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Conductive catalysis by subsurface transition metals

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National Science Review 2024年第1期11卷 86-93页

作者： Xin Deng Caiyan Zheng Yangsheng Li Zeyu Zhou jiamin wang Yihua Ran Zhenpeng Hu Fan Yang Landong Li Frontiers Science Center for New Organic Matter College of ChemistryNankai University School of Physics Nankai University School of Physical Science and Technology Shanghai Tech University School of Materials Science and Engineering Nankai University Haihe Laboratory of Sustainable Chemical Transformations

The nature of catalysis has been hotly pursued for over a century, and current research is focused on understanding active centers and their electronic structures. Herein, the concept of conductive catalysis is proposed and verified by theoretical simulations and experimental observations. Metallic systems containing buried catalytically active transitional metals and exposed catalytically inert main group metals are constructed, and the electronic interaction between them via metallic bonding is disclosed. Through the electronic interaction, the catalytic properties of subsurface transitional metals(Pd or Rh) can be transferred to outermost main group metals(Al or Mg) for several important transformations like semi-hydrogenation,Suzuki-coupling and hydroformylation. The catalytic force is conductive, in analogy with the magnetic force and electrostatic force. The traditional definition of active centers is challenged by the concept of conductive catalysis and the electronic nature of catalysis is more easily understood. It might provide new opportunities for shielding traditional active centers against poisoning or leaching and allow for precise regulation of their catalytic properties by the conductive layer.

关键词： electronic interaction conductive catalysis subsurface transition metal

Encapsulated Fe(IV)Molecular Complex for Photoacoustic Imaging

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CCS Chemistry 2024年第5期6卷 1184-1197页

作者： Ye Xu Chao Li Zhong-Yu Yu jiamin wang Zhaoyang Liu Chao Jiang Zhen-Feng Chen Xiaoyu Wu Ming-Xing Li Hong Yang Zhao-Xi wang Jonathan L.Sessler Department of Chemistry Center for Supramolecular Chemistry and CatalysisInnovative Drug Research CenterShanghai UniversityShanghai 200444 College of Chemistry and Materials Science Shanghai Key Laboratory of Rare Earth Functional MaterialsShanghai Frontiers Science Center of Biomimetic CatalysisShanghai Normal UniversityShanghai 200234 Sijing Community Health Service Center of Songjiang District Shanghai 201601 Key Laboratory for Chemistry and Molecular Engineering of Medicinal Resources Guangxi Normal UniversityGuilin 541004 Department of Chemistry The University of Texas at AustinAustinTexas 78712-1224

stable neutral Fe(IV)complex(Fe-HDCL),readily accessible on the g scale,was found to possess high water solubility and good stability(<5%degradation over 4 h upon photoirradiation).Fe-HDCL is green and absorbs light effectively in the visible region(500–800 nm)with aλmax at 650 nm(ɛ=7830 M^(−1)cm^(−1)).Fe-HDCL also exhibits photothermal(PT)behavior comparable to single-wall carbon nanotubes in the solid *** aqueous solution,high PT conversion(η=72.6%)is achieved,and a strong hyperthermia-based inhibition of cell growth is observed upon subjecting Fe-HDCL to near-infrared 730 nm laser *** biological studies in vitro and in vivo confirmed that Fe-HDCL is biocompatible,clears readily,and allows the visual detection of blood *** subjecting mice to intravenous injection at low doses(e.g.,50μmol·kg^(−1)),Fe-HDCL also permits the photoacoustic(PA)imaging of kidneys and the evaluation of renal fibrosis in mouse *** addition,Fe-HDCL allows PA-based imaging of brain tissues,presumably reflecting its ability to pass through the blood-brain *** thus propose that Fe-HDCL has a role to play as PT agent and as a photodiagnostic.

关键词： stable Fe(IV)complex blood-brain barrier molecular cage photoacoustic imaging renal fibrosis

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面向复杂装备集成系统的瞬态产能算法

计算机集成制造系统 2024年第9期30卷 3100-3110页

作者：王家敏王英于洋南京航空航天大学经济与管理学院江苏南京211106 成都飞机工业(集团)有限责任公司四川成都610092

复杂装备的集成过程是装配产业链的核心关键环节,实时准确获取产能信息是提升复杂产品集成系统数智能力的关键技术方法。为实时准确计算复杂装备集成在脉动生产模式下的瞬态生产能力,提出一种面向数智化场景应用的复杂装备集成系统瞬态... 详细信息

复杂装备的集成过程是装配产业链的核心关键环节,实时准确获取产能信息是提升复杂产品集成系统数智能力的关键技术方法。为实时准确计算复杂装备集成在脉动生产模式下的瞬态生产能力,提出一种面向数智化场景应用的复杂装备集成系统瞬态生产能力计算方法。首先,将复杂装备集成过程视为一个复杂系统进行全面分析,构建复杂装备集成系统模型;其次,基于产能需求和脉动节拍进行装配单元计算,并分别计算安装单元和测试单元的生产能力;最后,从复杂装备集成系统的全局,考虑复杂装备集成生产线相关实际关键因素,整合计算复杂装备集成系统的瞬态生产能力。结合实例分析验证了算法对复杂装备集成系统的适用性和有效性,并对比验证了算法的求解精度。

关键词：复杂装备集成系统数智化瞬态产能

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花鸟岛贻贝养殖区六氯环己烷、双对氯苯基三氯乙烷和多氯联苯的赋存及健康风险评价

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上海海洋大学学报 2024年第3期33卷 658-669页

作者：王佳旻徐良王珂林田上海海洋大学海洋科学与生态环境学院上海201306

为了探究长江口花鸟岛贻贝养殖区不同介质(水体、土壤与贻贝)中传统持久性有机污染物(POPs)的浓度、组成、介质间分布特征,使用气相质谱联用仪(GC-MS/MS)对水体、土壤和贻贝样品中的六氯环己烷(HCHs)、双对氯苯基三氯乙烷(DDTs)和多氯联... 详细信息

为了探究长江口花鸟岛贻贝养殖区不同介质(水体、土壤与贻贝)中传统持久性有机污染物(POPs)的浓度、组成、介质间分布特征,使用气相质谱联用仪(GC-MS/MS)对水体、土壤和贻贝样品中的六氯环己烷(HCHs)、双对氯苯基三氯乙烷(DDTs)和多氯联苯(PCBs)含量进行测定分析。研究表明:传统POPs在样品中广泛检出,HCHs、DDTs和PCBs在贻贝中含量分别为10.8~49.1、169~900和10.4~34.4 ng/g(脂重),在水体中为0.22~1.76、0.07~0.29 ng/L和9.45~51.8 pg/L,在土壤中为0.18~10.40、2.62~69.60和0.40~0.69 ng/g(干质量)。DDTs是贻贝中主要的污染化合物。养殖区水体和土壤中目标化合物组成反映其受到污染排放残留影响,贻贝中PCBs和DDTs降解产物占主导地位,符合生物积累特征。土壤中HCHs、DDTs和PCBs存在很多显著正相关,贻贝同样,这反映了污染物可能存在相似的来源,在主成分分析中可以看出贻贝组织与非生物介质间的关系。健康风险评价表明,人群摄食长江口贻贝几乎不会引起接触风险和致癌风险。本研究可为了解贻贝养殖区传统POPs在介质中的归趋及人群食用贻贝提供依据。

关键词：六氯环己烷双对氯苯基三氯乙烷多氯联苯贻贝赋存健康风险评价

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第三人承担民事责任的性质重述

海南大学学报（人文社会科学版） 2024年第3期42卷 182-190页

作者：王佳敏京都大学法学院日本京都606-8501

根据《民事诉讼法》第59条第2款后半段,如果当事人向第三人提出责任主张,法院可以直接判决第三人承担民事责任。但“责任”是一个抽象的民法概念,不能代替诉讼请求,就其性质而言,无论“义务说”还是“后果说”都无法解释其与判决的对应... 详细信息

根据《民事诉讼法》第59条第2款后半段,如果当事人向第三人提出责任主张,法院可以直接判决第三人承担民事责任。但“责任”是一个抽象的民法概念,不能代替诉讼请求,就其性质而言,无论“义务说”还是“后果说”都无法解释其与判决的对应关系。民诉法对“责任”的引用,是第三人实务操作不规范的根源,这种不规范体现在当事人不当地处分权利,法院违反辩论原则对第三人作出判决。驱逐“责任”概念后,可以发现,第59条第2款后半段第三人无法类型化,因为这不是一类第三人,而仅仅是一个特殊的诉讼阶段,其特殊性在于第三人诉讼地位的双重性。一个诉讼主体同时是第三人和当事人的理论基础在于第三人之诉的独立性。

关键词：无独立请求权第三人民事责任被告型第三人

希夏邦马峰地区矽卡岩型稀有金属矿化:岩石学特征、成矿时代及其地质意义

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岩石学报 2024年第5期40卷 1527-1547页

作者：侯康师王佳敏胡方泱杨雷岩石圈演化国家重点实验室中国科学院地质与地球物理研究所北京100029 中国科学院大学地球与行星科学学院北京100049 中国科学院矿产资源研究重点实验室中国科学院地质与地球物理研究所北京100029 成都理工大学地球科学学院成都610059

近年来,喜马拉雅稀有金属找矿工作和成矿研究不断取得突破,喜马拉雅已成为我国新的战略性矿产资源基地。本次研究对希夏邦马峰地区的吉隆岩体北部扎龙沟、岗布以及聂拉木北部等多处的矽卡岩进行了岩相学、矿物学和年代学研究,指出该区... 详细信息

近年来,喜马拉雅稀有金属找矿工作和成矿研究不断取得突破,喜马拉雅已成为我国新的战略性矿产资源基地。本次研究对希夏邦马峰地区的吉隆岩体北部扎龙沟、岗布以及聂拉木北部等多处的矽卡岩进行了岩相学、矿物学和年代学研究,指出该区域广泛发育石榴子石、透辉石、符山石、绿帘石和角闪石等典型矽卡岩矿物。研究结果显示,扎龙沟矽卡岩具有明显的Li-Be-Sn矿化现象,成矿元素主要赋存在符山石(Li:469×10^(-6)~3162×10^(-6);Be:47.9×10^(-6)~2010×10^(-6);Sn:58.1×10^(-6)~1767×10^(-6))和云母(Li:2900×10^(-6)~3570×10^(-6))中,且云母中Rb(1572×10^(-6)~2364×10^(-6))、Cs(390×10^(-6)~749×10^(-6))、Ga(68.2×10^(-6)~111×10^(-6))元素含量较高;岗布矽卡岩以Li-Be矿化为主,赋存矿物为符山石(Li:833×10^(-6)~1624×10^(-6);Be:401×10^(-6)~1664×10^(-6);Sn:87.8×10^(-6)~181×10^(-6))和榍石(Sn:30340×10^(-6)~48600×10^(-6));聂拉木矽卡岩以Sn矿化为主,赋存矿物为石榴子石(92.3×10^(-6)~571×10^(-6))和绿帘石(86.0×10^(-6)~2003×10^(-6))。榍石U-Pb定年结果显示,扎龙沟矽卡岩形成于19~18Ma,岗布和聂拉木矽卡岩形成于24~23Ma,分别与已报道的钠长石花岗岩、电气石白云母淡色花岗岩时代一致,是岩浆出溶的热液流体交代围岩的产物,反映喜马拉雅稀有金属阶段性成矿特点。榍石Zr和黑云母Ti等温度计结果结合矿物成分表明,矽卡岩化过程中,热液流体温度从~680℃降低至~520℃,晚期均以氧化环境为主。进变质过程中脱CO 2导致原岩孔隙度增加,为后续成矿流体的加入和热量传输提供通道;退化蚀变过程中体积增大,岩石产生构造裂隙,控制成矿矽卡岩最终产出形态。综合研究表明,淡色花岗岩在藏南拆离系驱动下高度分异演化造成Li、Be、Sn等元素富集,晚期出溶的热液流体与碳酸盐岩围岩发生接触交代变质和矽卡岩化反应,是吉隆-聂拉木一带矽卡岩型Li-Be-Sn矿化的主要机制。我们指出,喜马拉雅造山带具有很好的矽卡岩型稀有金属成矿前景,未来应加强对接触变质带和围岩蚀变的研究,以寻找更多稀有金属矿床。

关键词：喜马拉雅矽卡岩稀有金属成矿接触交代变质热液流体

中央环保督察与企业过度金融化:资本逐利抑或环境治理

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技术经济 2024年第1期43卷 88-100页

作者：陈琪王佳敏郑州大学商学院郑州450001

中央环保督察是近年来我国环保领域采取的重要改革措施,不仅有利于提高环境治理效力,而且也会对微观企业的资源配置决策产生影响。基于2012—2021年我国沪深A股上市工业企业数据,采用多期双重差分法实证检验中央环保督察对企业过度金融... 详细信息

中央环保督察是近年来我国环保领域采取的重要改革措施,不仅有利于提高环境治理效力,而且也会对微观企业的资源配置决策产生影响。基于2012—2021年我国沪深A股上市工业企业数据,采用多期双重差分法实证检验中央环保督察对企业过度金融化的影响。研究发现,中央环保督察对企业过度金融化具有抑制作用。影响机制检验发现,中央环保督察通过提高企业绿色投资进而会抑制企业过度金融化。异质性分析表明,中央环保督察对企业过度金融化的抑制作用在融资约束程度高、高管无公职经历的企业以及处在公众环境关注度较高地区的企业更强。经济后果检验表明,中央环保督察通过抑制企业过度金融化提升了企业绩效。研究结论探析了宏观环境政策对微观企业资源配置决策的影响及作用机理,对实现环境治理和经济发展的双赢具有一定的现实意义。

关键词：中央环保督察过度金融化资本逐利环境治理多期双重差分

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希夏邦马峰地区始新世地壳加厚和隆升过程

岩石学报 2024年第5期40卷 1429-1445页

作者：王佳敏侯康师李潇丽吴福元岩石圈演化国家重点实验室中国科学院地质与地球物理研究所北京100029 中国科学院大学地球与行星科学学院北京100049 国家自然博物馆北京100050

中新世中期之前喜马拉雅山脉的隆升历史和深部动力机制,还存在极大的争议、缺乏基本的数据约束。喜马拉雅造山带核部高级变质岩的埋藏和折返过程可以约束地壳加厚和山脉隆升过程,但是现有的变质记录主要为渐新世晚期-中新世中期,始新世... 详细信息

中新世中期之前喜马拉雅山脉的隆升历史和深部动力机制,还存在极大的争议、缺乏基本的数据约束。喜马拉雅造山带核部高级变质岩的埋藏和折返过程可以约束地壳加厚和山脉隆升过程,但是现有的变质记录主要为渐新世晚期-中新世中期,始新世变质作用的分布范围、形成过程和地质意义仍然未被充分挖掘。本文首先厘定了希夏邦马峰(8027m)山体的基本岩石组成:下部为高喜马拉雅正/副片麻岩,上部为肉切村群变粒岩及贯入其中的淡色花岗岩席。进一步对1964年希夏邦马峰登山科考采集的眼球状片麻岩进行了变质作用相平衡模拟和独居石微区原位U-Th-Pb定年,确定了始新世变质记录的P-T-t演化轨迹:M1阶段中P/T型变质压力峰期,条件为~1.0GPa、~740℃(~22℃/km),变质年龄为~37Ma;后近等温降压至M2阶段低P/T型变质温度峰期,条件为0.5~0.4GPa、~760℃(45~57℃/km),变质年龄为~25Ma;在~18Ma左右冷却至固相线以下。希夏邦马峰~37Ma的中P/T型变质和地壳加厚事件与北喜马拉雅穹隆、高喜马拉雅主体、前陆飞来峰等地区的记录一致(40~37Ma,20~25℃/km),表明印度-亚洲初始碰撞约20Myr后中上地壳被堆叠埋藏至>33km以下,发生了广泛的整体性加厚和深熔作用。该事件与喜马拉雅内陆残留海最终退却的时间吻合,是喜马拉雅山脉初始隆升的诱因。喜马拉雅山脉不是晚新生代以来隆升的,而是经历了自始新世中期以来的长期地壳堆叠和隆升过程。

关键词：喜马拉雅初始隆升地壳加厚中P/T型变质作用独居石U-Th-Pb岩石年代学

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希夏邦马峰淡色花岗岩岩石成因初步研究

岩石学报 2024年第5期40卷 1446-1460页

作者：刘小驰杨雷何少雄胡方泱王佳敏岩石圈演化国家重点实验室中国科学院地质与地球物理研究所北京100029 成都理工大学地球科学学院成都610059 中国科学院矿产资源研究重点实验室中国科学院地质与地球物理研究所北京100029

淡色花岗岩是研究碰撞造山带地球动力学过程的重要对象。本文对喜马拉雅造山带希夏邦马峰海拔5800m大本营附近的淡色花岗岩样品进行了独居石U-Th-Pb年代学和全岩地球化学初步分析。研究样品根据矿物组合可分为黑云母花岗岩和二云母花岗... 详细信息

淡色花岗岩是研究碰撞造山带地球动力学过程的重要对象。本文对喜马拉雅造山带希夏邦马峰海拔5800m大本营附近的淡色花岗岩样品进行了独居石U-Th-Pb年代学和全岩地球化学初步分析。研究样品根据矿物组合可分为黑云母花岗岩和二云母花岗岩,二者地球化学特征以及变形程度都有所差异,全岩地球化学中弱变形的黑花岗岩表现出低Si和富Al、Mg、Fe、K、Ti的特征,铝饱和指数A/CNK为1.06;强变形和弱变形的二云母花岗岩均表现出高Si和贫Mg、Fe、K、Ti的特征,A/CNK为1.11~1.17。同黑云母花岗岩相比,二云母花岗岩稀土元素中Eu元素负异常明显,微量元素中富集Sn、U,亏损Ba、Sr、Zr、Hf、LREE等元素,暗示岩浆经历了斜长石、黑云母、锆石、独居石和磷灰石的分离结晶作用。黑云母花岗岩和二云母花岗岩中的独居石给出U-Th-Pb年龄为22.9±0.2Ma、22.7±0.5Ma和22.7±0.7Ma的一致结果,这一年龄略早于前人报道的结果,指示藏南拆离系活动时间在该区域与喜马拉雅中段具有一致性。本文认为希夏邦马淡色花岗岩岩浆作用与碰撞后伸展阶段发育的藏南拆离系活动具有同时性。

关键词：淡色花岗岩喜马拉雅希夏邦马峰 U-Th-Pb年龄藏南拆离系分离结晶