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A dual-function selection system enables positive selection of multigene CRISPR mutants and negative selection of Cas9-free progeny in Arabidopsis

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aBIOTECH 2024年第2期5卷 140-150页

作者： feng-Zhu Wang Ying Bao Zhenxiang li Xiangyu Xiong jian-feng li State Key Laboratory of Biocontrol Guangdong Provincial Key Laboratory of Plant ResourcesSchool of Life SciencesSun Yat-sen UniversityGuangzhou 510275China

The CRISPR/Cas9 technology revolutionizes targeted gene knockout in diverse organisms including ***,screening edited alleles,particularly those with multiplex editing,from herbicide-or antibiotic-resistant transgenic plants and segregating out the Cas9 transgene represent two laborious *** solutions to facilitate these processes rely on different selection ***,by taking advantage of the opposite functions of a D-amino acid oxidase(DAO)in detoxifying D-serine and in metabolizing non-toxic D-valine to a cytotoxic product,we develop a DAO-based selection system that simultaneously enables the enrichment of multigene edited alleles and elimination of Cas9-containing progeny in Arabidopsis *** five DAOs tested in Escherichia coli,the one encoded by Trigonopsis variabilis(TvDAO)could confer slightly stronger D-serine resistance than other *** expression of TvDAO in Arabidopsis allowed a clear distinction between transgenic and nontransgenic plants in both D-serine-conditioned positive selection and D-valine-conditioned negative *** a proof of concept,we combined CRISPR-induced single-strand annealing repair of a dead TvDAO with D-serine-based positive selection to help identify transgenic plants with multiplex editing,where D-serine-resistant plants exhibited considerably higher co-editing frequencies at three endogenous target genes than those selected by ***,D-valine-based negative selection successfully removed Cas9 and TvDAO transgenes from the survival offspring carrying inherited ***,this work provides a novel strategy to ease CRISPR mutant identification and Cas9 transgene elimination using a single selection marker,which promises more efficient and simplified multiplex CRISPR editing in plants.

关键词： CRISPR Genome editing D-amino acid oxidase Cas9-free Selection marker

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Exploring the Cation Regulation Mechanism for Interfacial Water Involved in the Hydrogen Evolution Reaction by In Situ Raman Spectroscopy

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Nano-Micro Letters 2024年第3期16卷 303-312页

作者： Xueqiu You Dongao Zhang Xia‑Guang Zhang Xiangyu li Jing‑Hua Tian Yao‑Hui Wang jian‑feng li School of Ocean Information Engineering Fujian Provincial Key Laboratory of Oceanic Information Perception and Intelligent ProcessingJimei UniversityXiamen 361021People’s Republic of China State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces MOE Key Laboratory of Spectrochemical Analysis and InstrumentationiChEMCollege of Chemistry and Chemical EngineeringCollege of MaterialsCollege of EnergyXiamen UniversityXiamen 361005People’s Republic of China Key Laboratory of Green Chemical Media and Reactions Ministry of EducationCollaborative Innovation Center of Henan Province for Green Manufacturing of Fine ChemicalsCollege of Chemistry and Chemical EngineeringHenan Normal UniversityXinxiang 453007People’s Republic of China Innovation Laboratory for Sciences and Technologies of Energy Materials of Fujian Province(IKKEM) Xiamen 361005People’s Republic of China

Interfacial water molecules are the most important participants in the hydrogen evolution reaction(HER).Hence,understanding the behavior and role that interfacial water plays will ultimately reveal the HER ***,investigating interfacial water is extremely challenging owing to the interference caused by bulk water molecules and complexity of the interfacial ***,the behaviors of interfacial water in different cationic electrolytes on Pd surfaces were investigated by the electrochemistry,in situ core-shell nanostructure enhanced Raman spectroscopy and theoretical simulation *** spectral evidence reveals a red shift in the frequency and a decrease in the intensity of interfacial water as the potential is shifted in the positively *** comparing the different cation electrolyte systems at a given potential,the frequency of the interfacial water peak increases in the specified order:li+

关键词： In situ Raman Interfacial water Hydrogen evolution reaction Cations

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Core-shell nanoparticle enhanced Raman spectroscopy in situ probing the composition and evolution of interfacial species on PtCo surfaces

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Nano Research 2024年第6期17卷 4687-4692页

作者： Jing liu Han-liang Zhong Xiangyu li Mu-Fei Yue Wei-Min Yang Xueqiu You Jing-Hua Tian Yao-Hui Wang jian-feng li Fujian Provincial Key Laboratory of Oceanic Information Perception and Intelligent Processing School of Ocean Information EngineeringJimei UniversityXiamen 361021China College of Chemistry Fuzhou UniversityFuzhou 350108China State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces MOE Key Laboratory of Spectrochemical Analysis and InstrumentationiChEMCollege of Chemistry and Chemical EngineeringCollege of MaterialsCollege of EnergyXiamen UniversityXiamen 361005China Innovation Laboratory for Sciences and Technologies of Energy Materials of Fujian Province(IKKEM) Xiamen 361005China Shenzhen Research Institute of Xiamen University Shenzhen 518000China

The composition and evolution of interfacial species play a key role during electrocatalytic *** the structural evolution and intermediate during catalytic process by in situ characterization can shed new light on the electrocatalytic reaction mechanism and develop highly efficient ***,directly probing the interfacial species is extremely difficult for most spectroscopic techniques due to complicated interfacial environment and ultra-low surface ***,electrochemical core-shell nanoparticle enhanced Raman spectroscopy is utilized to probe the composition and evolution processes of interfacial species on Au@Pt,Au@Co,and Au@PtCo core-shell nanoparticle *** spectral evidences of interfacial intermediates including hydroxide radical(OH*),superoxide ion(O_(2)^(−)),as well as metal oxide species are directly captured by in situ Raman spectroscopy,which are further confirmed by the both isotopic experiment and density functional theory *** results provide a mechanistic guideline for the rational design of highly efficient electrocatalysts.

关键词： in situ Raman core-shell nanoparticle PtCo interfacial species composition and evolution

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In situ tracking of the lithiation and sodiation process of disodium terephthalate as anodes for rechargeable batteries by Raman spectroscopy

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Nano Research 2024年第1期17卷 245-252页

作者： Xiu-Mei lin Chong Han Xin-Tao Yang Jia-Sheng lin Wei-Qiang Yang Hong-Xu Guo Yao-Hui Wang Jin-Chao Dong jian-feng li Department of Chemistry and Environment Science Fujian Province University Key Laboratory of Analytical ScienceMinnan Normal UniversityZhangzhou 363000China College of Energy College of Chemistry and Chemical EngineeringCollege of MaterialsState Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid SurfacesiChEMXiamen UniversityXiamen 361005China Institute of Optical and Electronic Technology China Jiliang UniversityHangzhou 310018China

Organic compounds represent an appealing group of electrode materials for rechargeable batteries due to their merits of biomass,sustainability,environmental friendliness,and *** terephthalate(Na_(2)C_(8)H_(4)O_(4),Na_(2)TP),an organic salt with a theoretical capacity of 255 mAh·g^(-1),is electroactive towards both lithium and ***,its electrochemical energy storage(EES)process has not been directly observed via in situ characterization techniques and the underlying mechanisms are still under ***,in situ Raman spectroscopy was employed to track the de/lithiation and de/sodiation processes of *** appearance and then disappearance of the–COOli Raman band at 1625 cm^(-1) during the de/lithiation,and the increase and then decrease of the–COONa Raman band at 1615 cm^(-1) during the de/sodiation processes of Na2TP elucidate the one-step with the 2li+or 2Na+transfer *** also found that the inferior cycling stability of Na2TP as an anode for sodium-ion batteries(SIBs)than lithium-ion batteries(liBs)could be due to the larger ion radium of Na+than li+,which results in larger steric resistance and polarization during *** Na2TP,therefore,shows greater changes in spectra during de/sodiation than de/*** expect that our findings could provide a reference for the rational design of organic compounds for EES.

关键词： disodium terephthalate(Na_(2)C_(8)H_(4)O_(4) Na2TP) in situ Raman spectroscopy de/lithiation de/sodiation mechanisms

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软物质中场论模拟方法的应用及展望

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高分子学报 2024年第7期55卷 856-871页

作者：熊俊棚李昶皓李剑锋复旦大学高分子科学系聚合物分子工程国家重点实验室上海200433

软物质科学是物理、化学和材料科学领域的重要分支.但软物质系统因其多尺度结构和丰富的动态行为,给研究带来了巨大挑战.而场论模拟方法在应对这些挑战中显示出独特优势,其通过引入连续的场变量,为描述和处理软物质系统中的复杂相互作... 详细信息

软物质科学是物理、化学和材料科学领域的重要分支.但软物质系统因其多尺度结构和丰富的动态行为,给研究带来了巨大挑战.而场论模拟方法在应对这些挑战中显示出独特优势,其通过引入连续的场变量,为描述和处理软物质系统中的复杂相互作用提供了一个更加高效和宏观的视角.本文首先介绍了场论模拟方法的基本原理并阐述了它们在软物质物理上的应用,如蛋白质的HP模型结构预测、高分子链的静态拓扑缠结、化学反应或光反应驱动微观相分离等,接着探讨了深度学习等现代计算技术在软物质研究中的应用.最后展望了软物质研究领域的未来发展趋势,指出场论方法在软物质物理研究领域仍具有巨大优势.

关键词：软物质场论模拟自洽场理论深度学习

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锌-空气电池隔膜的关键作用及其最新研究进展

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物理化学学报 2024年第6期40卷 20-33页

作者：王梦茵黄若贝熊剑峰田景华李剑锋田中群厦门大学化学化工学院福建厦门361005 福建省能源材料科学与技术创新实验室(IKKEM) 福建厦门361005 厦门大学材料学院福建厦门361005

在化石能源日益短缺、资源消耗急剧增加的背景下,开发可再生的清洁能源,如太阳能和风能,变得尤为重要。然而,这些清洁能源供应不稳定,因此需要大规模能源转换和储存装置的发展。在这方面,锌-空气电池能量密度高、安全性好、成本低、易... 详细信息

在化石能源日益短缺、资源消耗急剧增加的背景下,开发可再生的清洁能源,如太阳能和风能,变得尤为重要。然而,这些清洁能源供应不稳定,因此需要大规模能源转换和储存装置的发展。在这方面,锌-空气电池能量密度高、安全性好、成本低、易组装、对环境友好并且金属锌储量丰富,作为能源储存与转换器件有良好的发展前景,但在应用的过程中仍存在一些问题。其中,隔膜在锌-空气电池中起着隔离正负极,防止短路的重要作用,但关于锌-空气电池隔膜及其改性的研究较少。本文简要介绍了锌-空气电池的发展,以水系碱性锌-空气电池为例,阐述了其工作原理。文中通过理解电池各个组件可能导致电池失效的机制,重点分析了隔膜性能对整体电池性能的影响。其中包括隔膜的离子选择性、离子导电性、稳定性以及保水性等因素。这些因素在锌-空气电池中起到至关重要的作用,直接影响电池的效率、寿命和稳定性。此外,本文还对锌-空气电池隔膜未来发展方向进行了展望。随着科技的进步,锌-空气电池的隔膜材料可能会进行更多的改良和创新,以提高电池的性能和稳定性。对于清洁能源的推动,锌-空气电池在能源储存和转换领域有望发挥更大的作用。

关键词：隔膜离子选择性离子导电性稳定性锌-空气电池

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碳载金属单原子催化剂的电合成氨进展

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 42-67页

作者：李沐霖谢一萌宋静婷杨级董金超李剑锋厦门大学能源学院化学化工学院物理科学与技术学院固体表面物理化学国家重点实验室能源材料化学协同创新中心福建厦门361005 福建能源材料科学与技术创新实验室(嘉庚创新实验室) 福建厦门361005

氨不仅是生产农业肥料和医药分子的关键原料,同时因其具备高能量密度和零碳排放的特性,也被视为极具潜力的能源载体.鉴于当前对环保和可持续发展的迫切需求,实现氨分子的绿色合成已成为重要任务.其中,利用可再生能源驱动的电化学合成氨... 详细信息

氨不仅是生产农业肥料和医药分子的关键原料,同时因其具备高能量密度和零碳排放的特性,也被视为极具潜力的能源载体.鉴于当前对环保和可持续发展的迫切需求,实现氨分子的绿色合成已成为重要任务.其中,利用可再生能源驱动的电化学合成氨技术,因其对环境友好和高效性,被视为替代传统哈伯-博世工艺的绿色路径,具有广阔的应用前景.在电化学催化合成氨的研究中,单原子催化剂(SAC)因其独特的性质而备受关注.SAC的孤立金属中心不仅提高了金属原子的利用率,而且有效抑制了氮-氮偶联反应,从而显著提升了催化合成氨的效率,成为当前的研究热点.本文综述了SAC电催化合成氨领域的最新研究进展,旨在为科研工作者提供基础的理论和实验参考.系统总结了不同氮源(包括氮气、硝酸根、亚硝酸根及一氧化氮)合成氨的研究进展,并深入探讨了催化剂的理论和实验设计、催化活性中心的种类及其催化活性,以及真实反应过程中的催化动态行为.首先,介绍了自然和人工固氮系统中的氮循环路径.自然固氮系统展示了氮气、氮氧化物、氨的循环路径,为不同氮物种合成氨方法提供了可借鉴的思路;而人工氮循环则阐述了社会发展、工业生产对自然循环氮平衡的破坏,凸显了电化学人工固氮的必要性.随后,基于理论模拟方法,在原子和分子尺度上总结了不同氮物种在催化剂表面的反应过程.例如,在氮气合成氨过程中探讨了涉及的解离路径、交替缔合及远端缔合路径等.本文详细阐述了催化活性结构的理论筛选方法的重要性,并介绍了如何通过结构稳定性评估、反应物种的吸附活性以及催化活性及选择性的综合考量,来确定最佳的催化活性中心种类及微观结构.随后,总结了科研人员基于理论筛选结果,采用热解策略制备碳载金属SAC的研究进展.这些策略包括,碳基底与金属络合物的混合热解策略、金属有机框架衍生策略、金属辅助小分子热解策略、吸附活性策略及模板牺牲辅助策略等.同时,系统地总结了不同SAC对四种氮前驱体还原反应的催化活性.此外,深入地讨论了催化活性中心如Cu和Fe单原子在合成氨反应过程中的结构动态演化行为,强调了非原位结构可能仅是单原子前驱体,而反应过程中演变结构才是真实催化活性中心.这对于深入理解SAC电催化合成氨的机理和提高催化效率有一定的借鉴意义.最后,本文简要探讨了单原子催化剂在合成氨领域所面临的挑战及发展机遇.主要包括(1)发展更为精准的理论预测方法,实现从静态计算向动态模拟的转变,以更准确地预测和解析催化剂在实际反应中的行为机制;(2)积极发展多原子协同位点,从金属单原子到双甚至三原子团簇,利用多原子间的协同作用提升催化效率;(3)发展可替代氨合成路径,如低温等离子体耦合电化学合成氨技术,以推动氨合成技术的绿色化和高效化;(4)结合动态谱学技术的发展及应用,通过在原位甚至工况条件下的探究,深入解析动态反应过程,为催化剂的进一步优化提供科学依据.通过发展更为精准的理论预测方法、多原子协同位点、可替代氨合成路径以及结合动态谱学技术的进步,我们有望推动单原子催化剂在合成氨领域的应用取得更大突破.

关键词：合成氨氮转化反应电化学还原单原子催化剂氮气氮氧化物

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Photocatalysts of Cr Doped TiO2 Film Prepared by Micro Arc Oxidation

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Chinese Journal of Chemical Physics 2008年第5期21卷 487-492页

作者： li Wan jian-feng li Jia-you feng Wei Sun Department of Material Science and Engineering of Education Tsinghua University Beijing 100084China Institute of Nuclear and New Energy Technology Tsinghua University Beijing 100084 China

A series of Cr doped TiO2 films were prepared by micro arc oxidation （MAO） using an electrolyte of Na3PO4＋K2Cr2O7. X-ray diffraction and scanning electron microscopy revealed that the films mainly consisted of anatase phase with a porous surface morphology. The films have an excellent photocatalytic effect for degradation of methylene blue and decomposition of water under visible light illumination. This arises from the formation of Cr3＋/Cr4＋ and oxygen vacancy energy levels owing to Cr doping. The former reduces the electron-hole recombination chance, while the latter generates a new gap between the conduction band （CB） and valence band （VB） of TiO2, which lowers the photo energy of the excited electron in the VB to the oxygen vacancy states. The mechanisms for film synthesis during the MAO process are also presented.

关键词： TiO2 Cr doping Photocatalysis Micro arc oxidation

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Tool wear criterion,tool life,and surface roughness during high-speed end milling Ti-6Al-4V alloy

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Journal of Zhejiang University-Science A(Applied Physics & Engineering) 2010年第8期11卷 587-595页

作者： Song ZHANG jian-feng li MOE Key Laboratory of High Efficiency and Clean Mechanical Manufacture School of Mechanical Engineering Shandong University Jinan 250061 China

The objective of the present research is to investigate the relationship among tool wear, surface topography, and surface roughness when high-speed end milling Ti-6Al-4V alloy, and also to define an optimal flank wear criterion for the cutting tool to integrate tool life and the surface roughness requirements of the finish milling process. An annealed Ti-6Al-4V alloy was selected as the workpiece material, undergoing end milling with uncoated carbide inserts. The flank wear of the insert was observed and measured with the toolmaker's microscope. To examine machined surfaces, 3D surface topography was provided by the white light interferometer, and the arithmetical mean roughness (Ra) was calculated with the WYKO Vision32 software. The flank wear increases with cutting time, and the maximal flank wear is set as the flank wear criterion. As the cutting process progresses, tool wear is the predominant factor affecting the variation of surface roughness. According to the plots for the tool wear propagation and surface roughness variation, an optimal flank wear criterion can be defined which integrates the tool life and the surface roughness requirements for the finish milling process.

关键词： Tool wear Surface topography Surface roughness Optimal flank wear criterion

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电化学谱学表征方法的应用与发展

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物理化学学报 2024年第3期40卷 1-19页

作者：朱越洲王琨郑世胜汪弘嘉董金超李剑锋厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005 北京大学深圳研究生院新材料学院广东深圳518000

经历两个多世纪的发展,电化学表征方法的理论和实验研究不断完善,在表界面精细结构表征、电化学反应机理研究等方面起到重要作用。电化学谱学表征技术的出现,填补了传统电化学表征方法在分子水平上鉴定电化学反应活性位点及中间物种的... 详细信息

经历两个多世纪的发展,电化学表征方法的理论和实验研究不断完善,在表界面精细结构表征、电化学反应机理研究等方面起到重要作用。电化学谱学表征技术的出现,填补了传统电化学表征方法在分子水平上鉴定电化学反应活性位点及中间物种的空白。本文总结了近年来红外光谱(IR)、表面增强拉曼光谱(SERS)及和频振动光谱(SFG)三种经典分子振动光谱电化学表征技术的研究进展。首先介绍了三种光谱的基本原理和电化学联用电解池的设计,然后从基础电化学理论出发,介绍其在模型单晶体系及界面水机理研究中的应用,进一步重点介绍了其在锂离子电池和燃料电池领域的相关研究进展,最后展望了电化学谱学表征技术的未来发展方向。

关键词：光谱电化学傅里叶变换红外光谱表面增强拉曼光谱和频振动光谱

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