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Radiation-Assisted Synthesis of Crown Ether-Modified Covalent Organic Frameworks for Lithium Isotope Separation

CCS Chemistry 2024年第10期6卷 2594-2606页

作者： Shouchao Zhong Yue Wang Jianhui Lan Mingshu Xie Yiqian Wu Jiuqiang Li Fujian Liu Lilong Jiang Jing Peng Liyong Yuan maolin zhai Weiqun Shi Radiochemistry and Radiation Chemistry Key Laboratory of Fundamental Science Key Laboratory of Polymer Chemistry and Physics of the Ministry of EducationCollege of Chemistry and Molecular EngineeringBeijing National Laboratory for Molecular SciencesPeking UniversityBeijing 100871 National Engineering Research Center of Chemical Fertilizer Catalyst College of Chemical EngineeringFuzhou UniversityFuzhou350002 Fujian Laboratory of Nuclear Energy Chemistry Institute of High Energy PhysicsChinese Academy of SciencesBeijing 100049

γ-ray radiation-induced grafting strategy was first employed to immobilize 4-aminobenzo-15-crown-5 onto a covalent organic framework(COF).This endeavor culminated in the successful synthesis of a class of two-dimensional crown ether-modified COFs(named[15C5]n%-(TzDa-G-x%)),marking the maiden utilization of COFs in the realm of^(6)Li/^(7)Li isotope *** COFs exhibited swifter adsorption kinetics than alternative *** them,[15C5]_(57%)-(TzDa-G-50%)with its excellent crystallinity,porosity,and stability exhibited the best performance in Li+adsorption and^(6)Li/^(7)Li isotope *** Li+adsorption in acetonitrile achieved a capacity of 3.6 mg·g^(−1)within 30 min and a saturation capacity of 7.3 mg·g^(−1).The single-stage separation factor of^(6)Li/^(7)Li isotopes was 1.014±*** results of dynamic adsorption column experiments showed that the packed column made of[15C5]_(57%)-(TzDa-G-50%)maintained stable performance during four cycles of Li+adsorptionelution,with over 99%Li+removal rate in *** crown ether-modified COF has potential application in^(6)Li/^(7)Li isotope separation,and this radiation-assisted synthesis strategy is expected to become universal in the modification of COFs for diverse applications.

关键词： covalent organic framework gamma radiation modification crown ether ^(6)Li/^(7)Li isotope separation adsorption column

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The radiolytic behavior and mechanism of calixarene crown ether under γ-irradiation

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Chinese Science Bulletin 2013年第14期58卷 1663-1669页

作者： AO YinYong PENG Jing ZHANG YouWei YUAN LiYong YU ChuHong LI JiuQiang zhai maolin Beijing National Laboratory for Molecular Sciences (BNLMS) Department of Applied Chemistry College of Chemistry and Molecular Engineering Peking University Institute of High Energy Physics Chinese Academy of Sciences

Bis(2-propyloxy)calix[4]crown-6 (BPC6) is an effective separation agent for cesium removing from spent nuclear fuel. The study on radiolytic behavior of BPC6 itself under γ-irradiation was required for evaluating its feasibility of practical application. It was found that BPC6 exhibited excellent radiation stability at dose less than 100 kGy. However, the isopropyl groups in BPC6 under- went oxidation and dealkylation to form carbonyl groups and phenolic hydroxyl groups at dose above 300 kGy, respectively. When the dose was more than 1000 kGy, the ring opening of crown ether structure of BPC6 resulted in the formation of phenolic hydroxyl groups as well. The formation of radiolytic products containing phenolic hydroxyl groups during the irradiation of BPC was confirmed by using FeCl 3 as a probe. Combining with the radiolytic behavior of two model chemicals (1-isopropoxybenzene and benzo-18-crown-6 ether), the radiolytic behavior and mechanism of BPC6 under -irradiation was testified further.

关键词：行为冠醚机制杯芳烃异丙氧基辐射稳定性烷基化反应酚羟基

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Radiation synthesis and characteristics of PTFE-g-PSSA ion exchange membrane applied in vanadium redox battery

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Nuclear Science and Techniques 2007年第1期18卷 50-54页

作者： PENG Jinfen QIU Jinyi NI Jiangfeng zhai maolin XU Peng PENG Jing ZHOU Henghui LI Jiuqiang WEI Genshuan Beijing National Laboratory for Molecular Sciences Department of Applied Chemistry College of Chemistry ＆ Molecular Engineering Peking University Beijing 100871 China

Radiation-induced grafting of styrene onto polytetrafluoroethylene (PTFE) membranes was studied by a simultaneous irradiation *** was carded out usingγ-radiation from a ^(60)Co source at room temperature. Effects of absorbed dose,atmosphere,dose rate,and the concentration of initial monomer on the degree of grafting (DOG) were investigated and the most appropriate grafting condition was ***,sulphonation of the grafted PTFE membrane (PTFE-g-PS) was carried out and a series of ion exchange membranes (PTFE-g-PSSA) was *** characterizations of FTIR,TGA,and SEM testified that grafting and sulphonation of the membranes were successfully processed;moreover,grafting of styrene not only occurred in the surface of PTFE membrane,but also in the micropores of the *** exchange capacity (IEC) and conductivity were found increase with the grafting *** results suggest that at a low dose,such as 17 kGy,the ion exchange membrane (IEM) which will be suitable for vanadium redox battery (VRB) use can be obtained.

关键词： PTFE-g-PSSA离子交换膜辐射合成性质钒氧化还原电池

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Epoxy-POSS/silicone rubber nanocomposites with excellent thermal stability and radiation resistance

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Chinese Chemical Letters 2022年第7期33卷 3534-3538页

作者： Mengni Shi Yinyong Ao Lei Yu Lang Sheng Shuangxiao Li Jing Peng Hongbing Chen Wei Huang Jiuqiang Li maolin zhai Beijing National Laboratory for Molecular Sciences Radio Chemistry and Radiation Chemistry Key Laboratory of Fundamental ScienceThe Key Laboratory of Polymer Chemistry and Physics of the Ministry of EducationCollege of Chemistry and Molecular EngineeringPeking UniversityBeijing 100871China Institute of Nuclear Physics and Chemistry China Academy of Engineering PhysicsMianyang 621900China

Due to the rigid Si-O-Si backbone,silicone rubber(SR)have a widespread application in extreme environment such as high temperature and high-level ***,the radiation stability of SR still does not meet the practical needs in special radiation *** we prepared epoxy POSS(e POSS)/SR nanocomposites with excellent thermal stability and radiation *** a physical crosslinking point in the SR,addition of small amount of ePOSS not only enhanced the mechanical properties of the matrix,but also improved its thermal stability greatly due to their good compatibility.e POSS/SR had higher radiation stability in air than SR owing to the inhibition of radiation oxidation by ePOSS,and the yield of main gaseous radiolysis products(CH_(4),H_(2),CO and CO_(2))of SR and ePOSS/SR nanocomposites was *** analyzing the changes of chemical structure,thermal properties and mechanical properties of the ePOSS/SR nanocomposite,combined with the characteristics of gas products afterγ-irradiation,the radiation induced crosslinking and degradation mechanism of the nanocomposites was proposed comprehensively.

关键词： POSS Silicone rubber Thermal stability Radiation resistance Radiation crosslinking and degradation mechanism

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离子液体键合固载硅基材料的辐射制备及其在锝/铼吸附分离中的应用

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华中科技大学学报（自然科学版） 2022年第10期50卷 97-103页

作者：董珍谢康俊翟茂林赵龙华中科技大学强电磁工程与新技术国家重点实验室湖北武汉430074 华中科技大学电气与电子工程学院湖北武汉430074 北京大学放射化学与辐射化学重点实验室北京100871 北京大学化学与分子工程学院北京100871

介绍了利用电离辐射技术将不同结构的离子液体接枝固载到硅烷化二氧化硅上,成功制备出一系列吸附性能优异且耐辐照性能好的新型吸附材料;系统研究了其吸附TcO_(4)^(-)/ReO_(4)^(-)的性能与结构之间关系,分析了吸附机理并评估了其应用前... 详细信息

介绍了利用电离辐射技术将不同结构的离子液体接枝固载到硅烷化二氧化硅上,成功制备出一系列吸附性能优异且耐辐照性能好的新型吸附材料;系统研究了其吸附TcO_(4)^(-)/ReO_(4)^(-)的性能与结构之间关系,分析了吸附机理并评估了其应用前景.离子液体键合固载硅基材料对TcO_(4)^(-)/ReO_(4)^(-)的吸附性能受合成方法、离子液体阴阳离子种类和硅基材料结构的影响.离子液体键合固载硅基材料后续可以从增强选择性、拓展离子液体种类、探究实际应用效果等方面进行研究.

关键词：离子液体硅基材料辐射接枝吸附锝铼

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完全生物降解聚乳酸共混复合材料的研究进展

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高分子材料科学与工程 2011年第2期27卷 171-174页

作者：陈卫丰居学成翟茂林北京大学化学与分子工程学院北京100871 北京大学香港科技大学深圳研修院广东深圳518057 深圳市未名北科环保材料有限公司广东深圳518102

聚乳酸(PLA)是由乳酸直接缩聚或丙交酯开环聚合制得的脂肪族聚酯,具有生物相容性、生物降解性和良好的力学性能。但是,由于纯PLA树脂的结晶速率慢、制品收缩率大、本身质脆等缺点,需要各种无机或有机材料对其进行共混改性。制备可完全... 详细信息

聚乳酸(PLA)是由乳酸直接缩聚或丙交酯开环聚合制得的脂肪族聚酯,具有生物相容性、生物降解性和良好的力学性能。但是,由于纯PLA树脂的结晶速率慢、制品收缩率大、本身质脆等缺点,需要各种无机或有机材料对其进行共混改性。制备可完全生物降解的PLA共混复合材料,成为目前研究热点。文中全面介绍了近年来可以完全生物降解的PLA共混复合体系,综述了其最新研究进展。

关键词：聚乳酸共混改性生物降解

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PVA-g-NIPAAm凝胶的辐射制备与缓释研究

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北京大学学报（自然科学版） 2000年第2期36卷 172-177页

作者：刘宁翟茂林李军伊敏北京大学技术物理学系北京100871

研究了在均相体系中通过共辐射接枝法将ＮＩＰＡＡｍ接枝到ＰＶＡ上。测定了不同因素如剂量，剂量率及酸度对接枝率的影响。采用冷冻熔融的方法制备了ＰＶＡ，ＰＶＡｇＮＩＰＡＡｍ凝胶，发现ＰＶＡｇＮＩＰＡＡｍ凝胶具... 详细信息

研究了在均相体系中通过共辐射接枝法将ＮＩＰＡＡｍ接枝到ＰＶＡ上。测定了不同因素如剂量，剂量率及酸度对接枝率的影响。采用冷冻熔融的方法制备了ＰＶＡ，ＰＶＡｇＮＩＰＡＡｍ凝胶，发现ＰＶＡｇＮＩＰＡＡｍ凝胶具有温度敏感性，用相同方法对ＭＢ包埋固定并研究了不同温度下缓释规律。

关键词： PVA NIPAAm 温度敏感性辐射接枝凝胶缓释

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棉纤维预辐射接枝NIPAAm的溶剂效应

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辐射研究与辐射工艺学报 2000年第2期18卷 124-128页

作者：卢君翟茂林伊敏哈鸿飞北京大学技术物理系北京100871

采用水和醇类及丙酮等有机溶剂组成的混合溶剂进行N-异丙基丙烯酰胺（NIPAAm）在棉纤维上的预辐射接枝，接枝率随着混合溶剂中成分的变化而变化。在甲醇和水的混合溶剂体系中，接枝率随单体浓度变化的曲线中出现凝胶效应。同样体系中，... 详细信息

采用水和醇类及丙酮等有机溶剂组成的混合溶剂进行N-异丙基丙烯酰胺（NIPAAm）在棉纤维上的预辐射接枝，接枝率随着混合溶剂中成分的变化而变化。在甲醇和水的混合溶剂体系中，接枝率随单体浓度变化的曲线中出现凝胶效应。同样体系中，当单体分别为NIPAAm和丙烯酰胺（AAm）时，接枝率随温度变化的趋势有所不同。X射线衍射测定的接枝产物结晶度和接枝率的关系可以作为“第三相”反应机理的佐证。

关键词：棉纤维预辐射接枝 NIPAAm 溶剂效应

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纳米碳材料的辐射改性及其应用进展

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材料导报 2019年第3期33卷 375-385页

作者：代培马慧玲矫阳翟茂林曾心苗北京市射线应用研究中心辐射新材料北京市重点实验室北京100015 北京大学化学与分子工程学院放射化学与辐射化学重点学科实验室北京100871

碳材料是自然界中与人类关系最为密切的重要材料之一,伴随着纳米科技的发展,具有纳米结构的功能碳材料的研究逐渐深入,已经出现了石墨烯、碳纳米管等性能优异的纳米碳材料。纳米碳材料具有机械强度高、导热导电能力强等诸多优点以及环... 详细信息

碳材料是自然界中与人类关系最为密切的重要材料之一,伴随着纳米科技的发展,具有纳米结构的功能碳材料的研究逐渐深入,已经出现了石墨烯、碳纳米管等性能优异的纳米碳材料。纳米碳材料具有机械强度高、导热导电能力强等诸多优点以及环境友好特性,能够满足绿色化学和可持续性发展的要求,因而其在复合材料中的应用成为相关领域的研究热点。纳米碳材料的引入可以显著提高复合材料的性能,并且还可以赋予材料新的性能,其在功能复合材料方面有良好的应用前景。然而,由于纳米碳材料自身的结构特点,其在溶剂和聚合物基体中的分散性、相容性和稳定性较差,这一直阻碍着其性能在复合材料中的发挥,甚至可能导致材料的整体性能降低。因此,提高纳米碳材料的分散能力和使用性能一直是研究的难点和热点。通过化学的方法提高纳米碳材料的分散能力,操作过程复杂,生产成本增加,且化学品试剂大多具有很强的毒性。近年来,纳米碳材料的辐射改性受到各界广泛的重视,利用辐射技术制备和官能化修饰纳米碳材料,可以显著提高纳米碳材料的分散能力和与基体的相容性。辐射刻蚀和还原技术用于纳米碳材料的制备时,可对其结构进行设计,例如辐射制备短切碳纳米管,降低了碳纳米管的长度,可有效提高分散能力。利用高能射线还可将氧化石墨烯进行还原,提供简单高效制备石墨烯的新方法和新思路。辐射接枝可用于纳米碳材料的表面修饰,例如在碳纳米管或石墨烯表面接枝聚合含碳碳双键的酯和芳香类聚合物,提高了纳米碳材料在溶剂和聚合物基体中的分散性能,有助于制备各种高性能功能材料。本文综述了近年来辐射技术在碳纳米管、氧化石墨烯及碳纳米纤维等材料改性及其应用方面的研究进展,总结了这三种纳米碳材料的优异性能及其复合材料在生物医药、能源、智能材料等领域的最新研究进展,分析了辐射改性纳米碳材料的优势,并对今后辐射技术和纳米碳材料相结合的研究方向进行了展望。随着对纳米碳材料辐射改性的研究和产业化的不断深入,分散性能优异的纳米碳材料有望实现大规模低成本的连续批量生产,未来在功能化和高性能化复合材料等领域的应用也将会更加广阔。

关键词：辐射改性纳米碳材料碳纳米管石墨烯碳纳米纤维

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全钒液流电池离子交换膜合成方法综述

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膜科学与技术 2011年第6期31卷 101-105,110页

作者：邱景义马骏翟茂林北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室北京100871 防化研究院军用化学电源研发中心北京100191

全钒氧化还原液流电池(VRFB)具有储能效率高、循环寿命长、安全可靠、低成本等优点,在大规模储能中具有良好的应用前景.而作为VRFB的核心部件,离子交换膜应具有钒离子透过率低、电导率高、化学稳定性好等性能.总结了近年来国内外相关的... 详细信息

全钒氧化还原液流电池(VRFB)具有储能效率高、循环寿命长、安全可靠、低成本等优点,在大规模储能中具有良好的应用前景.而作为VRFB的核心部件,离子交换膜应具有钒离子透过率低、电导率高、化学稳定性好等性能.总结了近年来国内外相关的研究进展,对比了不同合成方法的优缺点,并提出了开发适用于VRFB的高性能离子交换膜的建议.

关键词：全钒氧化还原液流电池离子交换膜合成方法

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