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Optimizing the nickel boride layer thickness in a spectroelectrochemical ATR-FTIR thin-film flow cell applied in glycerol oxidation

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Chinese Journal of Catalysis 2021年第12期42卷 2206-2215页

作者： Steffen Cychy Sebastian Lechler Zijian Huang Michael Braun Ann Cathrin Brix Peter Blümler Corina Andronescu friederike schmid Wolfgang Schuhmann Martin Muhler Laboratory of Industrial Chemistry Department of Chemistry and BiochemistryRuhr University BochumUniversitätsstr.150D-44801 BochumGermany Technical Chemistry III and CENIDE Faculty of ChemistryUniversity of Duisburg-EssenUniversitätsstr.7D-45141EssenGermany Analytical Chemistry-Center for Electrochemical Sciences(CES) Faculty of Chemistry and BiochemistryRuhr University BochumUniversitätsstr.150D-44801 BochumGermany Institute of Physics Johannes Gutenberg-University MainzStaudingerweg 9D-55128 MainzGermany

The influence of the drop-casted nickel boride catalyst loading on glassy carbon electrodes was investigated in a spectroelectrochemical ATR-FTIR thin-film flow cell applied in alkaline glycerol *** continuously operated radial flow cell consisted of a borehole electrode positioned 50μm above an internal reflection element enabling operando FTIR *** is identified as a suitable tool for facile and reproducible screening of electrocatalysts under well-defined conditions,additionally providing access to the selectivities in complex reaction networks such as glycerol *** fast product identification by ATR-IR spectroscopy was validated by the more time-consuming quantitative HPLC analysis of the pumped *** degrees of glycerol conversion were achieved under the applied laminar flow conditions using 0.1 M glycerol and 1 M KOH in water and a flow rate of 5μL min^(–1).Conversion and selectivity were found to depend on the catalyst loading,which determined the catalyst layer thickness and *** highest loading of 210μg cm^(–2)resulted in 73%conversion and a higher formate selectivity of almost 80%,which is ascribed to longer residence times in rougher films favoring readsorption and C–C bond *** lowest loading of 13μg cm^(–2)was sufficient to reach 63%conversion,a lower formate selectivity of 60%,and,correspondingly,higher selectivities of C_(2)species such as glycolate amounting to 8%.Thus,only low catalyst loadings resulting in very thin films in the fewμm thickness range are suitable for reliable catalyst screening.

关键词： Catalyst layer thicknes Electrocatalyst Nickel boride Operando ATR-IR High performance liquid chromatography Flow cell Thin film Anodic glycerol oxidation

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可调滑移长度的边界条件在粒子模拟中的应用

可调滑移长度的边界条件在粒子模拟中的应用

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中国化学会2014年大分子体系理论、模拟与计算研讨会

作者：周嘉嘉 friederike schmid 美因茨大学物理系

和宏观尺度相比,微米或者纳米量级的流体具有较大的面积体积比,因此边界条件在微观尺度下对流体力学现象有很大的影响力.传统的无滑移边界条件己经被证明能够正确的描述宏观尺度下的流体力学现象,但在微观尺度下是否仍然适用还存在疑问... 详细信息

和宏观尺度相比,微米或者纳米量级的流体具有较大的面积体积比,因此边界条件在微观尺度下对流体力学现象有很大的影响力.传统的无滑移边界条件己经被证明能够正确的描述宏观尺度下的流体力学现象,但在微观尺度下是否仍然适用还存在疑问.更为普遍的边界条件是所谓的Navier边界条件.在它的描述中,流体在边界上有一定的滑移速度,并且能够用滑移长度的物理量来表征.我们将以耗散动力学为例,探讨如何在粒子模拟中实现Navier边界条件.我们将具体讨论两个实际的应用:(1)液体在无滑移和滑移交替的条纹表面的流体力学现象,和(2)可滑移的胶体粒子的扩散现象.

关键词：流体力学边界条件耗散动力学

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高分子刷调制下胶体颗粒相互作用

高分子刷调制下胶体颗粒相互作用

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中国化学会2016年软物质理论计算与模拟会议

作者：连增菊齐栓虎周嘉嘉 friederike schmid 宁波大学 Institut fu?r Physik Johannes Gutenberg-Universita?t Mainz 北京航空航天大学

近年来,高分子刷在胶体稳定、表面防污、表面润滑、胶体自组装及制备新型功能纳米材料等方面逐渐显示出其独特的优越性。这些行为的物理本质离不开高分子刷-胶体体系的相互作用,而其中最基本的相互作用是高分子刷调制下两胶体颗粒之间... 详细信息

近年来,高分子刷在胶体稳定、表面防污、表面润滑、胶体自组装及制备新型功能纳米材料等方面逐渐显示出其独特的优越性。这些行为的物理本质离不开高分子刷-胶体体系的相互作用,而其中最基本的相互作用是高分子刷调制下两胶体颗粒之间的作用。本报告主要介绍基于平均自洽场理论下中性及带电体系中在高分子刷调制下两胶体颗粒有效相互作用随体系中溶剂的性质、胶体的尺寸、高分子接枝密度、离子浓度、胶体浸润高度等变化情况。我们发现,胶体颗粒的有效相互作用对溶剂的性质十分敏感,它会随着溶剂性质的降低从吸引转为排斥。在劣溶剂中,胶体颗粒易吸附在高分子刷-溶剂界面上。此界面的形变是导致胶体颗粒相互吸引的重要原因。当胶体颗粒被完全浸润在高分子刷内部时,胶体之间的相互吸引消失。对带电体系,在高分子刷-溶剂界面（劣溶剂）上,胶体颗粒的有效相互作用势出现了非常有意思的震荡现象,即除了近距离的主极小值外在远距离处还有一个次极小值,两极小值由一个势垒相隔。这个现象表明,在带电体系中,胶体颗粒在聚电解质刷的调制下除了在高分子刷界面形成稳态的自组装结构外还可能存在多种亚稳态结构。

关键词：聚电解质刷离子熵自洽场界面形变双电层

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