤灰吸附材料MFA150,并研究其对地下水中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附特性.结果表... 详细信息

高砷地下水在我国广泛分布,开发绿色高效的除砷材料对于促进地区发展和保障居民饮用水安全具有重要意义.采用共沉淀法结合NaOH水热处理技术制备了二氧化锰改性粉煤灰吸附材料MFA150,并研究其对地下水中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附特性.结果表明,NaOH水热处理破坏了原始粉煤灰的玻璃体结构,且在这一过程中生成沸石相,粉煤灰比表面积由1.30 m^(2)/g增加至40.26 m^(2)/g.在负载MnO2后,MFA150比表面积达到148.82 m^(2)/g.此外,吸附材料表面-OH的含量显著增加,为As(Ⅲ)和As(Ⅴ)提供了更多的吸附活性位点.MFA150对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附过程符合Elovich模型和Freundlich模型.在中性条件下MFA150对As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的吸附量分别达到2.55 mg/g和9.71 mg/g,酸性条件更有利于吸附.溶液中共存的HCO_(3)-和PO_(4)^(3-)会抑制As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附,而SO_(4)^(2-)对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的去除具有轻微促进作用.在模拟地下水中,MFA150对总砷的去除率达到91.90%.MFA150制备方法简单,制备原料廉价易得,吸附性能好有望用于含砷地下水处理.

关键词：高砷地下水粉煤灰锰氧化物吸附资源化利用环境地质

高熵稀土单硅酸盐环境障涂层局域结构的原子对分布函数解析

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金属学报 2024年第8期60卷 1130-1140页

作者：王浩宇吕熙睿陈琦熊瑛罗志新张洁王京阳中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家实验室沈阳110016 中国科学技术大学材料科学与工程学院合肥230000 中国航发沈阳黎明航空发动机有限责任公司沈阳110043

调控稀土单硅酸盐(RE_(2)SiO_(5))环境障涂层热膨胀系数,优化其与碳化硅纤维增强碳化硅(SiC_(f)/SiC)陶瓷基复合材料基体热膨胀系数匹配性,是其应用于高推比航空发动机的关键。本工作基于RE_(2)SiO_(5)/Yb_(2)Si_(2)O_(7)/Si三层结构涂... 详细信息

调控稀土单硅酸盐(RE_(2)SiO_(5))环境障涂层热膨胀系数,优化其与碳化硅纤维增强碳化硅(SiC_(f)/SiC)陶瓷基复合材料基体热膨胀系数匹配性,是其应用于高推比航空发动机的关键。本工作基于RE_(2)SiO_(5)/Yb_(2)Si_(2)O_(7)/Si三层结构涂层体系,对比研究了采用与基体热膨胀系数匹配优的(Y_(1/4)Ho_(1/4)Er_(1/4)Yb_(1/4))_(2)SiO_(5)面层与典型Yb_(2)SiO_(5)面层涂层体系的抗热冲击性能,发现Yb_(2)SiO_(5)面层热膨胀系数偏大造成的应力累积,是导致三层结构涂层失效的主要原因。依据中子衍射数据,分析中子对分布函数,对2种单硅酸盐局域结构特征进行解析。结果表明,高熵稀土单硅酸盐中多种稀土元素协同作用,降低了[ORE_(4)]四面体畸变程度,表现为热膨胀系数减小。提出通过合理选择稀土元素组合,扰动[ORE_(4)]局域结构畸变,有望实现稀土单硅酸盐热膨胀系数的定向调控。

关键词：中子衍射原子对分布函数稀土硅酸盐环境障涂层燃气热冲击