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Effect of MgO promoter on Ni-based SBA-15 catalysts for combined steam and carbon dioxide reforming of methane

Journal of Natural Gas Chemistry 2008年第3期17卷 225-231页

作者： Bingyao Huang Xiujin Li Shengfu Ji Bao Lang fabien habimana Chengyue Li State Key Laboratoly of Chemical Resource Engineering Beijing University of Chemical Technology. Beijing 100029. China Department of Environmental Engineering Beijing University of Chemical Technology Beijing 100029 China

A series of Ni/SBA-15 catalysts with Ni contents ranging from 5 wt% to 15 wt%, as well as another series of 10%Ni/MgO/SBA-15 catalysts, in which the range of the MgO content was from 1 wt% to 7 wt%, were prepared, and their catalytic performances for the reaction of combined steam and carbon dioxide reforming of methane were investigated in a continuous flow microreactor. The structures of the catalysts were characterized using the XRD, H2-TPR and CO2-TPD techniques. The results indicated that the CO selectivity for this reaction was very close to 100%, and the H2/CO ratio of the product gas could be controlled by changing the H2O/CO2 molar ratio of the feed gas. The simultaneous and plentiful existing of steam and CO2 had a significant influence on the catalytic performance of the 10%Ni/SBA-15 catalyst without modification. After reacting at 850 °C for 120 h over this catalyst, the CH4 conversion dropped from 98% to 85%, and the CO2 conversion decreased from 86% to 53%. However, the 10%Ni/3%MgO/SBA-15 catalyst exhibited a much better catalytic performance, and after reacting for 620 h, the CO2 conversion over this catalyst dropped from 92% to around 77%, while the CH4 conversion was not decreased. Oxidation of the Ni0 species as well as carbon deposition during the reaction were the main reasons for the deactivation of the catalyst without modification. On the other hand, modification by the MgO promoter improved the dispersion of the Ni0 species, and enhanced the CO2 adsorption affinity which in turn depressed the occurring of carbon deposition, and thus retarded the deactivation process.

关键词： MgO promoter Ni-based catalyst SBA-15 methane combined steam carbon dioxide reforming synthesis gas

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Effect of Cu promoter on Ni-based SBA-15 catalysts for partial oxidation of methane to syngas

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Journal of Natural Gas Chemistry 2009年第4期18卷 392-398页

作者： fabien habimana Xiujin Li Shengfu Ji Bao Lang Daoan Sun Chengyue Li State Key Laboratory of Chemical Resource Engineering Beijing University of Chemical Technology Beijing 100029 China Department of Environmental Engineering Beijing University of Chemical Technology Beijing 100029 China

A series of Ni/SBA-15 catalysts with 5wt% to 15wt% Ni content as well as a series of 12.5%Ni/Cu/SBA-15 catalysts with 1% to 10% copper content were prepared by the impregnation method. The catalytic performance for partial oxidation of methane was investigated in a continuous flow microreactor under atmospheric pressure. The textural and chemical properties of the catalysts were characterized by XRD, TEM, BET and Hz-TPR techniques. The results indicated that the catalysts modified with Cu promoter showed better performance than those without modification. For the 12.5%Ni/2.5%/Cu/SBA-15 catalyst, at 850 ℃ the conversion of CH4 reached 97.9% and the selectivity of CO and H2 reached 98.0% and 96.0%, respectively. In XRD patterns of the Ni/Cu/SBA-15 catalyst with 7.5 to 10% Cu contents there were CuO characteristic peaks beside NiO characteristic peaks. The mesoporous structure of SBA-15 was retained in all of the catalysts. TPR analysis of the catalysts revealed that a strong interaction between Ni, Cu promoter and SBA-15 support may be existed. This interaction enhanced significantly the redox properties of the catalysts resulting in the higher catalytic activity.

关键词： Cu promoter Ni-based catalyst SBA-15 methane partial oxidation of methane

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镧助剂对模拟生物沼气重整制备合成气中Ni/SBA-15催化剂结构和性能的影响

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物理化学学报 2009年第8期25卷 1611-1617页

作者：郎宝李秀金季生福 fabien habimana 李成岳北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 北京化工大学化学工程学院环境工程系北京100029

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法制备了镍质量分数(w)为12.5%,并且分别添加质量分数(w)为2.5%的镧、铈、镁、钙、锶等助剂的系列Ni基催化剂.以CH4/CO2体积比为2∶1的模拟生物沼气和适量氧气作为原料气,在常压固定床反应器上评价了... 详细信息

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法制备了镍质量分数(w)为12.5%,并且分别添加质量分数(w)为2.5%的镧、铈、镁、钙、锶等助剂的系列Ni基催化剂.以CH4/CO2体积比为2∶1的模拟生物沼气和适量氧气作为原料气,在常压固定床反应器上评价了催化剂对模拟生物沼气重整制合成气的反应性能.采用X射线粉末衍射(XRD)、N2吸附/脱附、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)及H2程序升温还原(H2-TPR)等对催化剂的结构进行了表征.催化活性评价显示,添加镧助剂的2.5%La/12.5%Ni/SBA-15催化剂比添加铈、镁、钙、锶等助剂的催化剂具有更高的催化活性,并且具有很好的稳定性.因此,文中着重研究了镧助剂对催化剂结构和模拟生物沼气重整制合成气的反应性能的影响.结果表明,镧能明显提高Ni/SBA-15催化剂的表面镍含量,同时还具有很好的抗积炭作用,在850℃的温度下反应820h没有发现积炭生成,这些可能是提高催化剂性能和稳定性的重要因素.

关键词：镍镧助剂 SBA-15 生物沼气重整合成气

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磁性UiO-66-SO3H@SiO2@Fe3O4催化剂的制备及缩醛反应性能

磁性UiO-66-SO3H@SiO2@Fe3O4催化剂的制备及缩醛反应性能

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中国化学会第九届全国无机化学学术会议

作者：蒋赛 habimana fabien 季生福北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室

金属-有机骨架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）材料是一种由有机配体和金属离子或团簇自组装而成的多孔材料,由于其具有极大的比表面积、规则的孔道结构、均匀分布的催化活性中心等特点,在催化领域具有很好的应用前景。MOFs材料的种... 详细信息

金属-有机骨架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）材料是一种由有机配体和金属离子或团簇自组装而成的多孔材料,由于其具有极大的比表面积、规则的孔道结构、均匀分布的催化活性中心等特点,在催化领域具有很好的应用前景。MOFs材料的种类繁多,其中Ui O-66具有较好的热稳定性和化学稳定性,受到人们的广泛关注。本文在合成Ui O-66的基础上,制备出了新型磁性Ui O-66-SO3H@Si O2@Fe3O4催化剂,采用XRD、TEM、N2吸附-脱附、VSM等分析测试技术表征了催化剂的结构和磁性能,评价了催化剂的甲醇与环己酮缩醛反应的性能,并且考察了催化剂用量、反应物的摩尔比、不同反应物底物对反应性能的影响,以及催化剂的外磁场分离和重复使用性能。结果表明,10%Ui O-66-SO3H@Si O2@Fe3O4催化剂对甲醇和环己酮的缩醛化反应具有很好的性能,在反应温度为30℃、反应时间为10 h的条件下,环己酮的转化率可达80%,并且具有非常高的选择性。

关键词： UiO-66 磁性催化剂甲醇环己酮缩醛反应

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Cu/ZIF-8的制备及其吸附脱硫动力学和热力学特征

Cu/ZIF-8的制备及其吸附脱硫动力学和热力学特征

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第九届全国环境催化与环境材料学术会议——助力两型社会快速发展的环境催化与环境材料

作者：石伟芹 habimana fabien 季生福北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室

随着全球环保法规的日益严格,燃油中硫含量的要求越来越低,因此燃油的深度脱硫是迫切紧要的任务。在油品脱硫加氢脱硫、氧化脱硫、生物脱硫、吸附脱硫等方法中,吸附脱硫具有操作条件温和、不消耗氢气、脱硫效率高、设备投资少、适合于...

随着全球环保法规的日益严格,燃油中硫含量的要求越来越低,因此燃油的深度脱硫是迫切紧要的任务。在油品脱硫加氢脱硫、氧化脱硫、生物脱硫、吸附脱硫等方法中,吸附脱硫具有操作条件温和、不消耗氢气、脱硫效率高、设备投资少、适合于深度脱硫等优点,在工业脱硫中有很大的应用潜力。本文以过渡金属Zn为金属中心,以2-甲基咪唑为配体,合成了类沸石咪唑酯骨架材料ZIF-8,然后采用浸渍法对ZIF-8负载过渡金属Cu改性,合成

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