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加工工艺对聚异戊二烯类橡胶炭黑分散性与力学性能的影响

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高等学校化学学报 2024年第6期45卷 148-162页

作者：冯雪阳王玉阁贺天成王珂潘立佳陈思源尹园孙洪国郑雅芳卫来孙昭艳伊犁师范大学物理科学与技术学院新疆凝聚态相变与微结构实验室伊宁835000 中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022

天然橡胶、异戊橡胶和仿生橡胶的主要成分均为顺-1,4-聚异戊二烯,但在蛋白质和磷脂等成分上存在一定差异.这些差异可能会导致橡胶对混炼工艺的响应不同,使填料在橡胶中的分散性产生差异,进而影响硫化胶的动静态性能.为了探究聚异戊二烯... 详细信息

天然橡胶、异戊橡胶和仿生橡胶的主要成分均为顺-1,4-聚异戊二烯,但在蛋白质和磷脂等成分上存在一定差异.这些差异可能会导致橡胶对混炼工艺的响应不同,使填料在橡胶中的分散性产生差异,进而影响硫化胶的动静态性能.为了探究聚异戊二烯类橡胶在不同混炼工艺下的填料分散性和胶料力学性能变化规律,本文以N220炭黑为填料,研究了天然橡胶、异戊橡胶和仿生橡胶这3种聚异戊二烯类橡胶在4种加工工艺下的炭黑分散性和动静态性能.研究结果表明,天然橡胶和异戊橡胶的填料分散性和力学性能对炭黑混入时间的响应程度更强,而仿生橡胶响应较弱.随着炭黑混入时间的延长,天然橡胶和异戊橡胶的平均聚集体粒径分别从约22和19μm下降到约9μm,下降程度较明显,动静态性能得到提升;而相同工艺条件下仿生橡胶的平均聚集体粒径从约20μm下降到约16μm,且炭黑分散状态较差.另一方面,仿生橡胶对塑炼时间响应更加敏感,延长塑炼时间能够显著降低炭黑的平均聚集体粒径并提升橡胶的伸张疲劳性能.为此,本文设计了较长时间(6 min)塑炼结合混炼的工艺,进一步提升了仿生橡胶的伸张疲劳性能.为了明晰仿生橡胶对混炼和塑炼工艺响应性产生差异的原因,探究了不同加工工艺条件下仿生橡胶门尼黏度和分子量的变化规律,发现适中的分子量以及较窄的分子量分布有利于提升胶料的伸张疲劳性能.

关键词：聚异戊二烯类橡胶炭黑分散加工响应力学性能

内环化聚(β-氨基酯)的制备与生物物理性能

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高等学校化学学报 2024年第2期45卷 133-138页

作者：雍海洋李智立郭蕊周德重西安交通大学化学工程与技术学院西安710049

拓扑结构对聚合物性能具有重要影响.本文通过调控聚合条件制备内环化聚(β-氨基酯)并探究其生物物理性能.以三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPTA)和4-吗啉丙胺(MPA)为单体并控制其投料比及体系单体浓度,利用迈克尔加成反应制备了两种内环化聚(... 详细信息

拓扑结构对聚合物性能具有重要影响.本文通过调控聚合条件制备内环化聚(β-氨基酯)并探究其生物物理性能.以三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPTA)和4-吗啉丙胺(MPA)为单体并控制其投料比及体系单体浓度,利用迈克尔加成反应制备了两种内环化聚(β-氨基酯).使用凝胶渗透色谱仪(GPC)、核磁共振波谱仪(NMR)和原子力显微镜(AFM)等对内环化聚(β-氨基酯)的化学组成、拓扑结构和生物物理性能进行表征与分析.结果表明,随着环化度的增加,聚(β-氨基酯)对DNA压缩能力增强,降解速率加快,质子缓冲能力提高,细胞毒性增大.本文研究结果为制备和表征内环化聚(β-氨基酯)提供了新思路,也为设计有效的基因递送载体提供了依据.

关键词：拓扑结构内环化聚(β-氨基酯) 投料比生物物理性能

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用于扫描隧道显微镜的低噪声前置电流放大器

物理学报 2024年第13期73卷 20-27页

作者：唐海涛米壮王文宇唐向前叶霞单欣岩陆兴华中国科学院物理研究所应用物理中心北京10019 中国科学院大学物理学院北京100190

前置电流放大器是扫描隧道显微镜的重要部件之一,其性能对于扫描隧道显微镜系统的基本操作及新功能开发至关重要.本文详细分析了影响前置电流放大器性能的因素,通过筛选噪声极低的运放芯片和电路结构优化,设计了一款针对扫描隧道显微镜... 详细信息

前置电流放大器是扫描隧道显微镜的重要部件之一,其性能对于扫描隧道显微镜系统的基本操作及新功能开发至关重要.本文详细分析了影响前置电流放大器性能的因素,通过筛选噪声极低的运放芯片和电路结构优化,设计了一款针对扫描隧道显微镜系统的前置电流放大器.该放大器最灵敏档位(1 GΩ)的噪声低至4 fA/(Hz)1/2,带宽为2.3 kHz,具有10 MΩ,100 MΩ和1 GΩ三个测量量程并且可以通过控制信号实现自动切换,测量范围覆盖pA—μA量级的隧穿电流.利用该前置电流放大器展示了扫描隧道显微镜系统的主要功能,包括表面形貌表征、扫描隧道谱测量以及原子搬运,并探索了隧穿电流中散粒噪声的测量.通过散粒噪声随隧穿电流的变化关系,得到隧穿结中散粒噪声的法诺因子约等于1,验证了简单金属隧穿结中电子隧穿满足泊松过程,为表面电子关联体系的高精度表征提供了基础.

关键词：扫描隧道显微镜前置电流放大器散粒噪声

催化邻羟基苯基取代对亚甲基醌与酮亚胺环加成反应合成二氢-1,3-苯并噁嗪化合物

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高等学校化学学报 2024年第2期45卷 35-53页

作者：孙一丹李鑫南开大学化学学院天津300071 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

发展了邻羟基苯基取代对亚甲基醌与酮亚胺在磷酸催化体系中的[4+2]环加成反应,以高产率和优良的非对映选择性得到了一系列二氢-1,3-苯并噁嗪化合物.当向反应体系加入催化量的B(C_(6)F_(5))_(3)时,产物的产率得到保持且发生非对映选择性... 详细信息

发展了邻羟基苯基取代对亚甲基醌与酮亚胺在磷酸催化体系中的[4+2]环加成反应,以高产率和优良的非对映选择性得到了一系列二氢-1,3-苯并噁嗪化合物.当向反应体系加入催化量的B(C_(6)F_(5))_(3)时,产物的产率得到保持且发生非对映选择性翻转.

关键词：邻羟基苯基取代对亚甲基醌酮亚胺 [4+2]环加成反应二氢-1,3-苯并噁嗪化合物非对映选择性翻转

基于分子动力学的热化学储能过程中CaO/Ca(OH)_(2)分子扩散机制研究

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高等学校化学学报 2024年第5期45卷 71-80页

作者：房意李英杰张友浩任宇韩奎华赵建立山东大学能源与动力工程学院高效储能及氢能利用山东省工程研究中心济南250061

在CaO/Ca(OH)_(2)热化学储能过程中,CaO晶粒的结构演变会影响材料的储能和机械性能.本文通过分子动力学模拟研究了热化学储能过程中CaO/Ca(OH)_(2)晶粒中分子的扩散强度和晶格结构的变化.结果表明,脱水反应过程中Ca(OH)_(2)分子的运动... 详细信息

在CaO/Ca(OH)_(2)热化学储能过程中,CaO晶粒的结构演变会影响材料的储能和机械性能.本文通过分子动力学模拟研究了热化学储能过程中CaO/Ca(OH)_(2)晶粒中分子的扩散强度和晶格结构的变化.结果表明,脱水反应过程中Ca(OH)_(2)分子的运动符合体扩散机制.其中,O/H原子的扩散指前因子为7.9×10^(-8)m^(2)/s,而Ca原子的扩散指前因子仅为4.7×10^(-8) m^(2)/s,O/H的快速扩散破坏了材料原有的晶格结构,使得脱水后CaO的结晶度降低.在水合反应过程中,CaO晶粒外层分子的扩散指前因子为3.2×10^(-8) m^(2)/s,为内层分子的2.5倍,CaO分子扩散符合表面扩散机制.由于水合过程中CaO分子的整体扩散强度较弱,因此对CaO晶格结构影响较小.从分子层面揭示了CaO/Ca(OH)_(2)分子在热化学储能过程中的扩散机制.

关键词：氧化钙/氢氧化钙热化学储能氧化钙晶粒机械性能分子扩散分子动力学模拟

Cl_(2)和O_(2)在TiC(100)表面共吸附行为的密度泛函理论分析

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高等学校化学学报 2024年第4期45卷 104-112页

作者：陈荣温良英岳东杨仲卿重庆大学材料科学与工程学院重庆400044 重庆大学能源与动力工程学院重庆400044

基于密度泛函理论的第一性原理从头计算方法,建立了Cl_(2)和O_(2)在TiC(100)表面的共吸附模型.通过分析吸附能、电荷密度和偏态密度(PDOS)等参数,研究了Cl_(2)和O_(2)在TiC(100)表面的反应机理,发现解离后的Cl原子和O原子与TiC(100)表... 详细信息

基于密度泛函理论的第一性原理从头计算方法,建立了Cl_(2)和O_(2)在TiC(100)表面的共吸附模型.通过分析吸附能、电荷密度和偏态密度(PDOS)等参数,研究了Cl_(2)和O_(2)在TiC(100)表面的反应机理,发现解离后的Cl原子和O原子与TiC(100)表面的原子均成键,从而破坏了Ti—C键.Cl_(2)分子在吸附过程中充当电子的受体,得到与之成键的Ti原子贡献的电子,O_(2)分子在吸附过程中也充当电子的受体,得到C原子贡献的电子.TiC(100)表面在吸附分子后,Ti—C成键轨道上电子占据数变少,反键轨道上电子占据数增多,Ti原子与C原子之间的成键作用减弱.同时,Ti3d与Cl3s,Cl3p发生轨道重叠杂化作用,O2p轨道和C2p轨道存在较强的共振峰,Cl原子和O原子与TiC表面相互作用强烈.

关键词：碳化钛吸附行为氯气氧气密度泛函理论

有机磷腈盐/三乙基硼二元催化体系协同催化环氧化物与二氢香豆素的开环交替共聚

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 166-172页

作者：姜春环王俊麒刘晓雨杨烨任传利李志波青岛科技大学化工学院高分子科学与工程学院青岛266042

通过使用有机磷腈盐催化剂三[三(二甲氨基)亚氨基]氯化磷(P_(4)^(+)Cl^(-))与三乙基硼(TEB)组成的二元协同催化体系,实现了3,4-二氢香豆素(DHC)与多种环氧化物的开环交替共聚.系统考察了聚合温度和催化剂用量等因素对聚合活性和选择性... 详细信息

通过使用有机磷腈盐催化剂三[三(二甲氨基)亚氨基]氯化磷(P_(4)^(+)Cl^(-))与三乙基硼(TEB)组成的二元协同催化体系,实现了3,4-二氢香豆素(DHC)与多种环氧化物的开环交替共聚.系统考察了聚合温度和催化剂用量等因素对聚合活性和选择性的影响.研究结果表明,通过优化聚合反应条件,P_(4)^(+)Cl^(-)/TEB催化体系对多种环氧化物与DHC的开环交替共聚表现出较高的催化活性和选择性,避免了分子内酯交换等副反应.研究了反应动力学,利用核磁共振氢谱(^(1)H NMR),体积排阻色谱(SEC)和基质辅助激光解吸/电离时间飞行质谱(MALDI-TOF-MS)对聚合物结构进行表征,结果表明产物为端基明确、分子量可控的高度交替结构的醚酯共聚物.

关键词：磷腈盐有机催化酚内酯开环交替共聚聚酯

Ag_(2)Sb合金单层上多层酞菁氧钒分子的组装

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物理学报 2024年第11期73卷 80-88页

作者：李小雨彭兰沁赵涵幸运邓炎滔于迎辉湖北大学物理学院武汉430062

利用低温扫描隧道显微镜(STM)研究了各种覆盖度下酞菁氧钒(VOPc)分子在Ag_(2)Sb/Ag(111)上的吸附行为和组装结构.不同于Ag(111)表面,当分子覆盖度在一个单层之内,吸附的VOPc分子均组装为有序的薄膜,呈现出规则排列的空隙和正方形单胞.... 详细信息

利用低温扫描隧道显微镜(STM)研究了各种覆盖度下酞菁氧钒(VOPc)分子在Ag_(2)Sb/Ag(111)上的吸附行为和组装结构.不同于Ag(111)表面,当分子覆盖度在一个单层之内,吸附的VOPc分子均组装为有序的薄膜,呈现出规则排列的空隙和正方形单胞.通过扫描亚分子分辨的STM形貌图,揭示了正方形单胞由一个中心分子和四个对称排列的角分子组成;所有VOPc分子均采用O-up构型,并呈现出两种吸附取向,分子横轴相对于单胞侧边分别旋转约11°和21°.因分子间的偶极-偶极相互作用,进一步沉积的VOPc分子组装为具有O-down和O-up构型交替堆积的分子膜,在分子层内分子轨道沿π堆积方向发生重叠.该研究为调控金属表面功能有机分子组装膜的结构和组装行为提供了一种新途径.

关键词：酞菁氧钒扫描隧道显微镜结构方向

带空气狭缝倒置结构的脊型硫系光波导后向受激布里渊散射研究

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物理学报 2024年第1期73卷 201-210页

作者：杨熙飞尚磊邹林儿沈云南昌大学物理与材料学院南昌330031

受激布里渊散射效应具有光谱线宽窄、频率稳定和增益方向敏感等优点,常用于激光器,慢光产生和微波光子滤波器等.本文基于As_(2)S_(3)硫系玻璃、以SiO_(2)为衬底设计了一种亚微米尺寸的带空气狭缝倒置结构脊型波导结构,具有高达8.22×10^... 详细信息

受激布里渊散射效应具有光谱线宽窄、频率稳定和增益方向敏感等优点,常用于激光器,慢光产生和微波光子滤波器等.本文基于As_(2)S_(3)硫系玻璃、以SiO_(2)为衬底设计了一种亚微米尺寸的带空气狭缝倒置结构脊型波导结构,具有高达8.22×10^(4)W^(–1)·m^(–1)的后向受激布里渊散射增益系数.研究显示在该结构的同种光学和声学模式下,更小的声光场有效模场面积具有更高的后向受激布里渊散射增益系数.还分析了硫系玻璃的光学损耗对后向受激布里渊散射的影响,发现当波导长度超过最优值后,斯托克斯光波功率开始下降,而增大泵浦光功率不仅可以提高斯托克斯光波功率的极大值,同时还会增大波导长度的最优值.当所输入的泵浦光功率为20 mW时,受激布里渊散射增益达到100 d B波导长度仅需要2 cm,这非常有利于光子器件的片上集成.

关键词：受激布里渊散射硫系光波导有效模场面积光学损耗