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利用单颗粒气溶胶质谱仪研究燃煤尘质谱特征

环境科学学报 2019年第1期39卷 25-34页

作者：徐娇王海婷马咸李梅李立伟史国良王玮冯银厂南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300071 暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广州510632 广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广州510632 天津天滨瑞成环境技术工程有限公司

采用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)和再悬浮采样器联用的方式对燃煤电厂烟道气样品和下载灰样品的质谱特征进行测定,并使用颗粒物粒径分级采样仪ELPI测定其粒径分布特征.研究表明,SPAMS监测得到的粒径分布与ELPI结果差异较大,SPAMS对于500... 详细信息

采用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)和再悬浮采样器联用的方式对燃煤电厂烟道气样品和下载灰样品的质谱特征进行测定,并使用颗粒物粒径分级采样仪ELPI测定其粒径分布特征.研究表明,SPAMS监测得到的粒径分布与ELPI结果差异较大,SPAMS对于500 nm以上粒径段检测效果较好;两个样品正谱图中有非常明显的锂、钙、钛、铝等金属组分信号和碳组分信号特征,负谱图中硅酸盐、硝酸盐和硫酸盐等信号比较明显,并且随着粒径的增加碳组分、硫酸盐和硝酸盐等组分对应的信号强度逐渐减弱,而硅酸盐、铝、钙和钛等组分对应的信号强度逐渐增强;对两个样品使用ART-2a聚类获得多个颗粒物类别,分析表明,它们均含有元素碳二次类(硫酸盐和硝酸盐缩写为二次Sec)、有机碳二次类、铝元素碳类、铝钙硅酸盐类和富硅酸盐类等颗粒物类别,并且随着粒径的增加金属硅酸盐颗粒出现频率增大,而含碳颗粒与硫酸盐出现频率降低.但烟道气样品和下载灰样品的质谱特征呈显著差异,下载灰样品更能代表燃煤源真实排放特征.建议在今后建立基于单颗粒质谱固定源成分谱时,应使用单颗粒气溶胶质谱仪在外场进行实测,并使用聚类的方法提取不同粒径段上的源质谱特征,可能会取得更好的效果.

关键词：气溶胶单颗粒质谱烟道气再悬浮采样器燃煤尘质谱特征源成分谱粒径分布

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基于气溶胶光学特性的颗粒物来源分析

环境科学研究 2019年第11期32卷 1826-1833页

作者：张文辉丁净李立伟张裕芬皇甫延琦冯银厂南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350 天津天滨瑞成环境技术工程有限公司天津300190

为初步探讨利用气溶胶光学指标判别污染物来源的适用性,选取天津市冬季一次重污染过程(2017年11月17—21日),对气溶胶的七波段吸收系数、三波段散射系数及其化学组分进行在线观测及分析,研究气溶胶光学特性的变化,并结合化学组分定性分... 详细信息

为初步探讨利用气溶胶光学指标判别污染物来源的适用性,选取天津市冬季一次重污染过程(2017年11月17—21日),对气溶胶的七波段吸收系数、三波段散射系数及其化学组分进行在线观测及分析,研究气溶胶光学特性的变化,并结合化学组分定性分析污染过程不同阶段的污染来源.结果表明:SSA(单散射反照率)可以从散射性组分和吸光性组分对消光贡献的变化判断污染来源.污染积累期,颗粒物中散射性组分(SO 42-、NO 3-、NH 4+)的增幅高于吸光性组分EC(元素碳),导致污染积累期的SSA值高于污染前期和污染消散期,说明污染积累期存在较明显的二次转化过程.SAE(散射波长指数)可以从粒径角度推断污染来源.此次观测的污染积累期SAE值呈较明显的下降趋势,说明在细粒径段(2.5μm以下)颗粒物粒径有增大的趋势,这主要与颗粒物中无机盐的吸湿增长及颗粒物之间的碰并有关.AAE(吸收波长指数)在一定程度上可以指示吸光颗粒物的类型.污染前期,BrC(棕色碳)在370、470 nm处对光吸收的贡献率分别为50.7%、33.8%;同期PM 2.5中ρ(Cl-)、ρ(K+)同步升高,卫星遥感显示,观测点周围有大量火点出现,推测主要受祭祖活动的影响.研究显示,气溶胶光学指标能够从散射性组分和吸光性组分对消光贡献变化、粒径变化、吸光颗粒物类型角度定性解析一部分污染来源,但其对于燃煤源和机动车等重要源类的指示作用还有待进一步研究.

关键词：气溶胶污染过程光学参数化学组分棕色碳

天津市区夏季碳气溶胶特征及改进的二次有机碳估算方法

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环境科学研究 2018年第9期31卷 1504-1518页

作者：张家营刘保双毕晓辉元洁肖致美张裕芬冯银厂南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350 天津市环境监测中心天津300191

为更加准确地估算环境受体PM_(2.5)中SOC(二次有机碳)的质量浓度,于2015年6—8月利用在线监测仪器同步采集小时分辨率的PM_(2.5)及OC(有机碳)和EC(元素碳)样品数据,分析碳气溶胶的变化特征,并尝试运用改进的EC示踪法估算ρ(SOC).结果表... 详细信息

为更加准确地估算环境受体PM_(2.5)中SOC(二次有机碳)的质量浓度,于2015年6—8月利用在线监测仪器同步采集小时分辨率的PM_(2.5)及OC(有机碳)和EC(元素碳)样品数据,分析碳气溶胶的变化特征,并尝试运用改进的EC示踪法估算ρ(SOC).结果表明:天津市区夏季ρ(PM_(2.5))为(70.9±46.0)μg/m3,ρ(OC)和ρ(EC)分别为(7.6±3.1)(2.2±1.5)μg/m3,占ρ(PM_(2.5))的11.8%±4.6%和3.1%±1.4%,OC/EC(质量浓度之比,下同)的平均值为4.0±2.0.ρ(OC)与ρ(EC)之间的Pearson相关系数(R)仅为0.66,说明OC和EC的来源较为复杂,SOC的产生可能是重要影响因素.ρ(NO2)与OC/EC呈显著负相关(R=-0.47,P<0.01),并且OC/EC(4.0)相对较低,说明天津市区机动车可能对碳气溶胶具有重要影响.ρ(SO2)与ρ(OC)、ρ(EC)的相关性较低(R均为0.33,P均小于0.01),说明天津市区碳气溶胶可能受燃煤源的影响较低.改进的EC示踪法主要是利用O3和CO、EC作为光化学反应和一次源排放的指标,并结合ρ(OC)、ρ(EC)和OC/EC的变化特征,逐步筛选一次排放源主导的时间段的ρ(OC)和ρ(EC)数据,然后利用最小二乘法拟合获得ρ(OC)和ρ(EC)的线性方程,最后进行ρ(SOC)和ρ(POC)(POC为一次有机碳)的估算.天津市区夏季ρ(SOC)的平均值为(2.5±2.0)μg/m3,分别占ρ(OC)和ρ(PM_(2.5))的28.8%±15.0%和3.7%±3.6%;ρ(POC)的平均值为(5.2±1.7)μg/m3,分别占ρ(OC)和ρ(PM_(2.5))的71.2%±15.0%和8.1%±5.2%,说明天津市区夏季有机碳的主要来源是一次排放源.研究显示,相比于EC示踪法,改进的EC示踪法估算的ρ(SOC)明显降低,ρ(POC)明显升高.AT(大气温度)对ρ(SOC)的影响较为显著,而WS(风速)对ρ(POC)的影响较为显著.

关键词： PM2.5 碳气溶胶二次有机碳(SOC)估算方法天津市区

菏泽市冬季大气PM2.5和PM10中碳组分来源解析

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环境科学研究 2017年第11期30卷 1670-1679页

作者：张家营刘保双毕晓辉吴建会冯银厂张裕芬张勤勋南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350 菏泽市环境监测站山东菏泽274000

为研究菏泽市冬季大气颗粒物中碳组分的污染特征和来源,于2016年1月采集菏泽市冬季大气PM2.5和PM10样品,基于热光反射法分析样品中OC(有机碳)、EC(元素碳)及8个碳组分[OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OP(裂解碳)]的含量,并计算得到... 详细信息

为研究菏泽市冬季大气颗粒物中碳组分的污染特征和来源,于2016年1月采集菏泽市冬季大气PM2.5和PM10样品,基于热光反射法分析样品中OC(有机碳)、EC(元素碳)及8个碳组分[OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OP(裂解碳)]的含量,并计算得到ρ(Char-EC)(Char-EC为燃料燃烧后固体残渣中的EC)和ρ(Soot-EC)(Soot-EC为燃烧后气相挥发物质再凝结形成的EC),以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,菏泽市冬季大气颗粒物样品中碳组分浓度处于较高水平,PM2.5中的ρ(OC)、ρ(EC)分别为26.34、9.22μg/m3,PM10中ρ(OC)、ρ(EC)分别为31.82、10.71μg/m3.采样期间大气PM2.5中碳组分(OC、EC、OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、Char-EC、Soot-EC)浓度与PM10中相应各组分浓度的比值均大于0.5(0.60~0.90),表明碳组分多集中于细粒子(PM2.5).大气颗粒物样品中各碳组分浓度具有明显空间差异,各点位大气PM2.5和PM10中ρ(OC)均显著高于ρ(EC)(T检验,P<0.05).菏泽市冬季大气PM2.5和PM10中Char-EC/Soot-EC(二者质量浓度之比)分别为10.04、8.00,并且存在显著的空间差异性(T检验,P<0.05).PMF(正定矩阵因子分解法)解析结果表明,菏泽市冬季大气PM2.5和PM10中碳组分来源主要有4类,包括两类柴油车(1类排放的碳组分中以EC2为主,定义为柴油车-1;1类排放的碳组分中以EC3为主,定义为柴油车-2)、汽油车、生物质燃烧和燃煤混合源,对大气PM2.5中碳组分的分担率分别为13.98%、5.13%、24.47%、41.97%,对大气PM10中碳组分的分担率分别为16.08%、8.21%、18.34%、47.35%.可见,菏泽市冬季大气PM2.5和PM10中碳的主要来源是柴油车、汽油车、生物质燃烧和燃煤.

关键词：菏泽市颗粒物碳组分源解析 PMF模型

杭州市冬季环境空气PM2.5中碳组分污染特征及来源

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环境科学研究 2017年第3期30卷 340-348页

作者：李立伟戴启立毕晓辉郜计欣杨佳美洪盛茂冯银厂国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室南开大学环境科学与工程学院天津300071 杭州市环境监测中心站浙江杭州310007

为研究杭州市PM_(2.5)中碳组分特征,于2013年12月—2014年2月在7个常规点位和2个对照点同步采集PM_(2.5)样品,分析其污染特征及来源.结果表明:杭州市冬季有机碳(OC)、元素碳(EC)、二次有机碳(SOC)的平均质量浓度分别为(23.7±7.5)(5.0±... 详细信息

为研究杭州市PM_(2.5)中碳组分特征,于2013年12月—2014年2月在7个常规点位和2个对照点同步采集PM_(2.5)样品,分析其污染特征及来源.结果表明:杭州市冬季有机碳(OC)、元素碳(EC)、二次有机碳(SOC)的平均质量浓度分别为(23.7±7.5)(5.0±2.4)和(9.2±4.5)μg/m^3,OC/EC[ρ(OC)/ρ(EC)]和SOC/OC[ρ(SOC)/ρ(OC)]的平均值分别为5.3±1.9和0.4±0.2.对照点ρ(OC)、ρ(EC)、ρ(SOC)和OC/EC、SOC/OC分别为常规点位的0.8、0.6、1.2、1.2和1.3倍.采样期间,常规点位和对照点ρ(OC)和ρ(EC)的日均值具有相同的时间变化趋势.对照点ρ(OC)和ρ(EC)的相关性(0.49)低于常规点位(0.61),对照点PM_(2.5)中OC和EC的来源差异性更明显.8个碳组分的丰度分析表明,常规点位和对照点PM_(2.5)中碳组分的来源基本一致,主要来源于道路尘、燃煤、机动车和生物质燃烧.绝对主因子分析法源解析结果表明,杭州市冬季PM_(2.5)中总碳(TC)的主要来源中,燃煤/汽油车排放/道路尘、柴油车排放和生物质燃烧的分担率为79.1%、13.1%和3.5%.

关键词： PM2.5 有机碳元素碳二次有机碳来源分析

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宁波城市扬尘化学组成特征及其来源解析

环境污染与防治 2014年第1期36卷 55-59,79页

作者：方小珍孙列毕晓辉吴建会冯银厂周军南开大学环境科学与工程学院、国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300071 宁波市建筑工程安全质量监督总站浙江宁波315000 宁波市环境监测中心浙江宁波315000

为有效制定城市扬尘的防治措施,系统研究宁波城市扬尘污染的化学组成特征和来源,选取宁波为研究区域,采集了城市扬尘、土壤风沙尘、煤烟尘和机动车尾气尘4种源类样品,进行了元素、离子和碳3大类分析,并与其他城市进行了比较。结果表明:... 详细信息

为有效制定城市扬尘的防治措施,系统研究宁波城市扬尘污染的化学组成特征和来源,选取宁波为研究区域,采集了城市扬尘、土壤风沙尘、煤烟尘和机动车尾气尘4种源类样品,进行了元素、离子和碳3大类分析,并与其他城市进行了比较。结果表明:(1)宁波城市扬尘的主量成分包括Ca、Si、Fe、Al、K、总碳(TC)、有机碳(OC)和SO2-4,质量分数总和为44.14%,其中Ca、Si、Fe、Al、K等地壳元素含量较高。宁波城市扬尘化学组成与其他典型城市相差较大,其中Si、Al和Mg含量明显低于其他城市,而Na、K、Ni等元素含量总体较高。(2)分歧系数计算结果为0.471,说明城市扬尘与土壤风沙尘的化学组成相似度不高,受人为来源类的影响较大。(3)宁波的城市扬尘中Zn富集因子最大,达23.10,其次为Ca、Cu、Pb、Ni、As,且这些重金属元素的富集因子均在5之上,表明Zn、Ca、Cu、Pb、Ni、As显著富集,受人类活动影响较大。(4)土壤风沙尘对城市扬尘的贡献最大(分担率达34.88%),其次为建筑水泥尘(分担率达25.01%)、煤烟尘(分担率达20.19%)。说明城市扬尘中大部分化学组分来自土壤风沙尘、建筑水泥尘和煤烟尘。

关键词：城市扬尘分歧系数富集因子化学质量平衡

泰山顶PM2.5及其二次组分的输送路径与潜在源

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环境科学研究 2017年第10期30卷 1505-1514页

作者：王露刘保双毕晓辉梅如波吴建会隋本会冯银厂南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350 泰安市环境监测站山东泰安271000

为了明确泰山顶PM_(2.5)及其二次组分的输送路径与潜在来源,基于后向轨迹聚类方法对2015年冬季和春季抵达泰山顶的气团传输轨迹进行聚类分析,并利用PSCF(潜在源贡献因子)和CWT(浓度权重轨迹)方法分析泰山顶冬季和春季PM_(2.5)、SO_4^(2-... 详细信息

为了明确泰山顶PM_(2.5)及其二次组分的输送路径与潜在来源,基于后向轨迹聚类方法对2015年冬季和春季抵达泰山顶的气团传输轨迹进行聚类分析,并利用PSCF(潜在源贡献因子)和CWT(浓度权重轨迹)方法分析泰山顶冬季和春季PM_(2.5)、SO_4^(2-)、NO_3^-和NH_4^+的潜在源域.结果表明,冬季和春季来自不同方向的气团轨迹对泰山顶PM_(2.5)及其组分的潜在源分布的影响具有明显差异.冬季泰山顶ρ(PM_(2.5))和ρ(NO_3^-)平均值的最高值对应的气团轨迹来自湖北、河南、山东济宁等地区,而来自西北方向的轨迹1和轨迹2分别对应的ρ(SO_4^(2-))和ρ(NH_4^+)平均值最高;春季影响ρ(PM_(2.5))和ρ(NO_3^-)的气团轨迹主要来自西南方向的河南、安徽北部、山东聊城等地区,而源自蒙古国途经内蒙古、山西、河南北部和山东聊城的气团轨迹对ρ(SO_4^(2-))和ρ(NH_4^+)的贡献最大.泰山顶ρ(PM_(2.5))、ρ(SO_4^(2-))、ρ(NO_3^-)和ρ(NH_4^+)的PSCF分布特征与CWT分布特征类似,WPSCF(源区分布概率)和CWT的最高计算值主要集中山东济宁、聊城以及邻近的山西省、河北省和河南省,是泰山顶大气污染物的主要潜在源域.

关键词： PM2.5 二次无机离子泰山聚类分析 PSCF(潜在源贡献因子) CWT(浓度权重轨迹)

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菏泽市PM2.5源方向解析研究

环境科学研究 2017年第12期30卷 1849-1858页

作者：王露毕晓辉刘保双吴建会张裕芬冯银厂张勤勋南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350 菏泽市环境监测中心站山东菏泽274000

为了定量解析环境受体中不同方向PM_(2.5)的源贡献水平,利用"源方向解析"(source directional apportionment,SDA)法[综合PMF(positive matrix factorization,正定矩阵因子)方法和后向轨迹模型]对京津冀大气污染传输通道上某典型城市—... 详细信息

为了定量解析环境受体中不同方向PM_(2.5)的源贡献水平,利用"源方向解析"(source directional apportionment,SDA)法[综合PMF(positive matrix factorization,正定矩阵因子)方法和后向轨迹模型]对京津冀大气污染传输通道上某典型城市——菏泽市环境受体中PM_(2.5)进行来源解析,并分析不同方向的源贡献.结果表明,菏泽市环境受体中ρ(PM_(2.5))变化范围为42.73~191.72μg/m^3,平均值为92.54μg/m^***_4^(2-)、NO_3^-和NH_4^+是菏泽市环境受体中PM_(2.5)的主要化学组分;ρ(SO_4^(2-))、ρ(NO_3^-)和ρ(NH_4^+)的平均值分别为29.78、22.11和7.91μg/m^3,三者之和占ρ(PM2.5)的63.54%.PMF的计算结果显示,二次无机盐、机动车排放、扬尘、煤烟尘和建筑水泥尘是菏泽市环境受体中PM_(2.5)的贡献源类,分担率分别为32.61%、22.60%、19.54%、16.25%和9.00%.利用后向轨迹模型识别出PM_(2.5)贡献源类的4个潜在方向,分别为东南、正西、西北和正东.二次无机盐在4个方向的贡献分别为8.49%、5.01%、6.65%和12.88%;机动车排放分别为1.39%、4.44%、7.47%和8.22%;扬尘分别为4.95%、3.65%、4.12%和6.92%;煤烟尘分别为4.56%、1.93%、2.16%和7.28%;建筑水泥尘分别为2.22%、1.88%、1.27%和3.56%.研究显示,菏泽市PM2.5污染较为严重,其中二次源、机动车和扬尘源是其主要贡献源类,并且来自菏泽市东部的各源类贡献均较高.

关键词： PM2.5 PMF 轨迹聚类分析源方向解析(SDA)

南京市可吸入颗粒物(PM_(10))来源解析研究

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环境科学与管理 2008年第4期33卷 56-58,61页

作者：芮冬梅陈建江冯银厂南京市环境监测中心站江苏南京210013 天津市南开大学天津300017

基于《南京市环境空气中可吸入颗粒物(PM10)源解析及控制对策研究》课题研究成果,课题于2004年-2005年间共采集了197个源和受体样品,每个样品分析测试了三类化学元素,采用化学质量平衡(CMB)模型解析南京市环境空气中可吸入颗粒物的来源... 详细信息

基于《南京市环境空气中可吸入颗粒物(PM10)源解析及控制对策研究》课题研究成果,课题于2004年-2005年间共采集了197个源和受体样品,每个样品分析测试了三类化学元素,采用化学质量平衡(CMB)模型解析南京市环境空气中可吸入颗粒物的来源,其中48%来源于扬尘、土壤尘等开放源类。研究认为扬尘等开放源类是南京市可吸入颗粒物污染的首要因素。

关键词：可吸入颗粒物(PM10) 源解析化学质量平衡模型(CMB)