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K掺杂C_3N_4的原位合成、禁带结构解析及其可见光催化性能增强机制

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科学通报 2016年第24期61卷 2707-2716页

作者：李欣蔚张会均文莉董帆岑望来吴忠标重庆工商大学催化与功能有机分子重庆市重点实验室环境与资源学院重庆400067 四川大学新能源与低碳技术研究院成都610065 浙江大学环境工程系环境污染修复与生态健康教育部重点实验室杭州310027

以硫脲和碘化钾为原料,采用热聚合法合成了K掺杂g-C_3N_4光催化剂(CN-K),通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线能谱(XPS)、比表面积(BET)、紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)和荧光光谱(PL)等对样品进行微... 详细信息

以硫脲和碘化钾为原料,采用热聚合法合成了K掺杂g-C_3N_4光催化剂(CN-K),通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线能谱(XPS)、比表面积(BET)、紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)和荧光光谱(PL)等对样品进行微结构表征分析,并在优化晶体结构模型基础上,采用第一性原理计算模拟并解析能带结构和态密度分布.结果表明,掺杂K离子与N形成K–N键,并存在于g-C_3N_4层间.在可见光照射下对ppb级NO表现出了显著增强的可见光催化活性和良好的光化学稳定性.CN-K优异的活性可归因于K掺杂作用对g-C_3N_4电子结构的调变.K掺杂作用调节禁带位置,价带与导带的位置均下移,其中导带下移幅度高于价带,使催化剂禁带宽度减小,因此拓宽了光响应范围,使其可见光区域吸光能力增强;K掺杂使光生载流子的分离效率增加;K掺杂g-C_3N_4比纯g-C_3N_4的价带位置更正,K的掺杂作用使其光生空穴的氧化能力增强.本文阐明了K掺杂g-C_3N_4改性作用机理以及其可见光催化净化NO的机理.本文为光催化剂碱金属改性降解污染物提供了新的认识.

关键词： g-C3N4 K掺杂可见光催化禁带结构 NO净化

La(OH)3纳米棒的制备、表征及光催化净化NO的性能

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中国环境科学 2017年第3期37卷 899-907页

作者：孙艳娟肖香董帆何詠基吴忠标重庆工商大学环境与资源学院催化与环境新材料重庆市重点实验室重庆400067 香港教育大学科学与环境研究学系中国香港浙江大学环境工程系环境污染修复与生态健康教育部重点实验室浙江杭州310027

采用水热法合成了一维La(OH)_3纳米棒光催化剂,通过XRD,SEM,TEM,XPS,UV-vis DRS等对样品进行结构表征,并研究了其光催化净化NO的性能.结果表明,La(OH)_3纳米棒具有均匀的形貌结构,且对紫外光有较强吸收,水热温度对La(OH)_3纳米棒微结构... 详细信息

采用水热法合成了一维La(OH)_3纳米棒光催化剂,通过XRD,SEM,TEM,XPS,UV-vis DRS等对样品进行结构表征,并研究了其光催化净化NO的性能.结果表明,La(OH)_3纳米棒具有均匀的形貌结构,且对紫外光有较强吸收,水热温度对La(OH)_3纳米棒微结构和光催化活性有较大影响.水热温度为180°C下样品(La-180)光催化活性最佳且稳定性良好.ESR捕获结果表明,La-180产生的?OH信号强于La-150和La-210,因而具备更优异的光催化活性.La-180产生更多?OH的原因是其UV光吸收增加;La-180纳米棒形貌均一无团聚,增强了电荷分离效率;且La-180具有较大比表面积,增加了催化剂表面活性位点.

关键词：水热法 La(OH)3 纳米棒光催化 NO去除

TiO2/g-C3N4在泡沫陶瓷表面的负载及光催化空气净化性能增强

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环境科学学报 2017年第6期37卷 2265-2274页

作者：孙艳娟王瑞董帆何詠基吴忠标重庆工商大学催化与环境新材料重庆市重点实验室环境与资源学院重庆400067 香港教育大学科学与环境研究学系中国香港999077 浙江大学环境工程系环境污染修复与生态健康教育部重点实验室杭州310027

以市售P25(TiO_2)和g-C_3N_4为原料,以多孔氧化铝泡沫陶瓷为载体,进行了负载型光催化组件的设计与环境应用.运用浸渍提拉-热处理法制备负载P25/g-C_3N_4的泡沫陶瓷组件,对其微结构进行了表征测试,并将其应用于空气中NO的去除.结果表明,P... 详细信息

以市售P25(TiO_2)和g-C_3N_4为原料,以多孔氧化铝泡沫陶瓷为载体,进行了负载型光催化组件的设计与环境应用.运用浸渍提拉-热处理法制备负载P25/g-C_3N_4的泡沫陶瓷组件,对其微结构进行了表征测试,并将其应用于空气中NO的去除.结果表明,P25/g-C_3N_4在氧化铝泡沫陶瓷表面负载牢固,P25/g-C_3N_4禁带结构匹配有利于光生电荷的分离.研究了P25/g-C_3N_4比例对光催化性能的影响,当g-C_3N_4占P25的量为30%时,负载组件的光催化性能最佳,对NO的去除率达到79.6%.在5次循环反应后,负载型光催化剂表现出良好的稳定性.本研究为P25/g-C_3N_4复合光催化剂的空气净化应用提供了思路和技术基础.

关键词：载体负载 TiO2/g-C3N4 可见光催化 NO污染

石墨型C3N4在泡沫陶瓷表面的原位负载及可见光催化空气净化应用

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科学通报 2015年第33期60卷 3221-3229页

作者：崔雯李茴孙艳娟董帆何詠基吴忠标重庆工商大学环境与资源学院催化与功能有机分子重庆市重点实验室重庆400067 香港教育学院科学与环境研究学系中国香港浙江大学环境工程系环境污染修复与生念健康教育部重点实验室杭州310027

g-C3N4是一种具有广泛应用前景的无金属可见光催化剂.为了实现g-C3N4在载体表面的有效负载,本研究以二氰二胺为前驱体,通过溶解-再结晶-热处理原位负载工艺,利用g-C3N4和Al2O3之间的独特物理化学作用力,实现了Al2O3泡沫陶瓷上g-C3N4的... 详细信息

g-C3N4是一种具有广泛应用前景的无金属可见光催化剂.为了实现g-C3N4在载体表面的有效负载,本研究以二氰二胺为前驱体,通过溶解-再结晶-热处理原位负载工艺,利用g-C3N4和Al2O3之间的独特物理化学作用力,实现了Al2O3泡沫陶瓷上g-C3N4的牢固负载.用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、比表面积测定、紫外可见漫反射光谱和荧光光谱对样品进行表征分析.系统研究了热处理时间对样品微结构和光催化性能的影响.结果表明,当热处理时间为4 h时,负载型g-C3N4具有最优的NO去除率,达57.9%.这可归因于其较大的比表面积和较高的电荷分离效率.本文提供了一种基于光催化剂与载体相互作用的原位负载技术,为g-C3N4在空气净化的实际应用提供了技术支持和理论依据.

关键词：石墨型氮化碳原位负载可见光催化电荷分离空气净化

微结构优化与GO耦合大幅提高(BiO)_2CO_3可见光催化性能

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科学通报 2015年第20期60卷 1915-1923,1851页

作者：董帆李秋燕何詠基吴忠标重庆工商大学催化与功能有机分子重庆市重点实验室环境与生物工程学院重庆400067 香港教育学院科学与环境研究学系浙江大学环境工程系环境污染修复与生态健康教育部重点实验室杭州310027

以柠檬酸铋、无水碳酸钠和氧化石墨烯(GO)为原料,采用一步水热法合成(Bi O)2CO3与GO复合的新型三维(3D)分级结构光催化剂(BOC-GO).通过X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、傅里叶红外光谱、拉曼光谱、X射线光电子能谱、表面积... 详细信息

以柠檬酸铋、无水碳酸钠和氧化石墨烯(GO)为原料,采用一步水热法合成(Bi O)2CO3与GO复合的新型三维(3D)分级结构光催化剂(BOC-GO).通过X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、傅里叶红外光谱、拉曼光谱、X射线光电子能谱、表面积测定、紫外可见漫反射光谱和荧光光谱对样品进行表征分析.结果表明,(Bi O)2CO3微球分散在GO薄膜上,形成了新颖的3D分级结构.这种特殊的新结构作为光催化剂,在可见光照射下对ppb级NO(1ppb=1μg/m3)表现出了大幅增强的可见光催化活性和良好的光化学稳定性,远高于(Bi O)2CO3以及其他可见光催化剂.BOC-GO优异的活性可归因于3D分级结构与GO的耦合.一方面(Bi O)2CO3微球特殊的3D分层结构,既能诱导入射光产生多次的散射和反射效应,增加对可见光的捕获利用,也能促进光催化过程中反应物和中间产物的快速转移和运输,为催化剂提供更多的活性位点;另一方面归因于GO自身优越的电子迁移能力,能够将(Bi O)2CO3的导带电子迅速转移和运输,从而促进(Bi O)2CO3上电子-空穴对的有效分离.将光催化剂自身微结构优化与GO耦合是一种大幅提高可见光催化性能的新方法.

关键词：水热法 (BiO)CO 石墨烯 D分级结构可见光催化电子-空穴分离

Synergistic photo-thermal catalytic NO purification of MnO_x/g-C_3N_4:Enhanced performance and reaction mechanism

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Chinese Journal of Catalysis 2018年第4期39卷 619-629页

作者：陈鹏董帆冉茂希李佳芮重庆工商大学环境与资源学院重庆市催化与环境新材料重点实验室重庆400067

Both MnOx and g‐C3N4 have been proved to be active in the catalytic oxidation of NO,and their individual mechanisms for catalytic NO conversion have also been ***,the mechanism of photo‐thermal catalysis of the MnOx/g‐C3N4 composite remains *** this paper,MnOx/g‐C3N4 catalysts with different molar ratios were synthesized by the precipitation approach at room *** as‐prepared catalysts exhibit excellent synergistic photo‐thermal catalytic performance towards the purification of NO in *** MnOx/g‐C3N4 catalysts contain MnOx with different valence states on the surface of g‐*** thermal catalytic reaction for NO oxidation on MnOx and the photo‐thermal catalytic reaction on 1:5 MnOx/g‐C3N4 were investigated by in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy(in situ DRIFTS).The results show that light exerted a weak effect on NO oxidation over MnOx,and it exerted a positive synergistic effect on NO conversion over 1:5 MnOx/g‐C3N4.A synergistic photo‐thermal catalytic cycle of NO oxidation on MnOx/g‐C3N4 is ***,photo‐generated electrons(e?)are transferred to MnOx and participate in the synergistic photo‐thermal reduction cycle(Mn4+→Mn3+→Mn2+).The reverse cycle(Mn2+→Mn3+→Mn4+)can regenerate the active oxygen vacancy sites and inject electrons into the g‐C3N4 hole(h+).The active oxygen(O?)was generated in the redox cycles among manganese species(Mn4+/Mn3+/Mn2+)and could oxidize the intermediates(NOH and N2O2?)to final products(NO2?and NO3?).This paper can provide insightful guidance for the development of better catalysts for NOx purification.

关键词： MnOx g‐C3N4 Synergistic catalysis Photo‐thermal In situ DRIFTS NO oxidation

Improving visible-light-driven photocatalytic NO oxidation over BiOBr nanoplates through tunable oxygen vacancies

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Chinese Journal of Catalysis 2018年第4期39卷 779-789页

作者： Jiazhen Liao Lvcun Chen Minglu Sun Ben Lei Xiaolan Zeng Yanjuan Sun Fan Dong College of Urban Construction and Environmental Engineering Chongqing UniversityChongqing 400044China Chongqing Key Laboratory of Catalysis and New Environmental Materials College of Environment and ResourcesChongqing Technology and Business UniversityChongqing 400067China

In this work,a series of BiOBr nanoplates with oxygen vacancies(OVs)were synthesized by a solvothermal method using a water/ethylene glycol *** number of OVs and facets of BiOBr were tuned by changing the water/ethylene glycol *** the role of OVs in photocatalysis has been investigated,the underlying mechanisms of charge transfer and reactant activation remain *** unravel the effect of OVs on the reactant activation and photocatalytic NO oxidation process,in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy,so‐called DRIFTS,and theoretical calculations were performed and their results *** photocatalytic efficiency of the as‐prepared BiOBr was significantly increased by increasing the amount of *** oxygen vacancies had several effects on the photocatalysts,including the introduction of intermediate energy levels that enhanced light absorption,promoted electron transfer,acted as active sites for catalytic reaction and the activation of oxygen molecules,and facilitated the conversion of the intermediate products to the final product,thus increasing the overall visible light photocatalysis *** present work provides new insights into the understanding of the role of OVs in photocatalysts and the mechanism of photocatalytic NO oxidation.

关键词： BiOBr nanoplate Oxygen vacancies In situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy Conversion pathway NO oxidation