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Urea-assisted morphological engineering of MFI nanosheets with tunable b-thickness

Nano Research 2023年第10期16卷 12196-12206页

作者： Qiudi Yue Chaowei Liu Hongjuan Zhao Honghai Liu Pierre Ruterana Jiaqi Zhao zhengxing qin Svetlana Mintova Laboratoire Catalyse et Spectrochimie ENSICAENUNICAENCNRSCaen 14050France Petrochemical Research Institute PetroChina Company LimitedBeijing 100195China Centre de Recherche sur les Ions les Matériaux et la PhotoniqueCIMAP-ENSICAENCNRS UMR 6252Caen 14050France State Key Laboratory of Heavy Oil Processing College of Chemical EngineeringChina University of Petroleum(East China)Qingdao 266580China

Engineering of crystal morphology affects the catalytic and adsorption properties of zeolitic materials.Considering the anisotropic diffusion of molecules derived from its topological features,MFI zeolite nanosheets with short b-axis thickness are highly desired materials to reduce diffusion resistance.However,the design and development of eco-friendly synthesis protocols with reasonable cost and high efficiency remain elusive.Herein,we reported a systematic study on the synthesis of MFI nanosheets using urea as an additive.Both silicalite-1 and ZSM-5 zeolites(MFI type framework structure)with controllable b-thicknesses ranging from 50–200 nm were achieved by optimizing the synthetic parameters including water content,urea and SDA concentrations.The concentration of hydroxide anions was found to dominate the crystallization kinetics compared with the counterpart tetrapropylammonium cations(TPA^(+)).To facilitate the crystal growth of MFI zeolites in the presence of urea,the ratio OH−/SiO_(2)has to be higher than 0.2,independent of the TPA+concentration.The role of urea in the assistance of plate-like crystal formation through the inhibition of(010)facet growth was revealed by electron microscopy and infrared(IR)spectroscopy analyses.The developed strategy for morphological engineering is not limited to the MFI-type zeolite and can be applied to other frameworks depending on the intrinsic properties of additive molecules and the interactions between them.

关键词： MFI zeolite synthesis nanosheets additives crystal morphology

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Highly active Pd containing EMT zeolite catalyst for indirect oxidative carbonylation of methanol to dimethyl carbonate

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Journal of Energy Chemistry 2021年第1期30卷 191-201,I0007页

作者： Chunzheng Wang Weisong Xu zhengxing qin Hailing Guo Xinmei Liu Svetlana Mintova State Key Laboratory of Heavy Oil Processing College of Chemical EngineeringChina University of Petroleum(East China)Qingdao 266580ShandongChina Laboratoire Catalyse et Spectrochimie(LCS) Normandie UniversiteENSICAENUN1CAENCNRS6 Boulevard Marechal JuinCaen 14050France

Palladium containing EMT zeolite catalyst(Pd/EMT) was prepared and used for the indirect oxidative carbonylation of methanol to dimethyl carbonate(DMC).The EMT zeolite was employed as a new catalyst support and compared with the conventional Pd containing FAU zeolite catalyst(Pd/FAU).The Pd/EMT in contrast to the Pd/FAU catalyst exhibited high intrinsic activity with the turnover frequency of 0.25 s^(-1) vs.0.11 s^(-1).The Pd/EMT catalyst showed high CO conversion of 82% and DMC selectivity of 79%,that maintained for at least 130 h,while the activity of the Pd/FAU catalyst rapidly deteriorated within 12 h.The enhanced interactions between Pd and EMT zeolite inhibited the sintering of palladium clusters and maintained the Pd2+ active sites in the Pd/EMT catalyst.The stabilization of the mono-dispersed Pd clusters within the EMT zeolite is paramount to the excellent performance of the catalyst for the indirect oxidative carbonylation of methanol to DMC.

关键词： EMT Palladium Stability Carbonylation Dimethyl carbonate

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Post synthesis of Y Zeolites: The Combination of Alkali Desilication with （NH4）2SiF6 Dealumination

Post synthesis of Y Zeolites: The Combination of Alkali Desi...

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第十五届全国分子筛大会

作者： zhengxing qin Baojian Shen Yichao Xiong Feng Lin State Key Laboratory of Heavy Oil Processing the Key Laboratory of Catalysis of CNPC and Faculty of Chemical Science and Engineering China University of Petroleum

Dealumination of Y zeolite by the combined operations of alkali desilication and(NH4)2Si F6isomorphous substitution takes place nearly homogeneously in the Y zeolite crystallite,with creating conco

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Hierarchical zeolites by the controlled fluoride route

Hierarchical zeolites by the controlled fluoride route

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第19届全国分子筛学术大会

作者： zhengxing qin Georgian Melinte Ovidiu Ersen Jean-Pierre Gilson Svetlana Mintova Valentin Valtchev State Key Laboratory of Heavy Oil Processing College of chemical engineeringChina university of petroleum(East China) IPCMS Université de Strasbourg LCS ENSICAEN-University of Caen

＜正＞Recently,we have developed a new synthesis route to hierarchical zeolites,which is based on the etching in fluorideThe major advantage of this approach is the non selective extraction of silicon and aluminum from zeolite frameworks in a controllable way.Fine tuning of the etching process allows controlling the stepwise framework dissolution from the extraction of a few atoms to the formation of extra-large mesopores.A

关键词： crystal engineering fluoride etching nanostructures zeolites

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水热处理过程中Y分子筛的骨架脱铝、补硅及二次孔的形成

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化工学报 2016年第8期67卷 3160-3169页

作者：覃正兴申宝剑中国石油大学(北京)化学工程学院重质油国家重点实验室CNPC催化重点实验室北京102249

在过去、现在乃至将来很长一段时间内,Y分子筛在多相催化领域都是极为重要的一种固体酸催化剂。超稳Y分子筛是其最为重要的应用形式。文章简要综述了Y分子筛骨架在水热处理过程中的结构变化历程,其中包括骨架脱铝、补硅的发生、非骨架... 详细信息

在过去、现在乃至将来很长一段时间内,Y分子筛在多相催化领域都是极为重要的一种固体酸催化剂。超稳Y分子筛是其最为重要的应用形式。文章简要综述了Y分子筛骨架在水热处理过程中的结构变化历程,其中包括骨架脱铝、补硅的发生、非骨架铝的产生以及二次孔的形成。重点总结了近几年在实验、理论方面与水热脱铝相关的研究进展,强调了继续深入研究Y分子筛的后处理改性的必要性。

关键词：分子筛水热脱铝传递介孔

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Performance of Single Crystals House-of-Cards-like ZSM-5 in Ethanol-to-Hydrocarbons Conversion

Performance of Single Crystals House-of-Cards-like ZSM-5 in ...

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中国化学会第十九届全国催化学术会议

作者： zhengxing qin Ludovic Pinard Mohammed Amine Benghalem T.Jean Daou Georgian Melinte Ovidiu Ersen Shunsuke Asahina Jean-Pierre Gilson Valentin Valtchev China University of Petroleum (East China) Jilin University

The present study reports the unbiased NHF etching of a parent(Z) ZSM-5 zeolite resulting in houseof-cards-like single crystals(Z) containing large rectangular cavities surrounded by thin(15 – 30 nm), flat and highly... 详细信息

关键词： Zeolite House-of-cards-like NH4F etching Catalysis

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碱处理脱硅与提高Y型分子筛硅铝比--矛盾的对立与统一

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催化学报 2012年第1期33卷 152-163页

作者：申宝剑覃正兴高雄厚林枫周淑歌沈文王宝杰赵红娟刘宏海中国石油大学(北京)化学工程学院重质油国家重点实验室CNPC催化重点实验室北京102249 中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院兰州化工研究中心甘肃兰州730060

考察了 "水热处理"以及"碱处理+水热处理"两种方法所制得的超稳 Y 分子筛的骨架硅铝比、孔结构特征以及酸量, 并探讨了"碱处理+水热处理"方法对起始 NaY 分子筛的适应性. 结果表明, 在水热处理前, 对 NaY 分子筛进行碱处理脱硅可在不改... 详细信息

考察了 "水热处理"以及"碱处理+水热处理"两种方法所制得的超稳 Y 分子筛的骨架硅铝比、孔结构特征以及酸量, 并探讨了"碱处理+水热处理"方法对起始 NaY 分子筛的适应性. 结果表明, 在水热处理前, 对 NaY 分子筛进行碱处理脱硅可在不改变最终样品的骨架超稳化水平和酸量的同时, 样品的介孔体积显著增加. 直接水热处理 NaY 分子筛所得样品介孔体积不超过 0.14 cm3/g, 而先碱处理后水热处理, 所得样品介孔体积可达 0.22 cm3/g. 该法适用于制备骨架硅铝比高的 NaY 分子筛. 起始原料的骨架硅铝比较低时, 所得样品的介孔体积增幅小, 而且微孔受损严重.

关键词： Y 分子筛碱处理脱硅水热脱铝硅铝比超稳化处理介孔

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水电机组振动传导的参数敏感度分析

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水力发电 2018年第9期44卷 55-58,80页

作者：职保平李正星秦净净于洋黄河水利职业技术学院河南开封475004 小流域水利河南省高校工程技术研究中心河南开封475004 国家电投集团云南国际电力投资有限公司伊江建设分公司云南腾冲679100

在结构分析中,动力响应的分析对明确结构的振动特性研究具有十分重要的作用,但对振动控制而言,参数的敏感性是其核心问题之一。本文在计算各路径传导力及传导率均值和变化范围的基础上,引入各区间参数,同时结合区间算法、随机摄动理论,... 详细信息

在结构分析中,动力响应的分析对明确结构的振动特性研究具有十分重要的作用,但对振动控制而言,参数的敏感性是其核心问题之一。本文在计算各路径传导力及传导率均值和变化范围的基础上,引入各区间参数,同时结合区间算法、随机摄动理论,分析各参数对结构响应及传递率的影响,并给出排序。最终,以某伞式混流式水轮发电机组振动模型为例进行计算,明确了有效控制部件,验证了方法的合理性与可行性。结果表明该方法能够计算任意参数不确定性对结构响应及传导率的影响,为水电机组的振动控制分析提供了理论和数据支撑。

关键词：敏感性区间参数随机参数结构传导路径水电站

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金属离子交换改性Y型分子筛的研究进展

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化学反应工程与工艺 2021年第3期37卷 270-280页

作者：杜峰由振超孟可馨汪芝龙张东培刘梦媛覃正兴金鑫中国石油大学(华东)重质油国家重点实验室山东青岛266580 中国玉门油田分公司炼油化工总厂甘肃酒泉735200

金属离子交换作为一种简便的改性Y型分子筛手段,对于Y型分子筛的性能有着显著影响。本工作将交换金属离子分为四类(稀土离子、过渡金属离子、碱金属离子和碱土金属离子),分别探讨了四类离子对Y型分子筛的比表面积、孔容和孔径等结构方... 详细信息

金属离子交换作为一种简便的改性Y型分子筛手段,对于Y型分子筛的性能有着显著影响。本工作将交换金属离子分为四类(稀土离子、过渡金属离子、碱金属离子和碱土金属离子),分别探讨了四类离子对Y型分子筛的比表面积、孔容和孔径等结构方面的影响,以及对酸碱性、酸碱性强度和酸碱性位数等活性位方面的影响。同时总结了金属离子交换改性的Y型分子筛在催化反应过程、物理吸附过程和氧化脱色过程的应用。旨在促使离子交换改性的Y型分子筛在催化和吸附等领域发挥更大的作用,同时为其它分子筛离子交换改性提供指导。

关键词： Y 型分子筛金属离子交换改性催化吸附

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RhoGDI1在TNF-α诱导内皮细胞损伤中的作用研究

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交通医学 2018年第1期32卷 10-13,17页

作者：秦峥幸王小丽周楚绮张香任颖姚文娟南通大学药学院药理系江苏226001

目的:阐明Rho特异鸟苷酸解离抑制因子1(Rho GDI1)和Rho/ROCK信号通路在肿瘤坏死因子α(TNF-α)诱导内皮细胞损伤中的作用机制。方法:采用siRNA技术干扰人脐静脉内皮细胞Rho GDI1表达,实验分为正常对照组,10μg·L^(-1) TNF-α处理组和Rh... 详细信息

目的:阐明Rho特异鸟苷酸解离抑制因子1(Rho GDI1)和Rho/ROCK信号通路在肿瘤坏死因子α(TNF-α)诱导内皮细胞损伤中的作用机制。方法:采用siRNA技术干扰人脐静脉内皮细胞Rho GDI1表达,实验分为正常对照组,10μg·L^(-1) TNF-α处理组和Rho GDI1干扰组。MTT法检测细胞存活率,TUNEL法检测细胞凋亡,Western blot检测Rho GDI1、Rho A、ROCK表达及活化。结果:TNF-α处理和Rho GDI1干扰均显著降低内皮细胞存活率,提高内皮细胞的凋亡。TNF-α处理后Rho GDI1表达显著下降,TNF-α处理和Rho GDI1干扰均可显著提高Rho A表达以及ROCK活化。结论:TNF-α可能通过抑制Rho GDI1促进Rho/ROCK信号通路的活化,最终引起内皮细胞凋亡。

关键词：内皮损伤肿瘤坏死因子α Rho/ROCK信号通路 Rho特异鸟苷酸解离抑制因子1

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