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固体酸催化5-羟甲基糠醛的降解动力学研究

林产化学与工业 2013年第4期33卷 32-36页

作者：曾珊珊林鹿刘娣华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室广东广州510640 厦门大学能源研究院福建厦门361005

利用小型高压反应釜测定了温度在423.15～463.15 K范围内无催化、固体酸SO42-/ZrO2-TiO2和SO42-/ZrO2催化下5-羟甲基糠醛的分解反应动力学数据。结果表明,反应时间、反应温度和固体酸催化剂显著影响了5-羟甲基糠醛的转化和乙酰丙酸的产... 详细信息

利用小型高压反应釜测定了温度在423.15～463.15 K范围内无催化、固体酸SO42-/ZrO2-TiO2和SO42-/ZrO2催化下5-羟甲基糠醛的分解反应动力学数据。结果表明,反应时间、反应温度和固体酸催化剂显著影响了5-羟甲基糠醛的转化和乙酰丙酸的产率。用一级反应动力学方程拟合实验数据,得到本实验中无催化、固体酸SO24-/ZrO2-TiO2和SO42-/ZrO2催化下5-羟甲基糠醛分解反应的表观活化能分别为106.4、73.42和77.04 kJ/mol。固体酸的加入可以大大提高了5-羟甲基糠醛的转化率,同时提高乙酰丙酸的产率。

关键词： 5-羟甲基糠醛乙酰丙酸固体酸分解反应动力学

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磷钨酸盐催化转化葡萄糖合成乙酰丙酸

化工学报 2012年第12期63卷 3875-3881页

作者：曾珊珊林鹿刘娣彭林才华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室广东广州510640 厦门大学能源研究院福建厦门361005

制备了一系列金属离子修饰的磷钨酸盐(MXH3-2 XPW12O40,M=Zn,Cu,Cs,Ag)催化剂,并将磷钨酸银盐(Ag3PW12O40)用于水解葡萄糖制备乙酰丙酸的实验中。采用FTIR、XRD、SEM和EPMA等技术对磷钨酸盐性能进行了表征,并分析了磷钨酸银盐催化剂在... 详细信息

制备了一系列金属离子修饰的磷钨酸盐(MXH3-2 XPW12O40,M=Zn,Cu,Cs,Ag)催化剂,并将磷钨酸银盐(Ag3PW12O40)用于水解葡萄糖制备乙酰丙酸的实验中。采用FTIR、XRD、SEM和EPMA等技术对磷钨酸盐性能进行了表征,并分析了磷钨酸银盐催化剂在反应前后结构和表面元素相对含量的变化。考察了反应温度、反应时间、催化剂用量和葡萄糖浓度等对乙酰丙酸得率的影响。结果表明:合成的磷钨酸盐具有磷钨酸的Keggin结构,并且Ag3PW12O40催化剂在多次使用后Keggin结构没有被破坏。在催化合成反应中,在反应温度200℃、反应时间2h、Ag3PW12O40催化剂用量0.7g和葡萄糖浓度40g.L-1的条件下,乙酰丙酸的最大得率可达到81.61%,催化剂可重复利用。

关键词：乙酰丙酸葡萄糖磷钨酸盐催化

阳离子交换树脂和Al_2O_3催化葡萄糖制取5-羟甲基糠醛

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华南理工大学学报（自然科学版） 2010年第11期38卷 69-73页

作者：林鹿陈天明华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室广东广州510640

以葡萄糖为原料、强酸性阳离子交换树脂732和Al2O3为催化剂、二甲基亚砜(DMSO)为反应介质,研究了5-羟甲基糠醛(5-HMF)的制备方法与反应过程,以及阳离子树脂732和Al2O3的重复使用性.结果表明,DMSO对葡萄糖转化为5-HMF的反应有促进作用,... 详细信息

以葡萄糖为原料、强酸性阳离子交换树脂732和Al2O3为催化剂、二甲基亚砜(DMSO)为反应介质,研究了5-羟甲基糠醛(5-HMF)的制备方法与反应过程,以及阳离子树脂732和Al2O3的重复使用性.结果表明,DMSO对葡萄糖转化为5-HMF的反应有促进作用,葡萄糖初始质量分数为10%时,130℃下反应12 h后,葡萄糖的转化率可达90.19%,5-HMF的得率可达44.53%,选择性可达49.37%.同时,文中研究结果显示,经过多次使用,阳离子树脂732和Al2O3的催化选择性依然保持稳定.

关键词：葡萄糖 5-羟甲基糠醛强酸性阳离子交换树脂氧化铝催化

多相催化葡萄糖转化合成生物质基乙酰丙酸丁酯

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现代化工 2012年第12期32卷 53-56,58页

作者：刘娣林鹿华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室广东广州510640 厦门大学能源研究院福建厦门361005

采用共沉淀法合成了少量Fe2O3(质量分数为0.5%～5%)促进的固体超强酸催化剂SO24-/SnO2,并将其应用于葡萄糖酯化制备乙酰丙酸丁酯的实验中。考察了反应条件以及催化剂的重复利用性对产物得率的影响,并利用FT-IR、XRD和NH3-TPD对使用前后... 详细信息

采用共沉淀法合成了少量Fe2O3(质量分数为0.5%～5%)促进的固体超强酸催化剂SO24-/SnO2,并将其应用于葡萄糖酯化制备乙酰丙酸丁酯的实验中。考察了反应条件以及催化剂的重复利用性对产物得率的影响,并利用FT-IR、XRD和NH3-TPD对使用前后的催化剂的结构和酸性进行了表征。结果表明,550℃下焙烧3 h的催化剂在其质量分数为2.5%,反应温度为200℃和反应时间为2 h的条件下,乙酰丙酸丁酯的得率最高达30.81%,回收利用的催化剂在多次重复使用后仍然保持一定的催化活性。

关键词：葡萄糖乙酰丙酸丁酯催化 SO24-/Fe2O3-SnO2

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生物质转化合成新能源化学品乙酰丙酸酯

化学进展 2012年第5期24卷 801-809页

作者：彭林才林鹿李辉华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室广州510640 厦门大学能源研究院厦门361005

生物质是唯一可替代化石资源获取液态燃料和化学品的可再生资源,近年来由生物质转化合成乙酰丙酸酯引起了研究者们越来越广泛的关注。乙酰丙酸酯是一类重要的化学中间体和新能源化学品,具有高的反应特性和广泛的工业应用价值。目前开发... 详细信息

生物质是唯一可替代化石资源获取液态燃料和化学品的可再生资源,近年来由生物质转化合成乙酰丙酸酯引起了研究者们越来越广泛的关注。乙酰丙酸酯是一类重要的化学中间体和新能源化学品,具有高的反应特性和广泛的工业应用价值。目前开发的从生物质资源出发转化合成乙酰丙酸酯的潜在合成途径可概括为4种:直接酸催化醇解法、经乙酰丙酸酯化、经5-氯甲基糠醛醇解和经糠醇醇解。本文分别介绍了这4种转化合成途径的化学反应过程及最新研究进展,从反应合成工艺、催化体系、经济可行性等方面评述了各自的特点与发展趋势,并分析了目前工业规模转化生物质合成乙酰丙酸酯仍面临的一些科学难点。最后,对今后该领域的研究前景进行了展望。

关键词：生物质醇解乙酰丙酸酯能源化学品

固体酸SO_4^(2-)/ZrO_2催化蔗糖制备乙酰丙酸乙酯

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现代化工 2011年第7期31卷 45-49页

作者：刘娣林鹿彭林才华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室广东广州510640

采用沉淀-浸渍法制备了一系列不同焙烧温度的SO42-/ZrO2固体酸催化剂,考察了其催化转化蔗糖制备乙酰丙酸乙酯的反应活性。反应过程条件如催化剂用量、反应温度、反应时间以及催化剂重复使用对产物得率的影响进行了研究。结果表明合适的... 详细信息

采用沉淀-浸渍法制备了一系列不同焙烧温度的SO42-/ZrO2固体酸催化剂,考察了其催化转化蔗糖制备乙酰丙酸乙酯的反应活性。反应过程条件如催化剂用量、反应温度、反应时间以及催化剂重复使用对产物得率的影响进行了研究。结果表明合适的工艺条件为:催化剂焙烧温度600℃、催化剂添加的质量分数为2.5%、反应温度200℃和反应时间2 h。该条件下蔗糖几乎完全转化,乙酰丙酸乙酯得率(摩尔分数)最高达36.6%。回收的SO42-/ZrO2催化剂焙烧后在多次重复使用过程中仍然表现出较好的催化活性。X射线衍射仪(XRD)和NH3-程序升温脱附法(NH3-TPD)分析表明,随着重复使用次数的增加,SO42-/ZrO2的晶形结构基本保持不变,酸强度和总酸量稍微有所下降,主要酸性仍保留。本研究为生物质基化学品乙酰丙酸乙酯的制备提供了一条有效的、环境友好的途径。

关键词：蔗糖乙醇乙酰丙酸乙酯 SO42-/ZrO2 催化

生物质转化为液体燃料2,5-二甲基呋喃的途径与机理

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化学进展 2011年第10期23卷 2079-2084页

作者：胡磊孙勇林鹿厦门大学能源研究院厦门361005

随着化石燃料的日益减少,寻找可再生的液体生物质燃料已经引起了越来越广泛的关注。由生物质制备得到的25,-二甲基呋喃(DMF)具有高能量密度、高沸点、高辛烷值和不溶于水等优点,近年来被认为是一种非常有前景的液体燃料。本文归纳和总... 详细信息

随着化石燃料的日益减少,寻找可再生的液体生物质燃料已经引起了越来越广泛的关注。由生物质制备得到的25,-二甲基呋喃(DMF)具有高能量密度、高沸点、高辛烷值和不溶于水等优点,近年来被认为是一种非常有前景的液体燃料。本文归纳和总结了生物质转化为DMF的化学途径、方法和反应机理以及DMF的燃烧性能,并对今后的研究方向进行了展望。

关键词：液体燃料生物质 2,5-二甲基呋喃 5-羟甲基糠醛 5-氯甲基糠醛

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葡萄糖脱水制备5-羟甲基糠醛的研究进展

化工进展 2011年第8期30卷 1711-1716页

作者：胡磊孙勇林鹿厦门大学能源研究院福建厦门361005

5-羟甲基糠醛(5-HMF)是一种重要的平台化合物,具有非常广泛的应用价值和市场前景。葡萄糖的选择性脱水是制备5-HMF的主要方法之一,也是碳水化合物降解研究中的重点和难点,现在已经受到了人们越来越广泛的重视。本文综述了近年来葡萄糖制... 详细信息

5-羟甲基糠醛(5-HMF)是一种重要的平台化合物,具有非常广泛的应用价值和市场前景。葡萄糖的选择性脱水是制备5-HMF的主要方法之一,也是碳水化合物降解研究中的重点和难点,现在已经受到了人们越来越广泛的重视。本文综述了近年来葡萄糖制备5-HMF的研究成果,着重介绍了5-HMF的形成机理以及制备5-HMF的催化体系与溶剂体系,并对葡萄糖制备5-HMF的研究前景进行了展望,以期为5-HMF的进一步研究提供思路和参考。

关键词：葡萄糖 5-羟甲基糠醛形成机理催化剂溶剂

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ZSM-5催化葡萄糖清洁转化合成乙酰丙酸

化学反应工程与工艺 2010年第1期26卷 74-78,87页

作者：隋小玉林鹿华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室广东广州510640

研究了以沸石分子筛ZSM-5为催化剂,水解葡萄糖制备乙酰丙酸的反应,探讨了催化剂用量、反应温度、反应时间对乙酰丙酸得率的影响。结果表明,在催化剂用量3 g、温度190℃、反应时间2.5 h的条件下,乙酰丙酸的最大摩尔得率可达到67.54%。通... 详细信息

研究了以沸石分子筛ZSM-5为催化剂,水解葡萄糖制备乙酰丙酸的反应,探讨了催化剂用量、反应温度、反应时间对乙酰丙酸得率的影响。结果表明,在催化剂用量3 g、温度190℃、反应时间2.5 h的条件下,乙酰丙酸的最大摩尔得率可达到67.54%。通过X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)分析了催化剂在反应前后的结构变化,发现催化剂表面结焦积炭是失活的主要原因。通过焙烧除去失活催化剂表面的积碳后进行催化反应,使得产物乙酰丙酸摩尔得率可达到57.02%。

关键词：乙酰丙酸葡萄糖 ZSM-5沸石分子筛