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Oxidation of diclofenac by permanganate: Kinetics, products and effect of inorganic reductants

Chinese Chemical Letters 2023年第4期34卷 378-383页

作者： Run Huang chaoting guan Qin Guo Zhen Wang Hanping Pan Jin Jiang Key Laboratory for City Cluster Environmental Safety and Green Development of the Ministry of Education School of EcologyEnvironment and ResourcesGuangdong University of TechnologyGuangzhou 510006China Southern Marine Science and Engineering guangdong Laboratory(guangzhou) Guangzhou 511458China

The large consumption and discharge of diclofenac(DCF) lead to its frequent detection in surface water and groundwater, posing great threats to humans and ecosystems. This study explored the oxidation kinetics of DCF by permanganate(Mn(Ⅶ)), and expounded the underlying reason for the unusual p Hdependency that was unclear in previous studies. The kinetics of DCF analogues(i.e., aromatic secondary amines) by Mn(Ⅶ) oxidation were comparatively investigated. Then, a tentative kinetic model involving the formation of an intermediate between Mn(Ⅶ) and DCF or its analogues was proposed to fit the p H-rate profile. Since DCF contained two chloro groups, and a carboxyl group which could be ionized by negative electrospray ionization, a precursor ionization scanning approach was used for the first time for detection of N-containing chlorinated oxidation products. New degradation pathways of DCF containing ring opening, carboxylation, carbonylation, electrophilic addition, hydroxylation and dehydrogenation were proposed based on the identified oxidation products. Moreover, it was demonstrated that the introduction of various reducing agents such as Mn(Ⅱ), Fe(Ⅱ) and bisulfite significantly improved the oxidation kinetics of DCF by Mn(Ⅶ). The positive effects of Mn(Ⅱ) and Fe(Ⅱ) were mainly attributed to the accelerated formation of MnO_(2)that acted as a catalyst or co-oxidizer contributing to DCF degradation. The presence of bisulfite caused two-stage kinetics, where a sharp drop of DCF concentration followed by a slowdown of DCF removal. In the first stage, potent reactive manganese species(e.g., Mn(Ⅲ), Mn(V), and Mn(VI)) and sulfate radical were generated during reaction of bisulfite with Mn(Ⅶ), whereas bisulfite was depleted fast due to excess Mn(Ⅶ) concentrations and the system became the Mn(Ⅶ)/MnO_(2)system in the second stage. These results provide new insight into reaction mechanism of DCF with Mn(Ⅶ)as well as propose a feasible strategy for enhancing the treatment of D

关键词： Permanganate Diclofenac Aromatic secondary amines Precursor ionization scanning Reductant activation

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UV/H2O2降解三氯生动力学及反应机理

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哈尔滨工业大学学报 2017年第2期49卷 26-31页

作者：罗从伟马军江进关朝婷庞素艳时玉龙翟学东武道吉哈尔滨工业大学市政环境工程学院城市水资源与水环境国家重点实验室(哈尔滨工业大学) 绿色化工技术重点实验室(哈尔滨理工大学) 哈尔滨工业大学科学与工业技术研究院山东建筑大学市政与环境工程学院

为考察紫外催化过氧化氢工艺降解三氯生的降解效能,利用动力学模型对三氯生的表观降解速率进行模拟.考察氧化剂投加量、三氯生浓度、NOM质量浓度和p H对三氯生降解速率的影响.结果表明,H2O2的投加量小于1 mmol/L时,三氯生的降解速率随H... 详细信息

为考察紫外催化过氧化氢工艺降解三氯生的降解效能,利用动力学模型对三氯生的表观降解速率进行模拟.考察氧化剂投加量、三氯生浓度、NOM质量浓度和p H对三氯生降解速率的影响.结果表明,H2O2的投加量小于1 mmol/L时,三氯生的降解速率随H2O2浓度的增加而增加,而当H2O2的投加量大于1 mmol/L时,由于H2O2对HO·的捕获作用增强,三氯生的降解速率随H2O2投加量的增加而降低.当三氯生的初始浓度增加时,体系中HO·的稳态浓度随之降低,导致三氯生降解的表观速率降低.体系中存在NOM时,三氯生的降解速率显著降低,主要是由于NOM能够与三氯生竞争光子和HO·.三氯生去质子化后更快地被UV/H2O2降解,其去质子化形态的摩尔吸光系数变大,而且其与HO·的二级反应速率更快.通过LC/MS-MS检测UV/H2O2氧化TCS得到6种产物,推测TCS的降解途径主要是通过脱氯反应和羟基化反应.

关键词：三氯生紫外过氧化氢动力学模拟计算氧化产物

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高锰酸钾对UV/PMS降解六氟双酚A影响

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哈尔滨工业大学学报 2017年第8期49卷 20-24页

为考察高锰酸钾（KMnO;）耦合紫外催化过一硫酸盐（PMS）对六氟双酚A（BPAF）去除效能,研究水体pH、PMS浓度和KMnO;投加量对UV/PMS/KMnO;体系去除六氟双酚A的影响,并在实际水体中对比UV/PMS及UV/PMS/KMnO;对六氟双酚A的去除效果.结果表... 详细信息

为考察高锰酸钾（KMnO;）耦合紫外催化过一硫酸盐（PMS）对六氟双酚A（BPAF）去除效能,研究水体pH、PMS浓度和KMnO;投加量对UV/PMS/KMnO;体系去除六氟双酚A的影响,并在实际水体中对比UV/PMS及UV/PMS/KMnO;对六氟双酚A的去除效果.结果表明,KMnO;能够有效地促进UV/PMS对BPAF的去除.UV/PMS/KMnO;对BPAF的去除率随PMS投加量的增加而增加.KMnO;投加量的增加（0;.5μmol/L）能够促进BPAF的降解,但是当达到一定浓度时,其促进作用不再提高.在偏中酸性条件下,BPAF的去除率随着pH增加而降低,但是当pH在碱性条件下,BPAF的去除率随pH增加而显著增加.在4种实际水体中,UV/PMS/KMnO;工艺比UV/PMS对BPAF的去除率高12%;4%,这种促进可能是由于氧化体系中产生的中间价态锰的催化氧化作用.

关键词：六氟双酚A 高锰酸钾紫外过一硫酸盐催化氧化

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