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调控N中间体与一维共轭配位聚合物的相互作用促进电催化硝酸盐还原产氨

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 231-242页

作者：刘青成雪峰霍锦艳刘小芳董慧龙曾宏波徐庆锋路建美苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123 常熟理工学院材料工程学院江苏常熟215500 阿尔伯塔大学化学与材料工程学院埃德蒙顿加拿大

随着工农业的快速发展及城市化进程的加速,含硝酸盐废水的处理问题日益突出,对生态环境与人类健康造成了严重的威胁.电催化硝酸盐还原制备氨是一种在温和条件下去除硝酸盐污染物并生成氨的可行策略,兼具环境与经济双重价值.然而,由于硝... 详细信息

随着工农业的快速发展及城市化进程的加速,含硝酸盐废水的处理问题日益突出,对生态环境与人类健康造成了严重的威胁.电催化硝酸盐还原制备氨是一种在温和条件下去除硝酸盐污染物并生成氨的可行策略,兼具环境与经济双重价值.然而,由于硝酸盐还原制氨过程涉及复杂的电子质子转移过程,在低浓度(≤100 ppm)硝酸盐条件下,硝酸盐转化率低和氨产率不足严重制约了该技术的工业应用和发展潜力.因此,开发新型的可精准调控催化中心结构的催化剂材料,并通过调控催化剂表面对含N中间体的吸附来提高硝酸盐的转化率和氨的产率,对于解决上述问题具有重要意义.本文通过过渡金属离子M^(2+)(M=Fe,Co,Ni和Cu)与1,2,4,5-苯四胺(BTA)配体配位合成了四种一维共轭配位聚合物链(1D CCPs)材料,并将其应用于电催化硝酸盐还原制备高附加值产物氨.通过改变金属离子,电催化硝酸盐还原的选择性和活性得到了提高,这些1D CCPs结构为探索电催化硝酸盐还原制氨中的结构-活性关系提供了良好的平台.反应2 h后,Cu-BTA的产氨速率达到2.28 mg h^(-1)c^(-2),该结果是已报道的低浓度硝酸盐还原产氨的较高水平,在4h内硝酸盐的转化率达到96.74%,氨的选择性为79.46%.在经过25次循环实验后,催化性能依然保持良好.密度泛函理论计算结果表明,富电子Cu中心减弱了*NO中间体π轨道向Cu的d轨道的电子转移效率,并增强了Cu d_(yz)轨道对*NO的π轨道的电子反馈作用,提升了*NO中间体的自由能,N=O键被削弱,降低了NO→*NHO的ΔG值,进一步促进了氢化反应,提高了产氨速率.此外,Cu-BTA对氨的吸附能最小,有利于活性中心表面产生的氨快速脱除,加快了吸附-催化转化-脱附循环的速率,并且降低了催化中心中毒的可能性,从而实现了高催化活性和长期稳定性.综上,由于电催化硝酸盐还原制氨过程涉及八电子九质子转移过程,因此催化剂对不同含N中间体的适度吸附能力对保证高选择性,至关重要.本研究通过中心金属离子替换调控对N中间体的吸附,构建了可靠的电催化硝酸盐还原制氨的结构-活性关系,为电催化硝酸盐转化提供了新见解.

关键词：硝酸盐还原氨合成电催化一维共轭配位聚合物吸附调控

扫描策略对HTSLM制备316L/IN718梯度材料组织性能的影响

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钢铁 2024年第10期 130-140页

作者：宿美霞姜风春王民乐张梦醒褚韦涵刘雨王长军哈尔滨工程大学烟台研究(生)院钢铁研究总院有限公司特殊钢研究院

随着现代工业对高性能材料的需求日益增长，功能梯度材料（FGM）因其在不同区域具有不同性能的特点而受到广泛关注。镍铁基FGM因其优异的高/低温复合综合力学性能和耐腐蚀性，在航空航天、石油化工等领域具有重要应用前景。传统制造方... 详细信息

随着现代工业对高性能材料的需求日益增长，功能梯度材料（FGM）因其在不同区域具有不同性能的特点而受到广泛关注。镍铁基FGM因其优异的高/低温复合综合力学性能和耐腐蚀性，在航空航天、石油化工等领域具有重要应用前景。传统制造方法在制造FGM方面的局限性限制了其应用，而增材制造技术可制造高度复杂的零件，同时降低损耗，为制造复杂的FGM结构奠定了基础。通过高通量选区激光熔化设备（HTSLM）研究了扫描策略（扫描方式、不同搭接率）对316L/IN718功能梯度材料的成形件孔隙、微观组织和力学性能的影响规律，研究结果表明，扫描方式对316L/IN718功能梯度材料的影响要大于搭接率，条带状扫描方式、扫描间距等于激光光斑直径的工艺参数成形的316L/IN718功能梯度材料的抗拉强度和屈服强度最高，分别为854 MPa和676 MPa。随着IN718含量减少，微观组织以Laves相为主的柱状晶减少，梯度材料的显微硬度线性降低，Ni、Nb、Mo固溶增量的降低是导致显微硬度降低的主要原因，而成分变化过快和Laves相的存在是导致界面结合性能差和裂纹形成的重要原因。研究结果有助于选择合适的扫描策略，了解高通量选区激光熔化制造功能梯度材料的成形机理，对比不同扫描方式和搭接率下316L/IN718 FGM的微观组织和力学性能，旨在为制造高品质的功能梯度材料提供有益的指导和参考。

关键词：功能梯度材料高通量选区激光熔化镍铁基微观组织力学性能

左氧氟沙星在水环境中的赋存、风险及降解技术研究进展

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环境污染与防治 2024年第3期46卷 392-399页

作者：卢洪斌卢少勇曾泽泉黄张根中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国环境科学研究院湖泊水污染治理与生态修复技术国家工程实验室环境基准与风险评估国家重点实验室北京100012 北京师范大学水科学研究院北京100875

水环境中的抗生素不仅诱导微生物产生抗性基因(ARGs)及耐药细菌,而且危害生物安全,对人类生命健康产生严重威胁。氟喹诺酮类抗生素(FQs)及其引发的ARGs问题已引起国内外学者广泛关注。左氧氟沙星(LVFX)是使用最广泛的FQs之一,因生物体... 详细信息

水环境中的抗生素不仅诱导微生物产生抗性基因(ARGs)及耐药细菌,而且危害生物安全,对人类生命健康产生严重威胁。氟喹诺酮类抗生素(FQs)及其引发的ARGs问题已引起国内外学者广泛关注。左氧氟沙星(LVFX)是使用最广泛的FQs之一,因生物体代谢率低且化学结构稳定,在环境中被广泛检出。因此亟需掌握LVFX在水环境中的赋存特征,厘清其对生态环境的危害,并比较分析现有技术对其去除效果。在现有研究基础上综述了LVFX在水环境中的赋存特征,从诱导微生物产生ARGs和耐药细菌及威胁水生态安全两个方面阐述了LVFX的生态风险,系统阐述了物理法、化学法和生物法去除LVFX的效果及研究进展,分析了这些技术的优缺点,以期为高效低耗降解LVFX并抑制ARGs的传播提供一定的参考。

关键词：左氧氟沙星抗性基因环境风险处理技术

纳米BaTiO_3陶瓷的Raman光谱研究

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光谱学与光谱分析 2008年第12期28卷 2876-2879页

作者：肖长江靳常青王晓惠河南工业大学材料科学与工程学院河南郑州450007 中国科学院物理研究所北京100080 清华大学材料科学与工程系新型陶瓷和精细工艺国家重点实验室北京100084

高压能增加陶瓷烧结的致密驱动力和抑制陶瓷晶粒的长大。用高压辅助烧结的方法得到了晶粒尺寸约为60和30 nm的致密纳米BaTiO3陶瓷。BaTiO3陶瓷的晶体结构随温度的变化由变温Raman光谱来研究。在温度范围-190℃到200℃内,与粗晶的BaTiO3... 详细信息

高压能增加陶瓷烧结的致密驱动力和抑制陶瓷晶粒的长大。用高压辅助烧结的方法得到了晶粒尺寸约为60和30 nm的致密纳米BaTiO3陶瓷。BaTiO3陶瓷的晶体结构随温度的变化由变温Raman光谱来研究。在温度范围-190℃到200℃内,与粗晶的BaTiO3陶瓷相比,纳米BaTiO3陶瓷Raman散射结果表明,随着晶粒尺寸的减小,Raman峰的强度变弱,相变越来越弥散,出现了相变峰的消失;而且随着温度的升高,在纳米BaTiO3陶瓷甚至在30 nm BaTiO3陶瓷中都有与粗晶相同的从三方相到正交相到四方相到立方相的连续相变。变温Raman散射也表明,当晶粒大小减小到纳米尺寸时,纳米BaTiO3陶瓷表现出与粗晶不同的新颖性质。在一定的温度范围内,存在多种铁电相的共存。

关键词： BaTiO3 纳米陶瓷 Raman光谱多相共存

磁控溅射法制备氧化铝/氧化锆双层复合涂层的氢渗透性能研究

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稀有金属 2015年第10期39卷 896-901页

作者：郜健何迪刘晓鹏王树茂蒋利军李帅北京有色金属研究总院能源材料与技术研究所北京100088

采用射频反应磁控溅射法在316L不锈钢基底上沉积了Al2O3/ZrO2双层复合涂层。利用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、显微划痕法分析了涂层的微观形貌、物相组成和膜基结合力,采用气相氢渗透装置对涂层的氢渗透行为进行了表征。... 详细信息

采用射频反应磁控溅射法在316L不锈钢基底上沉积了Al2O3/ZrO2双层复合涂层。利用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、显微划痕法分析了涂层的微观形貌、物相组成和膜基结合力,采用气相氢渗透装置对涂层的氢渗透行为进行了表征。结果表明,Al2O3/ZrO2涂层具有非晶氧化铝、氧化锆单斜相和四方相,涂层结构致密,呈柱状生长方式,厚度为320 nm。显微划痕结果表明,Al2O3/ZrO2涂层的膜基结合力为8.5 N,较氧化铝涂层有明显提高,氧化铝涂层的膜基结合力为4.5 N。此外,Al2O3/ZrO2涂层具有优异的阻氢渗透性能,其氢渗透阻挡因子在550~700℃温度范围内为206~950。Al2O3/ZrO2涂层的氢渗透激活能为132 k J·mol-1,高于单层氧化铝和氧化锆涂层的激活能,双层复合涂层的阻氢性能较单层涂层有明显提高。

关键词：双层复合涂层氧化锆氧化铝阻氢渗透涂层磁控溅射

Nb含量对铸造高铝TiAl合金室温拉伸性能的影响

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稀有金属 2016年第6期40卷 540-545页

作者：李海昭韩波胡海涛张熹雯朱春雷张继钢铁研究总院高温合金新材料北京市重点实验室北京100081 昆明理工大学材料科学与工程学院云南昆明650091

研究了Nb含量对铸造高铝Ti Al合金(%,原子分数)Ti-48Al-x Nb-2.5V-1.0Cr(x=2,4,7,9),以下分别简称2Nb,4Nb,7Nb和9Nb合金)组织和室温拉伸性能的影响。组织观察发现:不同Nb含量合金宏观组织均为柱状晶组织,微观组织均为有取向层片组织。经... 详细信息

研究了Nb含量对铸造高铝Ti Al合金(%,原子分数)Ti-48Al-x Nb-2.5V-1.0Cr(x=2,4,7,9),以下分别简称2Nb,4Nb,7Nb和9Nb合金)组织和室温拉伸性能的影响。组织观察发现:不同Nb含量合金宏观组织均为柱状晶组织,微观组织均为有取向层片组织。经X射线衍射(XRD)分析表明,不同Nb含量合金均由γ相、α_2相和少量的B2相组成,其中,γ相体积分数随Nb含量的增加而增多;α_2相体积分数随Nb含量的增加而减少;B2相含量由于含量较少无法定量,但从XRD谱及扫描电镜(SEM)背散射(BSE)图可定性得知,其含量随Nb含量的增加而显著增多。合金室温抗拉强度随Nb含量的增加而降低:由2Nb合金的648.2 MPa降为9Nb合金的613.8 MPa;但屈服强度却随Nb含量的增加而升高:由2Nb合金的561.1 MPa增为9Nb合金的613.5 MPa。合金室温延伸率随Nb含量的增加呈线性下降:由2Nb合金的延伸率1.2%,降为9Nb合金的0.3%。γ相的晶格常数c/a随Nb含量的增加而增大,这对合金的室温塑性有不利的影响。

关键词：高铝 TiAl合金铸造 c/a比室温拉伸性能

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四氯化钛精制除钒试剂的制备及应用研究

稀有金属 2015年第7期39卷 666-672页

作者：李亮李开华苗庆东程晓哲何安西孙朝晖攀钢集团研究院有限公司钒钛资源综合利用国家重点实验室四川攀枝花617000

TiCl4是海绵钛与氯化法钛白的生产原料,粗TiCl4精制除钒是确保TiCl4质量的重要环节。为稳定制备粗钛除钒试剂质量及优化粗钛除钒效果,结合我国攀西地区高钙镁钛渣氯化所得粗TiCl4的原料特点,对粗TiCl4铝粉除钒试剂的制备原理进行了热力... 详细信息

TiCl4是海绵钛与氯化法钛白的生产原料,粗TiCl4精制除钒是确保TiCl4质量的重要环节。为稳定制备粗钛除钒试剂质量及优化粗钛除钒效果,结合我国攀西地区高钙镁钛渣氯化所得粗TiCl4的原料特点,对粗TiCl4铝粉除钒试剂的制备原理进行了热力学分析,并考察了铝粉含量、氯气浓度、停止通氯温度、反应最高温度持续时间对除钒试剂制备过程的影响,获得了除钒试剂稳定制备的优化工艺参数;同时开展了工艺优化验证实验与除钒应用实验研究。热力学分析结果表明：温度为25~140℃时,Al粉与精TiCl4能够在通氯条件下反应生成低价钛除钒试剂,控制温度为90~150℃时,能使溶于粗TiCl4中的VOCl3转变为不溶于TiCl4的VOCl2沉淀除去。实验研究表明：当铝粉悬浮液中铝含量为30~35 g·L-1,Cl2浓度为85%~90%、停止通氯温度为105℃、反应器内最高温度持续时间为8~10 min时,能稳定制备质量较佳除钒试剂,在最优工艺条件下制备所得除钒试剂中TiCl3含量为8.24%~9.24%,Al Cl3含量为2.67%~3.68%,质量稳定且除钒效果好,该除钒试剂能将粗TiCl4中VOCl3含量由0.0963%~0.1116%降低至0.0003%。

关键词：四氯化钛精制铝粉除钒三氯化钛稳定制备

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油酸钠浮选氟碳铈矿机制研究

稀有金属 2013年第3期37卷 422-428页

作者：邱显扬何晓娟饶金山汤玉和罗传胜张军广州有色金属研究院选矿工程研究所广东广州510650 中南大学资源加工与生物工程学院湖南长沙410083

通过纯矿物试验,研究了氟碳铈矿在油酸钠为捕收剂体系下的浮选行为,当油酸钠用量5×10-5mol.L-1时,pH=6.5～11范围内,氟碳铈矿浮选回收率均在91%以上,在pH=8.5,氟碳铈矿浮选回收率最高,为99.77%。红外光谱检测结果表明,经过油酸钠作用,... 详细信息

通过纯矿物试验,研究了氟碳铈矿在油酸钠为捕收剂体系下的浮选行为,当油酸钠用量5×10-5mol.L-1时,pH=6.5～11范围内,氟碳铈矿浮选回收率均在91%以上,在pH=8.5,氟碳铈矿浮选回收率最高,为99.77%。红外光谱检测结果表明,经过油酸钠作用,氟碳铈矿表面出现了油酸钠中-CH3和-CH2-的伸缩振动吸收峰;且氟碳铈矿的CO23-的反对称伸缩振动吸收峰偏移了28.93 cm-1,因此油酸钠在氟碳铈矿表面发生了化学吸附。根据油酸钠溶液化学计算,在pH=8.5时,油酸钠溶液的优势组分为C17H33COO-和(C17H33COO)22;结合氟碳铈矿在油酸钠捕收剂下的浮选行为,随着pH在2.00～8.04范围内上升,油酸钠溶液中C17H33COO-,(C17H33COO)22-含量上升,氟碳铈矿浮选回收率也上升;而当pH<5时,油酸钠的优势组分为C17H33COOH(aq),但回收率<40%,因此推测是C17H33COO-和(C17H33COO)22-在矿物表面发生化学吸附,从而决定氟碳铈矿的浮选,此外可能存在C17H33COOH(aq)和C17H33COOH(C17H33COO)-的物理吸附。根据氟碳铈矿晶体化学,由于氟碳铈矿解理0001发育,而在矿物表面容易暴露Ce3+,Ce3+在矿浆水溶液中溶解和水解而生成铈羟基络合物,铈羟基络合物吸附在矿物表面而成为浮选的活性点,Ce羟基络合物再与C17H33COO-和(C17H33COO)22反应生成了Ce(C17H33COO)3。

关键词：稀土矿氟碳铈矿油酸钠傅里叶红外光谱浮选溶液化学

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合成副产物对t-BAMBP萃取铷铯的影响

稀有金属 2015年第4期39卷 343-349页

作者：蒋颖胡启阳李新海颜群轩王志兴郭华军中南大学冶金与环境学院湖南长沙410083 江西合纵锂业科技有限公司江西宜春336000

选取t-BAMBP合成粗产品中4种副产物：苯乙烯二聚物、2,4-二叔丁基苯酚、2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚、2-苄基苯酚,研究了4种副产物对于t-BAMBP萃取锂云母提锂母液中铷、铯的影响。研究结果表明,添加不同含量的苯乙烯二聚体（0%~50%）,t-BA... 详细信息

选取t-BAMBP合成粗产品中4种副产物：苯乙烯二聚物、2,4-二叔丁基苯酚、2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚、2-苄基苯酚,研究了4种副产物对于t-BAMBP萃取锂云母提锂母液中铷、铯的影响。研究结果表明,添加不同含量的苯乙烯二聚体（0%~50%）,t-BAMBP萃取分配比和铷铯分离系数出现轻微的变化,可认为苯乙烯二聚体对t-BAMBP萃取容量和铷铯分离效率基本无影响;但有机相密度、粘度、分相时间均随苯乙烯二聚体含量增加而上升,不利于萃取。等摩尔法结果表明,3种取代苯酚类副产物与t-BAMBP均无协同萃取效应;单一2,4-二叔丁基苯酚和2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚的二甲苯溶液对铷铯基本没有萃取能力;2-苄基苯酚是一种有效的铷铯萃取剂,但萃取能力和铷铯选择性均低于tBAMBP。进一步考察2-苄基苯酚萃取化学,斜率法研究表明萃铯分配比与酚摩尔浓度呈指数三次方相关;红外光谱检测显示,2-苄基苯酚固体以氢键连接的多聚体存在,在实验浓度范围内（0.1~1.0 mol·L-1）,其二甲苯溶液中不存在单体,均以二聚体形式存在;由此提出了2-苄基苯酚萃取铯的萃合物结构为[Cs（ROH）5]OR。

关键词：铷铯溶剂萃取 t-BAMBP 副产物