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太阳能驱动甲烷干重整热化学性能分析

热科学与技术 2024年第3期23卷 249-256页

作者：刘朋孙嘉明蒋怡晨陈海军南京工业大学机械与动力工程学院江苏南京211816 南京工业大学能源科学与工程学院江苏南京211816

采用FLUENT软件耦合导热、对流、辐射以及反应动力学,建立了太阳能驱动甲烷干重整数值模型,研究了泡沫金属反应器内部甲烷干重整的热化学反应特性。计算得到了反应器内部温度场分布和各组分浓度分布,获得了进气流速和ch_(4)/CO_(2)摩尔... 详细信息

采用FLUENT软件耦合导热、对流、辐射以及反应动力学,建立了太阳能驱动甲烷干重整数值模型,研究了泡沫金属反应器内部甲烷干重整的热化学反应特性。计算得到了反应器内部温度场分布和各组分浓度分布,获得了进气流速和ch_(4)/CO_(2)摩尔分数比对反应物转化率、产物产率、积碳量和H_(2)/CO摩尔分数比的影响。结果表明:集中的太阳辐射在反应器前端形成一个高温核心区,重整反应在该区域最为活跃。反应物浓度沿反应器轴线方向迅速降低,产物浓度沿反应器轴线方向迅速上升。在一定范围内增大进气流速,能够提高H_(2)产率,虽然ch_(4)和CO_(2)转化率有所降低,但能有效的抑制积碳的生成,且能提高H_(2)/CO摩尔分数比。较低的ch_(4)/CO_(2)摩尔分数比能够提高ch_(4)转化率,且能有效的抑制积碳的生成,H_(2)产率在ch_(4)/CO_(2)摩尔分数比为2/3时达到最大值56%。

关键词：太阳能热化学甲烷干重整用户自定义函数反应动力学积碳

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太原市“十四五”规划大气污染防治政策的CO_(2)协同效益评估

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环境科学 2024年第3期45卷 1265-1273页

作者：肖婷玉束韫李慧王涵李俊宏严沁张文杰姜华中国环境科学研究院北京100012

为量化评估太原市“十四五”大气污染防治政策的减污降碳协同效益,使用京津冀温室气体-空气污染相互作用与协同模型(GAINS-JJJ),模拟评估13项大气污染防治措施的减排潜力,CO_(2)的协同减排效益.2025年政策情景下一次PM_(2.5)、PM_(10)、... 详细信息

为量化评估太原市“十四五”大气污染防治政策的减污降碳协同效益,使用京津冀温室气体-空气污染相互作用与协同模型(GAINS-JJJ),模拟评估13项大气污染防治措施的减排潜力,CO_(2)的协同减排效益.2025年政策情景下一次PM_(2.5)、PM_(10)、SO_(2)、NO_(x)、VOCs和NH3分别减排1.8(5%,相对于基准情景减排比例,下同)、2.5(2%)、3.7(16%)、20.0(27%)、13.6(15%)和0.0 kt(0%),CO_(2)减排9.0 Mt(13%),ch_(4)排放增加203.3 kt(相对于基准情景增加25%).SO_(2)、NO_(x)与VOCs减排主要发生在电力、工业燃烧与溶剂使用部门,CO_(2)减排主要发生在工业燃烧部门,ch_(4)排放量增加是由于煤矿开采活动水平升高.限制“双高”行业的能源消耗,严禁新增产能以及可再生能源发电比例提升措施的CO_(2)协同减排效益最高.VOCs具有优异协同减碳效益.建议太原市进一步推进终端电气化政策,同时需加大提升电力行业清洁能源比重和可再生能源发电的消纳能力.

关键词：减污降碳模型模拟协同效益 “十四五” 政策评估

热驱动CO_(2)多相催化合成化学品研究进展

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精细化工 2024年第2期41卷 302-314,400页

作者：姜瑞君李玉涛王振峰王玉清郭小惠丁健内蒙古科技大学化学与化工学院碳捕集与高效利用实验室内蒙古包头014010 内蒙古科技大学内蒙古自治区煤化工与煤炭综合利用重点实验室内蒙古包头014010

CO_(2)分子较高的化学惰性导致其选择性活化及可控转化极具挑战。相对于电和光驱动CO_(2)催化转化反应,热驱动CO_(2)多相催化转化反应具有操作简便、目标产物可调且产品收率较高等优势。通过该类反应实现CO_(2)还原或非还原制备多种化学... 详细信息

CO_(2)分子较高的化学惰性导致其选择性活化及可控转化极具挑战。相对于电和光驱动CO_(2)催化转化反应,热驱动CO_(2)多相催化转化反应具有操作简便、目标产物可调且产品收率较高等优势。通过该类反应实现CO_(2)还原或非还原制备多种化学品,既可促进CO_(2)的资源化利用,又可有效缓解温室效应,在环保、能源和材料等领域具有重要意义。该文对热驱动多相催化CO_(2)转化为CO、ch_(4)、甲酸、甲醇、碳氢化合物和其他精细化学品的研究现状进行了综合评述,重点讨论了反应机理、所用催化剂及反应体系的研究进展,并对其未来的研究方向进行了前景展望和探讨。

关键词： CO_(2) 热驱动多相催化剂反应体系高附加值产物

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铜基载氧体的焦炉煤气化学链燃烧特性

洁净煤技术 2024年第2期30卷 244-256页

作者：范心瑜卢春强左慧琮李志强江磊李孔斋昆明理工大学冶金与能源工程学院云南昆明650093 冶金节能减排教育部工程研究中心云南昆明650093

焦炉煤气(COG)是炼焦过程产生的主要副产品,含有复杂的气体成分(CO、H_(2)、ch_(4)、CO_(2)),化学链燃烧是一种可实现COG高效转化与高纯CO_(2)捕集的技术。通过溶胶凝胶法制备了一系列x(%)CuO/Ce-Zr-O(x=30、50、70、90)载氧体用于COG... 详细信息

焦炉煤气(COG)是炼焦过程产生的主要副产品,含有复杂的气体成分(CO、H_(2)、ch_(4)、CO_(2)),化学链燃烧是一种可实现COG高效转化与高纯CO_(2)捕集的技术。通过溶胶凝胶法制备了一系列x(%)CuO/Ce-Zr-O(x=30、50、70、90)载氧体用于COG化学链燃烧反应特性研究。XRD表明,x(%)CuO/Ce-Zr-O载氧体物相由CuO和Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_(2)固溶体组成。由于Zr^(4+)进入CeO_(2)晶格中,在617 cm^(-1)处出现明显的氧空位Raman特征峰。H_(2)-TPR、CO-TPR、ch_(4)-TPR和COG-TPR结果表明加入Ce-Zr-O固溶体促使铜物种低温释氧能力增强。800℃下,CuO样品CO_(2)捕集率为34%,添加10%Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_(2)后CO_(2)捕集率增至100%。经50次氧化还原循环后,CuO样品性能大幅降低,而90CuO/Ce-Zr-O样品的反应性能和物相结构未发生明显变化,表明CuO和Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_(2)之间的相互作用增强了铜物种的释氧能力和循环稳定性。此研究有助于拓宽COG利用途径。

关键词：焦炉煤气化学链燃烧循环反应性能 CO_(2)捕集

Synthesis of pyrrolidinyl-ethylene fluorenyl rare-earth metal complexes and catalysis for 2-vinylpyridine polymerization

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Journal of Rare Earths 2023年第3期41卷 381-387,I0003页

作者： Yinjun Wang Hao jiang Huifei Wang Zehuai Mou Key Laboratory of Advanced Mass Spectrometry and Molecular Analysis of Zhejiang Province School of Material Science and Chemical EngineeringNingbo UniversityNingbo 315211China

The metathesis reaction between pyrrolidinyl-ethylene fluorenyl lithium salts with in situ prepared cationic rare-earth metal dialkyl species[Ln(ch_(2)SiMe_(3))_(2)(THF)_(x)][BPh_(4)]afford efficiently the corresponding constrained-geometry complexes L^(1)Ln(ch_(2)SiMe_(3))_(2)(L^(1)=Fluch_(2)ch_(2)NC_(4)H_(8),Ln=Y(1a),Lu(1b),Sc(1c))and L^(2)Ln(ch_(2)SiMe_(3))_(2)(L^(2)=(2,7-di-tert-butyl)Fluch_(2)ch_(2)NC_(4)H_(8),Ln=Y(2a),Lu(2b),Sc(2c))in good *** these complexes were characterized by NMR spectroscopy,and the solid-state molecular structure of yttrium complex 1a was defined with single-crystal X-ray diffraction *** catalytic performance of these complexes towards 2-vinylpyridine polymerization was investigated,where these complexes alone can efficiently promote the polymerization of 2-vinylpyridine giving isotactic poly(2-vinylpyridine).Upon the activation with[Ph_(3)C][B(C_(6)F_(5))_(4)],the yttrium and lutetium complexes also afford isotactic poly(2-vinylpyridine),while the scandium complexes produce syndiotactic poly(2-vinylpyridine).

关键词： Rare-earth metal Constrained-geometry complex 2-Vinylpyridine Stereoselective polymerization

以芳基重氮盐为芳基前体电化学合成芳基取代的苯并噻吩和菲

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电化学（中英文） 2024年第4期30卷 6-48页

作者：蓝丽媛蒋洋叶 R.Daniel Little 曾程初北京工业大学环境与生命学院北京100124 Department of chemistry&Biochemistry University of CaliforniaSanta BarbaraCalifornia 93106USA

芳基取代的苯并噻吩和菲是药物化学和材料科学中的重要结构单元。尽管已经投入了很多来制备这类化合物,并且已经开发了多种方法来构建2-取代的苯并噻吩核心结构,但仍然需要环境友好且有效的合成方法。基于我们以前的以芳基重氮盐为芳基... 详细信息

芳基取代的苯并噻吩和菲是药物化学和材料科学中的重要结构单元。尽管已经投入了很多来制备这类化合物,并且已经开发了多种方法来构建2-取代的苯并噻吩核心结构,但仍然需要环境友好且有效的合成方法。基于我们以前的以芳基重氮盐为芳基前体的电化学Minisci型芳基化反应,以及来自Konig小组的工作,本文使用成对电解以苯重氮盐为芳基前体来获得2-芳基苯并噻吩和9-芳基菲。首先,选择2-甲硫基苯重氮盐1a和4-甲基苯乙炔2a作为模型底物,通过考察溶剂、支持电解质、电极材料和电流密度来优化反应条件。经过大量的努力,发现在装备有石墨毡阳极、镍片阴极的单室电解池中,使用n-Bu_(4)NBF_(4)作为支持电解质,DMSO作为溶剂,控制在4mA·cm^(-2)条件下恒流电解,获得89%产率的所需产物3a。在最佳条件下,考察该电化学方案和底物范围的普适性。结果表明,烷基乙炔和芳基乙炔都适用于该方法,并成功地得到了一系列芳基取代的苯并噻吩衍生物。考虑到菲类化合物在药物化学和材料科学中的广泛应用,将此方案应用到菲衍生物的合成中,获得了相应的9-芳基菲衍生物。最后,通过循环伏安法分析了可能的机理。2-甲硫基苯重氮盐1a在ch_(3)CN中相对于Ag/Ag^(+)在-0.4 V处产生一个显著的不可逆还原峰,而在扫描电位窗口中没有检测到苯乙炔2a的信号。此外,尽管峰电流略有增加,2a的存在没有改变1a的还原峰电位。这些结果表明1a的还原比2a的还原容易。基于循环伏安分析和光催化结果,我们提出了成对电解机制,即芳基重氮盐1a在阴极的电化学还原产生芳基5a,然后芳基5a加成到苯乙炔上,在分子内环化后产生乙烯基6a和磺酰基7a。最后,7a的阳极氧化,接着用DMSO脱甲基化,生成目标产物3a。总之,我们发展了一种成对电解法来合成2-芳基苯并噻吩衍生物和9-芳基菲衍生物。该方案具有广泛的底物范围和官能团耐受性,进一步证明了芳基重氮盐作为多用途芳基自由基来源通过电化学还原产生芳基自由基的实用性。

关键词：苯并噻吩菲成对电合成芳基重氮盐芳基自由基

AMPK-chREBP axis mediates de novo milk fatty acid synthesis promoted by glucose in the mammary gland of lactating goats

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Animal Nutrition 2022年第3期10卷 234-242页

作者： Hengbo Shi Nannan jiang Ling Wei Jie Cai Wenying Zhang Qianming jiang Juan JLoor Jianxin Liu Institute of Dairy Science College of Animal SciencesZhejiang UniversityHangzhou310058China College of Life Sciences and Medicine Zhejiang Sci-Tech UniversityHangzhou310018China Mammalian Nutrition Physiology Genomics Department of Animal Sciences and Division of Nutritional SciencesUniversity of IllinoisUrbanaIL61801USA

To investigate the role of glucose in regulating milk fatty acid synthesis,6 lactating Guanzhong dairy goats were infused with 0,60,or 100 g/d glucose via the external pubic artery in a 33 repeated Latin square experiment.A concomitant in vitro experiment was conducted to investigate possible mechanisms whereby glucose regulates milk fatty acid *** sequencing was used for cellular transcriptome ***,MK-2206,rapamycin,and dorsomorphin were used to block cellular mammalian AMP-activated protein kinase(AMPK),AKT serine/threonine kinase 1,and mechanistic target of rapamycin kinase signaling pathways,*** response element binding protein(chREBP)was knockdown and overexpressed to investigate its role in regulating milk fatty acid synthesis in mammary epithelial *** infusion linearly elevated the concentration of C8:0(P=0.039)and C10:0(P=0.041)in milk fat while it linearly decreased(P=0.049)that of C16:*** result was in agreement with the upregulation of genes related to de novo synthesis of fatty acids and lipid droplet formation,including adipose differentiation-related protein,butyrophilin subfamily 1 member A1,fatty acid synthase(FASN)and *** expression increased(Pchanges increasing lipogenic pathways,with AMPK responding to glucose by controlling chREBP and *** and overexpression of chREBP highlighted its essential role in *** knockdown and overexpression of chREBP protein also revealed an essential role in regulating the de novo synthesis of fatty ***,our data highlight that glucose supplementation promotes de novo fatty acid synthesis via the AMPK-chREBP axis,hence i

关键词： Milk fat Glucose infusion Mammary gland Carbohydrate response element binding protein De novo synthesis

基于观测数据估算渤海油气平台火炬燃烧效率及甲烷排放量

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地球科学进展 2024年第7期39卷 717-725页

作者：臧昆鹏申小龙魏康轩温军潘凤梅徐宏辉姜瑜君浙江工业大学浙江碳中和创新研究院浙江杭州310014 浙江工业大学环境学院浙江杭州310014 国家海洋环境监测中心辽宁大连116023 浙江省气象科学研究所浙江杭州310008

基于2012年和2014年船基走航连续观测数据再分析,并结合“自下而上”和“自上而下”法,开展了渤海蓬莱油气田油气平台伴生气火炬燃烧效率和ch_(4)排放量估算研究。结果显示,观测海域油气平台伴生气燃烧导致下风向大气CO_(2)和ch_(4)混... 详细信息

基于2012年和2014年船基走航连续观测数据再分析,并结合“自下而上”和“自上而下”法,开展了渤海蓬莱油气田油气平台伴生气火炬燃烧效率和ch_(4)排放量估算研究。结果显示,观测海域油气平台伴生气燃烧导致下风向大气CO_(2)和ch_(4)混合比分别抬升11×10^(-6)~20×10^(-6)和100×10^(-9)~260×10^(-9),估算燃烧效率为(97.8±1.1)%,达到国际先进水平。“自下而上”和“自上而下”法估算全渤海火炬燃烧过程的ch_(4)排放分别达3.6~6.1 Gg/a和1.80~2.68 Gg/a,是人为的ch_(4)强点源。排放因子和观测数据时空代表性等是导致2种方法估算结果不同的主要原因。研究可为海洋油气开采中伴生气回收利用和ch_(4)减排等提供一定的科技支撑。

关键词：渤海油气平台火炬甲烷 “自上而下”法

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Influence of H_(2)S and NH_(3) on biogas dry reforming using Ni catalyst:a study on single and synergetic effect

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Frontiers of Environmental Science & Engineering 2023年第3期17卷 63-74页

作者： Yuchen Gao jianguo jiang Yuan Meng Tongyao Ju Siyu Han School of Environmental Science and Engineering Tiangong UniversityTianjin 300387China School of Environment Tsinghua UniversityBeijing 100084China

Biogas is a renewable biomass energy source mainly composed of ch4 and CO_(2).Dry reforming is a promising technology for the high-value utilization of *** impurity gases in biogas can not be completely removed after pretreatment,which may affect the performance of dry *** this study,the influence of typical impurities H_(2)S and NH_(3) on dry reforming was studied using Ni/MgO *** results showed that low concentration of H_(2)S in biogas could cause serious deactivation of *** results including EDS,XPS and TOF-SIMS confirmed the adsorption of sulfur on the catalyst surface,which was the cause of catalyst *** used air calcination method to regenerate the sulfur-poisoned catalysts and found that the regeneration temperature higher than 500℃could help catalyst recover the original ***_(3)in the concentration range of 50–10000 ppm showed a slight inhibitory effect on biogas dry *** decline rate of biogas conversion efficiency increased with the increase of NH_(3) *** was related to the reduction of oxygen activity on catalyst surface caused by NH_(3).The synergetic effect of H_(2)S and NH_(3)in biogas was *** results showed that biogas conversion decreased faster under the coexistence of H_(2)S and NH_(3)than under the effect of H_(2)S alone,so as the surface oxygen activity of *** calcination regeneration could also recover the activity of the deactivated catalyst under the synergetic effect of H_(2)S and NH_(3).

关键词： Biogas Dryreforming Suifur poisoning Ammonia Synergetic effect Hydrogen