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Polymer-supported chiral palladium-based complexes as efficient heterogeneous catalysts for asymmetric reductive Heck reaction

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Green Synthesis and Catalysis

Green Synthesis and Catalysis 2024年第2期5卷 102-107页

作者： Hui zhang Bing Xu Liejin Zhou Zhan-Ming zhang junliang zhang College of Marine Ecology and Environment Shanghai Ocean University999 Hucheng Ring RoadShanghai 201306China Department of Chemistry Fudan University2005 Songhu RoadShanghai 200438China Graduate School of Pharmaceutical Sciences Tohoku UniversitySendai 980-8578Japan Fudan zhangjiang Institute Shanghai 201203China

Heterogeneous asymmetric catalysis is an important strategy for the industrial production of chiral ***,we reported a polymer-bound Xu-Phos-derived palladium catalyst that shows good performance in heterogeneous asymmetric reductive Heck reaction of allyl aryl *** heterogeneous catalyst was easily prepared by efficient immobilization of the sulfonamide phosphine ligand(Xu-Phos)in the cross-linked polystyrene via copolymerization,and exhibits similar catalytic activity and enantioselectivity to that of the homogeneous ***,the heterogeneous catalyst system is proved to be easily recovered and reused several times without losing catalytic activity obviously.

关键词： Heterogeneous catalysis Recoverability Palladium Hydroarylation Asymmetric catalysis

Ultrafine ordered L1_(2)-Pt-Co-Mn ternary intermetallic nanoparticles as high-performance oxygen-reduction electrocatalysts for practical fuel cells

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Journal of Energy Chemistry 2024年第6期93卷 157-165,I0005页

作者： Enping Wang Liuxuan Luo Yong Feng Aiming Wu Huiyuan Li Xiashuang Luo Yangge Guo Zehao Tan Fengjuan Zhu Xiaohui Yan Qi Kang Zechao Zhuang Daihui Yang Shuiyun Shen junliang zhang China-UK Low Carbon College Shanghai Jiao Tong UniversityShanghai 201306China Institute of Fuel Cells Key Laboratory for Power Machinery and Engineering of MOESchool of Mechanical EngineeringShanghai Jiao Tong UniversityShanghai 200240China Shanghai Tangfeng Energy Technology Co.Ltd. Shanghai 201306China State Key Laboratory of Advanced Chemical Power Sources Guizhou Meiling Power Sources Co.Ltd.Zunyi 563003GuizhouChina School of Chemistry and Chemical Engineering Chongqing UniversityChongqing 400044China Institute of New Energy for Vehicles School of Materials Science and EngineeringTongji UniversityShanghai 201804China Department of Chemical Engineering Columbia UniversityNY 10027USA

The long-range periodically ordered atomic structures in intermetallic nanoparticles(INPs)can significantly enhance both the electrocatalytic activity and electrochemical stability toward the oxygen reduction reaction(ORR)compared to the disordered atomic structures in ordinary solid-solution alloy ***,through a facile and scalable synthetic method,a series of carbon-supported ultrafine Pt_3Co_(x)Mn_(1-x)ternary INPs are prepared in this work,which possess the"skin-like"ultrathin Pt shells,the ordered L1_(2) atomic structure,and the high-even dispersion on supports(L1_(2)-Pt_3Co_(x)Mn_(1-x)/~SPt INPs/C).Electrochemical results present that the composition-optimized L1_(2)-Pt_3Co_(0.7)Mn_(0.3)/~SPt INPs/C exhibits the highest electrocata lytic activity among the series,which are also much better than those of the pristine ultrafine Pt/***,it also has a greatly enhanced electrochemical *** addition,the effects of annealing temperature and time are further *** importantly,such superior ORR electrocatalytic performance of L1_(2)-Pt_3Co_(0.7)Mn_(0.3)/~SPt INPs/C are also well demonstrated in practical fuel *** characterization analyses further reveal the major origins of the greatly enhanced ORR electrocata lytic performance:the Pt-Co-Mn alloy-induced geometric and ligand effects as well as the extremely high L1_(2) atomic-ordering *** work not only successfully develops a highly active and stable ordered ternary intermetallic ORR electrocatalyst,but also elucidates the corresponding"structure-function"relationship,which can be further applied in designing other intermetallic(electro)catalysts.

关键词： Platinum Cobalt Manganese Oxygen reduction reaction Ordered intermetallic L1_(2)atomic structure Proton-exchange membrane fuel cell

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晶种在分子筛合成中的作用研究进展

化工进展 2024年第3期43卷 1275-1292页

作者：梁燕燕张军亮郭云鸦张燕挺山东石油化工学院化学工程学院山东东营257061 山东国瓷功能材料股份有限公司山东东营257091 太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024

分子筛材料作为催化剂或吸附剂已经在石油炼制和精细化工领域中实现广泛应用。近年来,分子筛合成化学研究取得了长足进展,晶种在分子筛合成中的作用成为本领域研究热点。本文将晶种在分子筛合成中的作用概括为5个方面:加快晶化速率、拓... 详细信息

分子筛材料作为催化剂或吸附剂已经在石油炼制和精细化工领域中实现广泛应用。近年来,分子筛合成化学研究取得了长足进展,晶种在分子筛合成中的作用成为本领域研究热点。本文将晶种在分子筛合成中的作用概括为5个方面:加快晶化速率、拓宽产物硅铝比范围、调变产物形貌、替代有机模板剂和其他作用,重点聚焦晶种导向特殊形貌分子筛的形成及晶种对有机模板剂的替代作用。从分子筛成核与生长机理出发,剖析了晶种在分子筛合成过程中不同作用的原理,揭示了晶种降低分子筛成核活化能是其发挥多种不同作用的基础。从清洁生产的角度出发,提出晶种在分子筛合成过程中具体的结构变化和晶种替代有机模板剂合成高性能分子筛材料将成为未来研究重点。

关键词：分子筛沸石合成成核晶种

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一株红树林来源放线菌的抗菌活性物质

深圳大学学报（理工版） 2024年第3期41卷 358-366页

作者：张骏梁史蔷吴昊张萌徐颖深圳大学生命与海洋科学学院深圳市海洋生物资源与生态环境重点实验室深圳市海洋藻类生物开发与应用工程实验室广东深圳518071

红树林沉积物微生物资源丰富,是新型天然产物以及药物先导化合物的重要来源之一.为获得具有新颖结构的微生物次级代谢产物,以活性为导向对红树林来源菌株进行筛选,对表现出抗细菌、生物膜和真菌活性的GP3T5(Streptomyces sp.)菌株的次... 详细信息

红树林沉积物微生物资源丰富,是新型天然产物以及药物先导化合物的重要来源之一.为获得具有新颖结构的微生物次级代谢产物,以活性为导向对红树林来源菌株进行筛选,对表现出抗细菌、生物膜和真菌活性的GP3T5(Streptomyces sp.)菌株的次级代谢产物进行研究.通过萃取、C18反相硅胶柱层析、Sephadex LH20凝胶柱层析和制备高效液相色谱,从菌株发酵液中分离出3种化合物,分别记为化合物1、2和3.利用高分辨电喷雾质谱、核磁共振波谱和紫外光谱等技术,鉴定化合物1、2和3依次为pyrisulfoxin A、collismycin A和echinomycin A.对化合物1、2和3进行活性评价,结果表明,3种化合物均有不同程度的抗菌和抗生物膜活性.其中,化合物3的抗菌活性最好,对食源性病原菌有很好的抗菌活性,对单增李斯特菌和无乳链球菌的最小抑菌质量浓度均为0.06μg/mL.化合物1、2和3对鲍曼不动杆菌的最小生物膜抑制质量浓度分别为32、16和1μg/mL.化合物2和3具有良好的抗植物病原真菌活性,化合物2的半数抑制质量浓度IC50≤10μg/mL,化合物3的IC50≤1μg/mL.以上红树林来源菌株GP3T5的研究结果可为深入挖掘红树林土壤微生物生物活性物质提供参考.

关键词：天然产物红树林放线菌链霉菌次级代谢产物抗菌抗生物膜抗食源性细菌抗植物致病真菌

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海石湾煤矿煤质特性及产品结构优化研究

中国煤炭 2024年第6期50卷 137-143页

作者：鲜旭红张军良窑街煤电集团有限公司甘肃省兰州市730080

以窑街煤电集团有限公司海石湾煤矿(以下简称“海石湾煤矿”)煤为研究对象,对其煤岩学特征、基本煤质特征、煤灰成分、工艺性能、浮沉实验及成焦特性等进行研究分析。研究结果表明,海石湾煤矿煤属于典型侏罗纪煤,作为特低灰、特低硫的... 详细信息

以窑街煤电集团有限公司海石湾煤矿(以下简称“海石湾煤矿”)煤为研究对象,对其煤岩学特征、基本煤质特征、煤灰成分、工艺性能、浮沉实验及成焦特性等进行研究分析。研究结果表明,海石湾煤矿煤属于典型侏罗纪煤,作为特低灰、特低硫的配焦煤,可以显著降低配煤的灰分和硫分,同时还可用作高炉喷吹配煤和兰炭用煤,但不适宜用作活性炭用煤和直接液化用煤;原煤是优良的中小型煤粉工业锅炉用煤;原煤和混煤均可作为水泥回转窑用煤和固定床气化原料,不适宜用作流化床气化,但是气流床气化用煤是原煤和混煤样品重要的潜在利用方向。

关键词：煤质特性配焦煤黏结性成焦特性

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氢燃料电池阳极抗一氧化碳毒化催化剂的研究进展与展望

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中国科学：技术科学 2024年第4期54卷 567-583页

作者：吴钊颖罗夏爽罗柳轩郭杨格沈水云章俊良上海交通大学机械与动力工程学院燃料电池研究所上海200240 上海交通大学动力机械与工程教育部重点实验室上海200240

氢燃料电池阳极侧通常使用铂(Pt)催化氢氧化反应(HOR),然而当前供应氢燃料电池的工业产氢气中通常含有少量的一氧化碳(CO)杂质,因此将导致Pt催化剂活性因CO中毒而降低.如何提升阳极催化剂的抗CO毒化能力是HOR研究领域的重要课题.本文介... 详细信息

氢燃料电池阳极侧通常使用铂(Pt)催化氢氧化反应(HOR),然而当前供应氢燃料电池的工业产氢气中通常含有少量的一氧化碳(CO)杂质,因此将导致Pt催化剂活性因CO中毒而降低.如何提升阳极催化剂的抗CO毒化能力是HOR研究领域的重要课题.本文介绍了抗CO毒化的Pt基催化剂的研究现状,总结了过渡金属及氧化物掺杂、催化剂表面修饰和载体调控及选择等合成策略,汇总了其他铂族金属催化剂与非贵金属催化剂的抗CO毒化研究进展,并对未来的抗CO毒化阳极HOR催化剂发展方向作出了展望.

关键词：氢燃料电池阳极反应氢氧化反应抗CO毒化电催化剂

Synthesis of Axially Chiral Anilides Enabled by a Palladium/Ming-Phos-Catalyzed Desymmetric Sonogashira Reaction

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Chinese Journal of Chemistry 2022年第3期40卷 317-322页

作者： Bin Yang Junfeng Yang junliang zhang Deportment of Chemistry Fudon University2005 Songhu RoadShanghai 200438China

Atropisomeric anilides are one of important C-N axially chiral *** with the A/-terminal functionalization to prepare such compounds,C-terminal functionalization strategies have been rarely *** describe herein an efficient synthesis of axially chiral anilides enabled by Pd-catalyzed desymmetric Sonogashira cross-coupling reactions with the use of a newly identified *** to high yields with high enantioselectivities(up to 98%ee)were obtained.

关键词： Atropisomerism Axially chiral anilides SadPhos Desymmetrization Sonogashira cross-coupling Kinetic resolution

Promising approach for preparing metallic single-atom catalysts: electrochemical deposition

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Frontiers in Energy 2022年第4期16卷 537-541页

作者： Shuiyun SHEN Lutian ZHAO junliang zhang Institute of Fuel Cells School of Mechanical EngineeringShanghai Jiao Tong UniversityShanghai 200240China

Developing energy conversion technologies via electrochemistry will significantly facilitate the largescale utilization of renewable energy,thus helping address issues regarding energy shortage and environmental *** application of electrochemical energy conversion reactions such as electricity generation and electrolysis is highly dependent on developing efficient *** electrocatalysts,including pure metals and alloys,possess superior intrinsic activities compared to other materials for various energy-conversion reactions,ascribed to the active d-electrons[1–3].Traditionally,low-coordinated and unsaturated metal atoms have been the most important active sites for ***,over the past few decades,the most popular strategy to improve catalytic activity has been to reduce the particle size from bulk to nanoscale[4,5]as shown in ***,only a few atomic layers at the surface of nanoparticles contribute to these catalytic reactions,leading to lower metal utilization[6,7].In addition,several active sites for side reactions exist,which further impede the improvement of selectivity and activity.

关键词： electrochemical preparing metallic

金属纳米晶体电催化剂的电化学合成:原理、应用与挑战

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物理化学学报 2024年第7期40卷 1-6页

作者：赵路甜郭杨格罗柳轩闫晓晖沈水云章俊良上海交通大学机械与动力工程学院燃料电池研究所上海200240 上海交通大学能源与机械工程教育部重点实验室上海200240

金属纳米晶体催化剂由于其独特的电子性质,在电化学能源转化反应中表现出优异的催化性能。为了提升催化剂的活性和耐久性,需要精确调控其晶体结构和形貌。然而,传统的制备方法往往需要严苛的条件,如高温、高压和特定的有机物,以控制晶... 详细信息

金属纳米晶体催化剂由于其独特的电子性质,在电化学能源转化反应中表现出优异的催化性能。为了提升催化剂的活性和耐久性,需要精确调控其晶体结构和形貌。然而,传统的制备方法往往需要严苛的条件,如高温、高压和特定的有机物,以控制晶体的生成和生长过程。这限制了能够合成的金属基催化剂的种类,并导致清洗复杂和有机物残留的问题。电化学方法通过电化学响应获取体系过程信息,并可以通过调控参数来调节晶体的生长。特别是非水体系的电化学方法为活泼的过渡金属催化剂提供了可行的途径。然而,电化学方法自身对体系变化的敏感性使得从小面积电极制备催化剂扩展到电极级别的催化层制备面临挑战。这涉及许多机理和方法上的变化,对相关研究提出了较大的挑战。本文基于晶体生长机理,探讨了电化学制备金属晶体的可行性,并综述了电化学沉积制备纳米级金属电催化剂的研究。最后,对电化学制备纳米级金属晶体催化剂面临的挑战进行了分析,并提出了实现更广泛应用的建议。通过电化学方法制备金属纳米晶体催化剂在提高制备的可控性、减少有机物残留等方面具有潜在的优势,但也需要克服相关技术和方法上的难题,以实现其在能源转化等领域的应用。

关键词：电化学能量转化反应纳米金属电催化剂高催化性能电化学合成晶体生长机理

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