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超低甲醛释放木质素基胶黏剂的制备及应用

林产化学与工业 2024年第4期44卷 29-35页

作者：高士帅谢宜彤张代晖储富祥王春鹏中国林业科学研究院林产化学工业研究所、江苏省生物质能源与材料重点实验室国家林业和草原局林产化学工程重点实验室、林木生物质低碳高效利用国家工程研究中心、江苏省林业资源高效加工利用协同创新中心江苏南京210042

针对脲醛树脂耐水、耐候性能差和潜在甲醛释放的问题,以工业碱木质素(L)为原料,通过与苯酚(P)、尿素(U)和甲醛(F)共缩聚反应制备了符合ENF级Ⅰ类胶合板要求的木质素基胶黏剂(LPUs)。考察了L、P和U质量比对LPUs凝胶时间、游离甲醛含量、... 详细信息

针对脲醛树脂耐水、耐候性能差和潜在甲醛释放的问题,以工业碱木质素(L)为原料,通过与苯酚(P)、尿素(U)和甲醛(F)共缩聚反应制备了符合ENF级Ⅰ类胶合板要求的木质素基胶黏剂(LPUs)。考察了L、P和U质量比对LPUs凝胶时间、游离甲醛含量、储存稳定性、固化反应活性以及胶合板理化性能的影响。结果表明:mL/(mP+mU)为1∶1时制备的树脂LPU1~LPU4中,随着尿素用量的增加,LPUs树脂的凝胶时间逐渐缩短,m(P)∶m(U)=30∶70时制备的LPU4,其凝胶时间为(18±2)min,约为LPU1(m(P)∶m(U)=90∶10)的凝胶时间(30±2)min的40%,游离甲醛含量从0.05%(LPU1)升高至0.18%,储存期由127 d缩短至14 d,表现出脲醛树脂的理化特性。DSC监测固化过程焓变行为表明,LPUs树脂反应活化能仅为商业酚醛树脂和脲醛树脂的2%~7.8%。mL/(mP+mU)=1且苯酚用量不低于尿素时制备的LPU1~LPU3树脂胶合板耐沸水胶合强度和甲醛释放量满足ENF级Ⅰ类胶合板要求,其中LPU2树脂的施胶量可降低至工业生产工艺的66.7%,此时,依然可以确保胶合板的耐沸水胶合强度和甲醛释放量满足ENF级Ⅰ类要求,可有效降低胶合板生产成本。

关键词：木质素共缩聚反应胶合板耐沸水胶合强度甲醛释放量

In vitro Anticancer Efficacy by Magnetic Targeted Nanocarrier with Local Delivery of Paclitaxel

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Chemical Research in Chinese Universities 2016年第1期32卷 149-154页

作者： zhang Shubin QIAN Xue zhang daihui ZHU Jinming WU Yi GUO Yi XU Li Key Laboratory for Molecular Enzymology and Engineering Ministry of Education School of Life Sciences Jilin University Changehun 130012 P. R. China College of Pharmacy Jilin University Changchun 130021 P. R. China Jilin Entry-exit Inspection and Quarantine Bureau Changchun 130062 P. R. China China-Japan Union Hospital of Jilin University Changchun 130033 P. R. China

A magnetic nanoparticles-loaded polymeric nanocarrier was developed. Amphiphilic copolymer, methoxy polyethylene glycol-poly（D,L-lactide-co-glycolide）（MPEG-PLGA） could self-assemble to form nanomicelle with the help of emulsion-solvent evaporation technique. This nanocarrier with core-shell structure was loaded with magnetic iron oxide nanoparticles（IONPs） and anticancer drug paclitaxel（PTX）. The hydrodynamic diameter of IONPs-PTX-loaded nanocarrier showed an average size of 110 nm with a polydispersity index（PDI） of 0.136, and its zeta potential was （-4.76±0.36） mV. The drug-loading content and encapsulation efficiency were 4.47% and 31.28%, respectively. In vitro drug release experiment was performed and a sustained release profile was observed. 3-（4,5-Dimethyl-2-thiazolyl）-2,5-diphenyl-2-H-tetrazolium bromide（MTT） assay indicated that IONPs-PTX-loaded nanocarrier showed comparable cytotoxicity with free paclitaxel. When an external magnetic field was applied, the nanocarrier significantly localized at the target area, demonstrating that the nanocarrier could be used for potential magnetic targeted drug delivery.

关键词： Magnetic nanoparticle Paclitaxel Nanocarrier Local delivery

无机填料改性小麦蛋白/单宁复合胶粘剂的制备及性能研究

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中国胶粘剂 2024年第2期33卷 43-48,56页

作者：程增会王基夫张代晖王春鹏储富祥中国林业科学研究院林产化学工业研究所江苏省生物质能源与材料重点实验室国家林业和草原局林产化学工程重点实验室林木生物质低碳高效利用国家工程研究中心江苏省林业资源高效加工利用协同创新中心江苏南京210042

以小麦蛋白(WG)和缩合单宁(CTs)为原料,制备了无甲醛的生物基木材胶粘剂。利用蒙脱土、高岭土、重质碳酸钙、轻质碳酸钙和羟基磷灰石为填料进行改性,采用共混的方式制备填料改性复合胶粘剂。考察了无机填料种类对WG/CTs复合胶粘剂性能... 详细信息

以小麦蛋白(WG)和缩合单宁(CTs)为原料,制备了无甲醛的生物基木材胶粘剂。利用蒙脱土、高岭土、重质碳酸钙、轻质碳酸钙和羟基磷灰石为填料进行改性,采用共混的方式制备填料改性复合胶粘剂。考察了无机填料种类对WG/CTs复合胶粘剂性能的影响,并进行耐水胶合强度、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析仪、沸水煮不溶率、黏度等测试分析。研究结果表明:加入填料后,WG/CTs复合胶粘剂的黏度均有不同程度的增大,胶粘剂的热稳定性也比对照组胶粘剂有所提高;不同无机填料改性胶粘剂的耐水性存在显著差异,但胶合板的湿态强度均超过0.7 MPa,达到国家II类胶合板标准的要求;沸水煮不溶率测试结果显示,轻质碳酸钙改善了胶粘剂的耐水性;SEM图和胶层裂纹评估显示,重质碳酸钙、轻质碳酸钙与胶粘剂具有良好的相容性,表明碳酸钙填料对胶层的韧性没有影响,是较好的填料选择。

关键词：小麦蛋白缩合单宁无机填料胶粘剂胶合强度

Ultrafine ordered L1_(2)-Pt-Co-Mn ternary intermetallic nanoparticles as high-performance oxygen-reduction electrocatalysts for practical fuel cells

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Journal of Energy Chemistry 2024年第6期93卷 157-165,I0005页

作者： Enping Wang Liuxuan Luo Yong Feng Aiming Wu Huiyuan Li Xiashuang Luo Yangge Guo Zehao Tan Fengjuan Zhu Xiaohui Yan Qi Kang Zechao Zhuang daihui Yang Shuiyun Shen Junliang zhang China-UK Low Carbon College Shanghai Jiao Tong UniversityShanghai 201306China Institute of Fuel Cells Key Laboratory for Power Machinery and Engineering of MOESchool of Mechanical EngineeringShanghai Jiao Tong UniversityShanghai 200240China Shanghai Tangfeng Energy Technology Co.Ltd. Shanghai 201306China State Key Laboratory of Advanced Chemical Power Sources Guizhou Meiling Power Sources Co.Ltd.Zunyi 563003GuizhouChina School of Chemistry and Chemical Engineering Chongqing UniversityChongqing 400044China Institute of New Energy for Vehicles School of Materials Science and EngineeringTongji UniversityShanghai 201804China Department of Chemical Engineering Columbia UniversityNY 10027USA

The long-range periodically ordered atomic structures in intermetallic nanoparticles(INPs)can significantly enhance both the electrocatalytic activity and electrochemical stability toward the oxygen reduction reaction(ORR)compared to the disordered atomic structures in ordinary solid-solution alloy ***,through a facile and scalable synthetic method,a series of carbon-supported ultrafine Pt_3Co_(x)Mn_(1-x)ternary INPs are prepared in this work,which possess the"skin-like"ultrathin Pt shells,the ordered L1_(2) atomic structure,and the high-even dispersion on supports(L1_(2)-Pt_3Co_(x)Mn_(1-x)/~SPt INPs/C).Electrochemical results present that the composition-optimized L1_(2)-Pt_3Co_(0.7)Mn_(0.3)/~SPt INPs/C exhibits the highest electrocata lytic activity among the series,which are also much better than those of the pristine ultrafine Pt/***,it also has a greatly enhanced electrochemical *** addition,the effects of annealing temperature and time are further *** importantly,such superior ORR electrocatalytic performance of L1_(2)-Pt_3Co_(0.7)Mn_(0.3)/~SPt INPs/C are also well demonstrated in practical fuel *** characterization analyses further reveal the major origins of the greatly enhanced ORR electrocata lytic performance:the Pt-Co-Mn alloy-induced geometric and ligand effects as well as the extremely high L1_(2) atomic-ordering *** work not only successfully develops a highly active and stable ordered ternary intermetallic ORR electrocatalyst,but also elucidates the corresponding"structure-function"relationship,which can be further applied in designing other intermetallic(electro)catalysts.

关键词： Platinum Cobalt Manganese Oxygen reduction reaction Ordered intermetallic L1_(2)atomic structure Proton-exchange membrane fuel cell

两亲性乙基纤维素接枝松香聚合物的合成及自组装

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化工进展 2019年第3期38卷 1476-1481页

作者：程增会王基夫张代晖王春鹏储富祥许凤中国林业科学研究院林产化学工业研究所生物质化学利用国家工程实验室国家林业局林产化学工程重点开放性实验室江苏省生物质能源与材料重点实验室江苏南京210042 北京林业大学材料科学与技术学院北京100083

通过可逆加成断裂链转移聚合法(RAFT)将脱氢枞酸(2-甲基丙烯酰氧基异丙醇基)酯(DAGMA)单体接枝到乙基纤维素上合成了全生物质基两亲性的乙基纤维素-聚脱氢枞酸(2-甲基丙烯酰氧基异丙醇基)酯共聚物(EC-g-PDAGMA),并制备了聚合物自组装胶... 详细信息

通过可逆加成断裂链转移聚合法(RAFT)将脱氢枞酸(2-甲基丙烯酰氧基异丙醇基)酯(DAGMA)单体接枝到乙基纤维素上合成了全生物质基两亲性的乙基纤维素-聚脱氢枞酸(2-甲基丙烯酰氧基异丙醇基)酯共聚物(EC-g-PDAGMA),并制备了聚合物自组装胶束。利用核磁共振氢谱(1H NMR)、凝胶色谱仪(GPC)对聚合物的结构进行了表征,证实成功合成了EC-g-PDAGMA。由于脱氢枞酸的引入,EC-g-PDAGMA接枝共聚物具有明显的紫外吸收性能。利用动态光散射(DLS)和透射电子显微镜(TEM)对聚合物自组装胶束的粒径、胶束溶液的Zeta电位和形貌进行了表征。结果表明,EC-g-PDAGMA共聚物在选择性溶剂THF/H_2O中能够进行自组装形成规整的球形胶束,并且其大小随着聚合物浓度和分子链长而变化,粒径分布较窄,同时胶束具有良好的储存稳定性。

关键词：自组装胶束乙基纤维素两亲性粒度分布

高强度纤维素双网络导电水凝胶制备及其应变感应特性研究

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林产化学与工业 2023年第3期43卷 25-33页

作者：蹇均宇谢宜彤高士帅张代晖储富祥中国林业科学研究院林产化学工业研究所江苏省生物质能源与材料重点实验室国家林业和草原局林产化学工程重点实验室林木生物质低碳高效利用国家工程研究中心江苏南京210042 南京林业大学江苏省林业资源高效加工利用协同创新中心江苏南京210037

将微晶纤维素(MCC)-氢氧化钠/尿素溶液通过乙醇蒸气诱导形成纤维素一级网络,以丙烯酸(AA)和丙烯酰胺(AM)为原料,N,N′-亚甲基双丙烯酰胺(MBAA)为交联剂,过硫酸铵(APS)为引发剂构建二级网络,随后采用浸泡法引入氯化铁,构筑了多交联的纤维... 详细信息

将微晶纤维素(MCC)-氢氧化钠/尿素溶液通过乙醇蒸气诱导形成纤维素一级网络,以丙烯酸(AA)和丙烯酰胺(AM)为原料,N,N′-亚甲基双丙烯酰胺(MBAA)为交联剂,过硫酸铵(APS)为引发剂构建二级网络,随后采用浸泡法引入氯化铁,构筑了多交联的纤维素/聚丙烯酰胺-聚丙烯酸/铁离子(C/PAMAA/Fe^(3+))水凝胶,并对水凝胶的力学性能及电化学性能进行了探究。研究结果表明:Fe^(3+)与—COO^(-)形成的配位键在形变时作为牺牲键断裂,这有助于C/PAMAA/Fe^(3+)机械性能的提升,水凝胶的韧性和抗拉强度分别达到17.13 MJ/m^(3)和4.59 MPa。循环拉伸测试的结果显示:随着Fe^(3+)浓度的增加,C/PAMAA/Fe^(3+)水凝胶的能量耗散效率增加,从56.86%增加到75.17%,且第二次循环后弹性恢复率接近85.0%。随着Fe^(3+)用量的增加,离子电导率增大,Fe^(3+)浓度为0.2 mol/L的C/PAMAA/Fe^(3+)水凝胶电导率为1.03 S/m。将C/PAMAA/Fe^(3+)水凝胶组装为应变感应器,感应器的灵敏度为4.0,其拉伸递增和拉伸循环的电阻变化结果表明该应变感应器具有较好的稳定性;实时监测关节活动的结果表明该感应器具有稳定的应变响应性。

关键词：离子配位纤维素水凝胶双网络应变感应器

接枝改性CNF增强聚丙烯酸酯复合膜制备及性能

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工程塑料应用 2020年第10期48卷 7-12,28页

作者：程增会张代晖王基夫王春鹏储富祥中国林业科学研究院林产化学工业研究所生物质化学利用国家工程实验室国家林业局林产化学工程重点开放性实验室江苏省生物质能源与材料重点实验室南京210042

采用2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基(TEMPO)氧化法结合均质处理制备得到纤维素纳米纤维(CNF),然后以丙烯酸对CNF进行接枝改性,将接枝改性的CNF用于增强聚丙烯酸酯膜。测试表征了接枝前后CNF的结构和性能,并利用动态热机械分析、热重分... 详细信息

采用2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基(TEMPO)氧化法结合均质处理制备得到纤维素纳米纤维(CNF),然后以丙烯酸对CNF进行接枝改性,将接枝改性的CNF用于增强聚丙烯酸酯膜。测试表征了接枝前后CNF的结构和性能,并利用动态热机械分析、热重分析、吸水率和拉伸性能测试研究了不同改性CNF含量的聚丙烯酸酯复合膜性能。结果表明,CNF表面成功接枝了丙烯酸,在聚丙烯酸酯中添加改性CNF后,复合膜的热稳定性和强度提高,随着改性CNF质量分数从0%增大到5%,拉伸强度从3.5 MPa增大到9.2 MPa,断裂伸长率在改性CNF质量分数为0.1%时达到最大,为783%。此外,复合膜的光透过率随着改性CNF含量增加而下降,改性CNF的加入导致复合膜吸水率升高。当改性CNF质量分数为0.1%时,复合膜既具有良好的力学性能,又具有较高的光透过率和较低的吸水率。

关键词：改性纤维素纳米纤维聚丙烯酸酯复合膜力学性能

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分散聚合法制备单分散松香基聚合物微球

林产化学与工业 2019年第2期39卷 39-45页

作者：程增会张代晖王基夫王春鹏储富祥许凤中国林业科学研究院林产化学工业研究所生物质化学利用国家工程实验室国家林业局林产化学工程重点开放性实验室江苏省生物质能源与材料重点实验室江苏南京210042 北京林业大学材料科学与技术学院北京100083

以新型的脱氢枞酸(2-甲基丙烯酰氧基异丙醇基)酯(DAGMA)为单体,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为分散稳定剂,偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂,异丙醇/水为反应分散介质,采用分散聚合法制备了单分散的聚脱氢枞酸(甲基丙烯酰氧基-β-羟基丙基)酯(PDAGMA... 详细信息

以新型的脱氢枞酸(2-甲基丙烯酰氧基异丙醇基)酯(DAGMA)为单体,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为分散稳定剂,偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂,异丙醇/水为反应分散介质,采用分散聚合法制备了单分散的聚脱氢枞酸(甲基丙烯酰氧基-β-羟基丙基)酯(PDAGMA)微球。研究了分散剂用量、单体质量分数、反应温度对PDAGMA聚合物微球粒径大小及分布的影响,并用交联剂进行交联,初步探索了其吸附性能。采用FT-IR、~1H NMR、GPC、SEM和TGA对聚合物微球的结构及微球的形貌和尺寸进行表征。研究结果表明:DAGMA单体在醇/水介质中能够发生聚合反应,且GPC测得聚合物的相对分子质量约为55 000;聚合物微球粒径随着PVP用量的增大而减小,随着单体质量分数增大聚合物微球平均粒径先减小后增大,并且反应温度升高粒径增大,分散聚合得到的聚合物微球PDI最低为1.014,粒径为1.37μm;交联后松香基聚合物热稳定性提高,并且对芦丁的吸附量为12.3 mg/g。

关键词：分散聚合松香聚合物微球

环氧化木质素增强三聚氰胺-尿素-甲醛共缩聚树脂研究

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林产化学与工业 2023年第6期43卷 51-56页

作者：高士帅谢宜彤陈秀兰王春鹏储富祥张代晖中国林业科学研究院林产化学工业研究所、江苏省生物质能源与材料重点实验室、国家林业和草原局林产化学工程重点实验室、林木生物质低碳高效利用国家工程研究中心、江苏省林业资源高效加工利用协同创新中心江苏南京210042 大亚人造板集团有限公司江苏镇江201600

利用环氧氯丙烷与木质素分子中的羟基和羧基环氧化反应制备环氧化木质素(EL),并将EL用作三聚氰胺-尿素-甲醛共缩聚树脂(MUF)的无醛交联剂,提高树脂胶合强度,同时EL与MUF树脂中的游离甲醛反应,有助于降低树脂的甲醛释放量。采用红外光谱... 详细信息

利用环氧氯丙烷与木质素分子中的羟基和羧基环氧化反应制备环氧化木质素(EL),并将EL用作三聚氰胺-尿素-甲醛共缩聚树脂(MUF)的无醛交联剂,提高树脂胶合强度,同时EL与MUF树脂中的游离甲醛反应,有助于降低树脂的甲醛释放量。采用红外光谱和化学滴定法分析发现:随着木质素与环氧氯丙烷开环反应温度升高,EL环氧基团含量呈先增多后减少的趋势,开环温度100℃时制得的EL(EL-100)环氧指数达到最高为2.6 mol/kg。与未添加EL的MUF树脂相比,添加5%EL-100的MUF树脂固化后的弹性模量(5.94 MPa)提高了117%,胶合强度(1.11 MPa)提高了33.7%,甲醛释放量(0.206 mg/L)降低了27.0%。

关键词：木质素环氧化脲醛树脂胶合板