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氮改性ZnO-ZrO_(2)/SBA-15催化剂的酸碱性与其催化乙醇合成1,3-丁二烯反应性能的关系

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化学学报 2024年第5期82卷 493-502页

作者：薛冰关伟鑫王鹏侯少文陈欣辉王奕星苟焕其郭锋浩王梦闯王天姿刘金德郑洲柴寿根陈家锐张建林棘云飞倪珺绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江工业大学杭州310014 浙江普康化工有限公司开化324302 嘉兴南洋万事兴化工有限公司嘉兴314201

1,3-丁二烯(以下简称丁二烯)作为化工的重要有机中间体,在石油以及橡胶工业有着广泛的用途.以乙醇为原料生产丁二烯能够解决生产原料不可再生的问题,所以受到越来越多的关注.本工作采用SBA-15为载体,硝酸盐为氧化物前驱体,含氮有机物为... 详细信息

1,3-丁二烯(以下简称丁二烯)作为化工的重要有机中间体,在石油以及橡胶工业有着广泛的用途.以乙醇为原料生产丁二烯能够解决生产原料不可再生的问题,所以受到越来越多的关注.本工作采用SBA-15为载体,硝酸盐为氧化物前驱体,含氮有机物为助剂,通过水热合成法制备了催化剂,并探究了乙醇合成丁二烯反应过程中,乙醇转化率、丁二烯收率与催化剂酸碱性的关系.具体来说,使用三聚氰胺(M)、三聚氰酸(Ma)、1,10-菲啰啉(Pm)、咪唑(Im)和1,3,5-三嗪(St)为含氮助剂,制备了Zn-Zr/SBA-15+X催化剂.通过对催化剂的活性评价,计算得到乙醇脱氢和脱水、乙醛缩合、Meerwein-Ponndorf-Verley(MPV)反应的活性.根据反应活性和丁二烯收率与催化剂酸碱性(酸碱强度和含量)的变化关系,发现适当数量的弱酸(0.022 mmol·g^(-1))、中酸(0.078 mmol·g^(-1))、中碱(0.055 mmol·g^(-1))和强碱(0.056 mmol·g^(-1))有助于乙醇脱氢反应的发生,过量的弱酸和中酸将导致乙醇的脱水反应.中等数量的中酸(0.078 mmol·g^(-1))和中碱(0.055mmol·g^(-1))有利于乙醛缩合和MPV反应的发生.丁二烯收率与乙醛缩合活性和MPV活性关联较大.三聚氰胺改性的催化剂(Zn-Zr/SBA-15+M)的弱酸、中酸、中碱和强碱含量符合以上的最优数量,因此催化性能最优异:乙醇转化率为99.5%,丁二烯选择性为65.5%,丁二烯产能达到了0.45 gBD·g^(-1)cat·h^(-1).

关键词：氮改性 ZnO-ZrO_(2) 酸碱性乙醇丁二烯

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海洋油膜偏振反射特性仿真与测试

光子学报 2024年第4期53卷 49-61页

作者：杨迪李英超韩晓磊史浩东刘昕悦孙洪宇明星北京跟踪与通信技术研究所北京100094 长春理工大学空间光电技术研究所长春130032 河北大学物理科学与技术学院保定071002

为了海洋溢油的检测与识别,在偏振特性建模中综合考虑天空的偏振辐射、油膜表面的动态反射、接收探测器的姿态和性能,进行全数字仿真,开展外场动态水面的实测,进行油膜偏振半实物仿真,最后对海洋溢油进行了偏振测试与分析。试验结果表明... 详细信息

为了海洋溢油的检测与识别,在偏振特性建模中综合考虑天空的偏振辐射、油膜表面的动态反射、接收探测器的姿态和性能,进行全数字仿真,开展外场动态水面的实测,进行油膜偏振半实物仿真,最后对海洋溢油进行了偏振测试与分析。试验结果表明:在区分油品方面,汽油和水的强度差值为29.33%,线偏振度差值为0.97%,二者结合可较好的分辨溢油。

关键词：海洋溢油偏振特性视景仿真海浪谱全局与局部坐标转换偏振双向反射

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含旋轨耦合的耦合簇方法中的基组选择

化学学报 2024年第6期82卷 604-612页

作者：易书禾王繁四川大学原子与分子物理研究所成都610065

相对论小核能量一致赝势是流行的相对论效应处理方法,但是除dhf-nZVPP-2c基组外,针对此赝势开发基组时都没考虑旋轨耦合效应(SOC),而dhf-nZVPP-2c的可靠性也主要在密度泛函计算中进行了验证.本工作采用以标量相对论Hartree-Fock波函数... 详细信息

相对论小核能量一致赝势是流行的相对论效应处理方法,但是除dhf-nZVPP-2c基组外,针对此赝势开发基组时都没考虑旋轨耦合效应(SOC),而dhf-nZVPP-2c的可靠性也主要在密度泛函计算中进行了验证.本工作采用以标量相对论Hartree-Fock波函数为参考态的SOC-CCSD(T)方法结合此类赝势,考察5s5p电子及各种基函数对第六周期闭壳层双原子分子性质,特别是SOC效应的影响.结果显示,要可靠计算SOC效应,在SOC-CCSD(T)计算中要考虑5s5p电子. cc-pVnZ-PP基组和dhf-nZVPP基组不能得到可靠的SOC效应,而dhf-nZVPP-2c和cc-pwCVnZ-PP基组则能合理描述这些体系的SOC效应.这两套基组对重元素体系性质的误差与相应基组中基函数数目一致,顺序为:dhf-TZVPP-2c,cc-pwCVTZ, dhf-QZVPP-2c, cc-pwCVQZ, cc-pwCV5Z.对这些重元素体系,要用dhf-QZVPP-2c基组才能得到高精度的键长和谐振频率,但是对于解离能,即使cc-pw CVQZ基组仍有一定误差.

关键词：基函数旋轨耦合效应耦合簇理论相对论效应电子相关

外加静电场对O_(2)分子高次谐波的调制机制(特邀)

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光子学报 2024年第6期53卷 48-60页

作者：迟晨阳郭迎春王兵兵华东师范大学物理与电子科学学院上海200241 中国科学院物理研究所北京凝聚态物理国家研究中心光物理重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

采用了Lewenstein强场近似方法,计算了外加静电场对O_(2)分子在线偏振激光场中高次谐波产生的影响。结果表明:1)当静电场方向平行激光偏振方向时,谐波谱出现双平台结构,截止频率增大,偶次和奇次谐波幅度相当;2)当静电场方向垂直时,谐波... 详细信息

采用了Lewenstein强场近似方法,计算了外加静电场对O_(2)分子在线偏振激光场中高次谐波产生的影响。结果表明:1)当静电场方向平行激光偏振方向时,谐波谱出现双平台结构,截止频率增大,偶次和奇次谐波幅度相当;2)当静电场方向垂直时,谐波谱呈现单平台结构,偶次谐波比奇次谐波的幅度小两个量级左右;3)外加静电场对双心干涉极小值的位置基本没有影响。利用Lewenstein理论,可以将分子谐波谱视为分子两端电离通道产生谐波的叠加,对外加静电场控制高次谐波提供了参考。

关键词： O_(2)高次谐波外加静电场谐波相位分析双平台奇偶谐波

镍催化1,6-烯炔与芳基卤化物的反式还原芳基化环化

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有机化学 2024年第6期44卷 1938-1948页

作者：邢运新闫登鸿温顺卜洁沈坤武汉大学药学院武汉430071

发展了一种镍催化1,6-烯炔与芳基卤化物的反式还原芳基化环化反应. 该反应避免了化学计量有机金属试剂的使用, 而且条件温和、官能团兼容性好、底物范围广. 许多天然产物和生物活性化合物中广泛存在各种碳环和杂环骨架, 该方法为这些骨... 详细信息

发展了一种镍催化1,6-烯炔与芳基卤化物的反式还原芳基化环化反应. 该反应避免了化学计量有机金属试剂的使用, 而且条件温和、官能团兼容性好、底物范围广. 许多天然产物和生物活性化合物中广泛存在各种碳环和杂环骨架, 该方法为这些骨架的合成提供了一个高效的平台.

关键词：镍催化还原偶联 1,6-烯炔串联环化

基于分数阶时域Talbot效应的宽带射频信号实时频谱分析

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光子学报 2024年第4期53卷 139-145页

作者：杨波赵雷杨淑娜池灏中国矿业大学信息与控制工程学院徐州221116 杭州电子科技大学通信工程学院杭州310018

提出一种基于分数阶时域Talbot效应的宽带射频信号实时频谱分析方案。该方案基于采样和色散结构,实现射频信号频率到光脉冲时间间隔的映射。通过预先经过一个满足分数阶时域Talbot距离的色散元件,光脉冲在采样之前的重复频率发生倍增。... 详细信息

提出一种基于分数阶时域Talbot效应的宽带射频信号实时频谱分析方案。该方案基于采样和色散结构,实现射频信号频率到光脉冲时间间隔的映射。通过预先经过一个满足分数阶时域Talbot距离的色散元件,光脉冲在采样之前的重复频率发生倍增。利用分数阶时域Talbot效应,可以显著提升系统的频率测量带宽。实验结果表明,利用9阶分数阶时域Talbot效应,实现29.7 GHz带宽内单音和双音射频信号的实时频谱分析。数值仿真结果进一步验证了该方案能够有效分析频率快速变化的宽带射频信号。该方案结构简单、带宽大、可实时处理,有望应用于电子对抗、宽带雷达、认知无线电等场景。

关键词：频谱分析光子辅助射频频谱分析实时傅里叶变换 Talbot效应分数阶时域Talbot效应

稀土元素La对AlMgSi合金性能和微结构的影响

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金属学报 2024年第1期60卷 107-116页

作者：郑雄赖玉香向雪梅陈江华湖南大学材料科学与工程学院长沙410082 海南大学精密仪器高等研究中心皮米电镜中心海口570228

微合金化是改善铝合金性能及微观结构的有效方法。本工作采用硬度、导电率和拉伸性能测试,以及SEM和TEM等表征分析手段,研究了不同含量La的添加对Al-0.75Mg-0.75Si(质量分数,%)合金性能和微观结构的影响。结果表明,随着La添加量的提高,... 详细信息

微合金化是改善铝合金性能及微观结构的有效方法。本工作采用硬度、导电率和拉伸性能测试,以及SEM和TEM等表征分析手段,研究了不同含量La的添加对Al-0.75Mg-0.75Si(质量分数,%)合金性能和微观结构的影响。结果表明,随着La添加量的提高,(1)合金的塑性和导电率逐渐提高,这是由于La诱导形成的AlSiLa第二相的含量及其溶质原子Si消耗量逐渐增多;(2)合金的强度先上升后下降,强度的上升主要归因于AlSiLa相的强化作用及晶粒细化作用逐渐增大,强度的下降主要归因于固溶强化作用的减小;(3)合金人工时效过程中析出相的类型逐渐发生改变:加La合金峰值时效态除形成β″相外,还会析出多晶β″相,而过时效态会析出β″/U2、β′/U2和β′/U2/β″复合相。

关键词： Al-Mg-Si合金微合金化第二相析出相力学性能电子显微镜

低温高应变量衬板控轧高固溶Al-Mg合金高强塑性与高热稳定性机制

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金属学报 2024年第4期60卷 473-484页

作者：田滕查敏殷皓亮花珍铭贾海龙王慧远吉林大学材料科学与工程学院汽车材料教育部重点实验室长春130025 吉林大学超硬材料国家重点实验室长春130012 吉林大学未来科学国际合作联合实验室长春130012

通过大变形技术制备的高强Al-Mg合金具有广阔应用前景,但其塑性低和高温稳定性差的缺点严重限制其进一步发展。本工作采用低温高应变量衬板控轧(cryogenic high-reduction hard-plate rolling,CHR-HPR)制备了兼具高强塑性(抗拉强度约597... 详细信息

通过大变形技术制备的高强Al-Mg合金具有广阔应用前景,但其塑性低和高温稳定性差的缺点严重限制其进一步发展。本工作采用低温高应变量衬板控轧(cryogenic high-reduction hard-plate rolling,CHR-HPR)制备了兼具高强塑性(抗拉强度约597 MPa、延伸率约7.7%)和高热稳定性的高固溶Mg含量Al-9Mg合金。利用EBSD、TEM、硬度测量和拉伸实验等方法系统研究了Mg含量对CHR-HPR Al-Mg合金微观组织和力学性能的影响。结果表明:CHR-HPR Al-9Mg合金中高含量固溶Mg原子与低温变形促进合金中形成了高密度位错及小角晶界,显著提高合金的屈服强度;高含量固溶Mg原子与可动位错交互作用引起的动态应变时效导致合金加工硬化能力提高,进一步提高了合金的抗拉强度和塑性。此外,在再结晶退火过程中,高含量固溶Mg原子有效地抑制位错滑移、钉扎晶界,延缓回复与再结晶的发生。因此,CHR-HPR Al-Mg合金热稳定性随固溶Mg含量增加而显著提高,其中CHR-HPR Al-9Mg合金再结晶温度达到400℃。

关键词： Al-Mg合金低温衬板控轧加工硬化力学性能微观组织再结晶

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吲哚分子间不对称去芳构化氧化Heck反应

化学学报 2024年第1期82卷 1-4页

作者：高炜洋邓伟超高扬梁仁校贾义霞浙江工业大学化学工程学院杭州310014

过渡金属催化的不对称去芳构化反应是合成手性环状化合物的直接方法之一.近年来,基于Heck反应已成功实现吲哚、苯并呋喃、吡咯、呋喃及萘等芳香化合物的不对称去芳构化反应.然而,现有报道往往局限于分子内反应,分子间不对称去芳构化Hec... 详细信息

过渡金属催化的不对称去芳构化反应是合成手性环状化合物的直接方法之一.近年来,基于Heck反应已成功实现吲哚、苯并呋喃、吡咯、呋喃及萘等芳香化合物的不对称去芳构化反应.然而,现有报道往往局限于分子内反应,分子间不对称去芳构化Heck反应仍有待研究.与Heck反应相比,氧化Heck反应由于反应条件相对温和且可能经历离子型催化机理,利于实现分子间去芳构化反应并控制其对映选择性.本工作发展了钯催化吲哚与芳基硼酸的分子间不对称去芳构化氧化Heck反应.以Pd(OAc)2为催化剂前体、吡啶-噁唑啉为手性配体、苯醌-氧气为氧化剂,以中等至良好的收率及中等水平的ee值,合成了一系列含有C2-季碳手性中心的手性吲哚啉衍生物.

关键词：氧化Heck反应吲哚分子间去芳构化手性吲哚啉