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单原子Ru1-Nx/C（x=3,4）催化剂活化H2、H2O和ch.OH的理论研究

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化学研究与应用 2024年第10期 2389-2394页

作者：张寅胜苟进韬刘挺豪杨华清四川大学化学工程学院

在GGA-PBE/DNP水平下,构建了两种氮掺杂石墨烯负载Ru单原子催化剂,记作Ru1-Nx/C（x=3,4）。在热力学上,Ru1-N4/C比Ru1-N3/C更稳定。研究了Ru1-Nx/C（x=3,4）对H2、H2O和ch.OH的活化性能。H2、H2O和ch.OH在Ru1-N3/C上的化学吸附比在Ru1-N4/C上的化学吸附更强。同时,在实验温度下,它们在Ru1-Nx/C（x=3,4）上的解离均为吸能反应。在动力学上,Ru1-N4/C活化解离H2、H2O和ch.OH的能力均强于Ru1-N3/C。在水溶液中,两种催化剂对H2的活化较H2O更强。在甲醇溶液中,Ru1-N3/C对ch.OH的活化强于对H2的活化;Ru1-N4/C对H2的活化强于对ch.OH的活化。

关键词： GGA-PBE Ru1-Nx/C H2 H2O ch.OH 活化

铜基纳米材料的设计制备及其电催化CO2还原性能研究

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铜基纳米材料的设计制备及其电催化CO2还原性能研究

作者：汪嘉豪安徽师范大学

学位级别：硕士

自第二次工业革命以来,化石燃料的广泛使用极大推动了生产力的发展。然而,无节制地使用化石能源导致了一系列的环境污染问题,已对人类社会构成严重威胁。为了抑制这些问题,人为调控碳循环成为研究的热门。由于CO2分子非常稳定性,传统热... 详细信息

自第二次工业革命以来,化石燃料的广泛使用极大推动了生产力的发展。然而,无节制地使用化石能源导致了一系列的环境污染问题,已对人类社会构成严重威胁。为了抑制这些问题,人为调控碳循环成为研究的热门。由于CO2分子非常稳定性,传统热催化方法需在高温高压下进行,不仅危险且能耗巨大。相比之下,电催化在温和条件下即可实现,且过程可控,极具潜力。在电催化还原的产物中,C2+产物因其具有更高的能量密度和经济效益备受关注,而Cu基催化剂是唯一能高效制备C2+产物的金属催化剂引发了广泛的关注与研究。但单独的Cu颗粒存在活性差、选择性不佳和易失活等问题,因此设计高性能的Cu基催化剂至关重要。本论文采用多种方法设计了不同种类的Cu基纳米催化剂,并通过元素掺杂、合金化、单原子掺杂等手段优化催化剂结构,有效提升了催化剂的催化活性与选择性,同时确保了催化剂的稳定性。我们对合成的催化剂进行了形貌、结构和性能等方面的测试,探究了其催化反应的机理,丰富了高效电催化CO2电催化剂的设计体系。主要工作如下:（1）通过一种创新的外延生长方法,利用金属Mg的活泼性在Cu2O基底上外延生长出了Mg/Cu O纳米片。这种纳米片结构的设计给与材料更大的比表面积,从而带来了更多的反应活性位点。同时为电催化CO2还原反应提供了丰富的反应界面,这一创新设计显著提升了材料对CO2的还原性能。此外,我们还发现,这种纳米片结构能够有效地抑制HER这一竞争反应的发生,从而进一步提高了CO2还原的选择性。在最佳掺杂比下,我们制备的Mg/Cu O纳米片催化剂表现出了优异的电催化性能。FEC2+达到了71.8%,这一数值是原始Cu2O立方体的1.93倍,展现出了显著的催化性能提升。此外,在工业级电流密度下进行持续电解8小时后,催化剂的性能未见明显衰减,表现出了良好的稳定性。（2）我们采用了湿化学合成法制备了超细的Cu基纳米线,并利用过渡金属Mg的活泼性有效的调控了纳米线的直径,其独特的纳米线结构使得催化剂具有更大的比表面积和更高的活性位点密度,从而显著提高了材料电催化CO2还原的能力。同时,通过金属Mg的掺杂,我们还成功抑制了HER这一竞争反应的发生,进一步提高了催化剂的活性与选择性。在700 m A cm-2的大电流密度下,FEC2+达到了73.9%。经过了长达8h的大电流电解后性能保持良好。结合电化学原位拉曼光谱测试发现了Mg掺杂后的样品表面对*CO中间体的吸附明显提高,同时在高电位下表面吸附的*ch.ch.更是生成C2+产物的关键中间体。（3）通过喷雾热解法制备了具有双活性位点的介孔Cu2O催化剂,结合DFT计算以及原位测试证实了材料内掺杂的F离子与材料中的OVs构成的路易斯酸碱对有效促进了CO2分子活化,单原子Ga的引入增进了水分子的解离,并提高了材料对*CO2,*CO和*H的吸附,使得碳碳耦合路径由*OCCO的高能垒路径转化为*OCch.的低能垒路径,极大的促进了反应的进行。电流密度为600 m A cm-2时,FEC2+达到72.8%,稳定时间达到10 h。本研究为设计具有多活性位点的单原子电催化开辟了新的思路。

关键词： Cu基催化剂金属掺杂 CO2RR

单原子Ru_(1)-N_(x)/C(α=3,4)催化剂活化H_(2)、H_(2)0和ch.(3)OH的理论研究

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化学研究与应用 2024年第10期36卷 173-178页

作者：张寅胜苟进韬刘挺豪杨华清四川大学化学工程学院四川成都610065

在CGA-PBE/DNP水平下,构建了两种氮掺杂石墨烯负载Ru单原子催化剂,记作Ru_(1)-N_(x)(x=3,4)。在热力学上,Ru_(1)-N_(4)/C比Ru_(1)-N_(3)/C更稳定。研究了Ru_(1)-N_(x)(x=3,4)对H_(2)、H_(2)O和ch.(3)OH的活化性能。H_(2)、H_(2)O和ch.(3)OH在Ru-Ns/C上的化学吸附比在Ru-N_(4)/C上的化学吸附更强。同时,在实验温度下,它们在Ru_(1)-N_(x)(x=3,4)上的解离均为吸能反应。在动力学上,Ru_(1)-N_(4)/C活化解离Hz、H_(2)O和ch.(3)OH的能力均强于Ru_(1)-N_(3)/C。在水溶液中,两种催化剂对H,的活化较H_(2)O更强。在甲醇溶液中,Ru_(1)-N_(4)/C对ch.(2)OH的活化强于对H_(2)的活化;Ru_(1)-N_(4)/C对H_(2)的活化强于对ch.(3)OH的活化。

关键词： GGA-PBE Ru_(1)-N_(x)/C H_(2) H_(2)O ch.(3)OH 活化

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二甲醚对氨着火特性的影响与动力学分析

内燃机学报 2024年第3期42卷 236-244页

作者：金亦凡马志豪王鑫李新褚祥林河南科技大学车辆与交通工程学院河南洛阳471003

基于激波管测试平台测量了二甲醚对氨气着火延迟期的影响.试验压力为0.14/1.00 MPa,温度为1150~1950 K,当量比为0.5/1.0/2.0,氨/二甲醚掺混比为100/0、95/5、90/10和70/30.试验结果表明:添加二甲醚可以有效缩短氨气的着火延迟期,增加氨... 详细信息

基于激波管测试平台测量了二甲醚对氨气着火延迟期的影响.试验压力为0.14/1.00 MPa,温度为1150~1950 K,当量比为0.5/1.0/2.0,氨/二甲醚掺混比为100/0、95/5、90/10和70/30.试验结果表明:添加二甲醚可以有效缩短氨气的着火延迟期,增加氨气的反应活性.低温、低压条件下,二甲醚对氨气的着火促进作用更强,添加二甲醚导致当量比对氨气着火延迟期的影响减弱.建立了氨气-二甲醚机理以揭示二甲醚对氨气着火的促进作用,并将笔者的着火延迟期数据与部分文献机理进行了验证和对比,本机理能够可靠预测试验结果.通过敏感性分析、反应路径分析及产率分析,解释氨气和二甲醚的相互作用机理.分析表明,二甲醚的促进作用主要是通过加速早期自由基池发展以增加系统反应活性.着火初期二甲醚通过反应HO_(2)+ch.(3)=OH+ch.(3)O产生大量的OH自由基,对氨气消耗并提前启动链反应至关重要.

关键词：氨二甲醚激波管着火延迟期化学反应动力学

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基于ch.2的双车协同智能控制系统设计

电子制作 2024年第5期32卷 7-10页

作者：王子豪李铮李文良吴岩杭州电子科技大学电子信息学院浙江杭州310018

本文针对无人驾驶多车协同运输及救援问题,设计并实现了双车智能控制协同系统。系统基于沁恒ch.2V307VCT6单片机,使用数字摄像头、电磁感应以及激光测距等多传感器融合感知技术采集道路信息,通过区域大律法等图像处理算法进行道路识别,... 详细信息

本文针对无人驾驶多车协同运输及救援问题,设计并实现了双车智能控制协同系统。系统基于沁恒ch.2V307VCT6单片机,使用数字摄像头、电磁感应以及激光测距等多传感器融合感知技术采集道路信息,通过区域大律法等图像处理算法进行道路识别,采用阿克曼转向和PID算法跟踪控制,实现了自主循迹的智能车控制系统。本系统使用ch.141蓝牙通信模块传输数据、超声波模块检测车辆之间的距离,实现双车协同运行并提供前后车无线充电方案。通过大量实际调试,本系统能够实现双车在自动识别道路的条件下,有序而安全地高速行驶。

关键词：无人驾驶双车协同 PID算法多传感器融合无线充电

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大气氧化沉降过氧化氢对红树林湿地土壤有机碳转化和温室气体排放的影响

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生态学报 2024年

作者：秦俊豪王希范凯青王运基何霄嘉岭南现代农业科学与技术广东省实验室广东省农业农村污染治理与环境安全重点实验室华南农业大学资源环境学院中国21世纪议程管理中心

过氧化氢（H2O2）作为自然大气湿沉降的主要氧化性物质，输入湿地系统后会发生原位Fenton反应，其产生的强氧化自由基对湿地“碳汇”功能影响却较少受到关注。本研究利用室内模拟实验，探究了自然大气氧化性沉降H2O2输入对碳含量差异湿... 详细信息

过氧化氢（H2O2）作为自然大气湿沉降的主要氧化性物质，输入湿地系统后会发生原位Fenton反应，其产生的强氧化自由基对湿地“碳汇”功能影响却较少受到关注。本研究利用室内模拟实验，探究了自然大气氧化性沉降H2O2输入对碳含量差异湿地土壤有机碳转化和温室气体排放的影响，揭示其引发的原位Fenton反应对湿地“碳汇”功能的潜在影响。结果表明，外源H2O2的输入显著促进了湿地土壤有机碳的转化降解，土壤颗粒有机碳（POC）、易氧化有机碳（EOC）和可溶性有机碳（DOC）含量显著降低（Pch.、N2O累积排放总量（P0.05）。这表明自然大气氧化性沉降H2O2的输入不仅促进湿地土壤有机碳的分解，还导致了温室气体的释放，特别是ch.和N2O的增加。总体而言，自然大气氧化沉降H2O2的输入对湿地土壤中有机碳的分解起到催化作用，增加了土壤中碳循环的速率，对湿地生态系统的碳动态产生了影响。这一过程的理解有助于更全面地把握湿地土壤碳循环的机制，对于湿地生态系统的管理和保护具有重要的科学意义。

关键词：大气氧化性沉降过氧化氢温室气体排放湿地有机碳转化

Geoch.mistry and mineral ch.mistry of the armoor granitoids,eastern dharwar craton: implications for the redox conditions and tectono-magmatic environment

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Acta Geoch.mica 2024年第1期43卷 110-133页

作者： A.Ajay Kumar ch.Ashok Department of Geology Osmania UniversityHyderabad 500007India CSIR-National Geophysical Research.Institute UppalHyderabad 500007India

The mineralogical and geoch.mical ch.racteristics of the K-rich.granites from the Armoor granitic rocks in the northeastern portion of the Eastern Dharwar Craton(EDC) are *** order to understand its physicoch.mical conditions,the petrogenesis of the granitoid was explained from biotite ch.mistry and geoch.mical *** of mineral ch.mistry expose that compositionally,K-feldspar and plagioclase in Armoor granite rocks range from An0,Ab_(3-5.9),Or_(94-96.9) and An_(5-29,-Ab71.9-94.9),Or_(0-1.5),*** mineral ch.mistry of biotite crystals exhibits composition that varies from primary to re-equilibrated primary *** biotites from the Armoor granites generally exhibit an I-type trend,with calc-alkaline parental magma in a subduction *** ch.mistry of granites displays magnetite(oxidized)series nature,which.has oxygen fugacity(fO_(2))=-15.1 to-16.7(log_(10) bar),under high oxidizing *** and pressure estimates for the crystallization of Armoor granites based on biotite composition are T=612-716 ℃ and 1.0-0.4 kbar,***,these rocks are metaluminous to slightly peraluminous and magnesian,with calc-alkaline potassiumrich.*** the ch.ndrite normalized REE diagram,the granites have positive europium anomalies;rich.Sr/Y,(Dy/Yb)_(N) ratios and reduced Mg#,Rb/Sr,Rb,Sr indicate that the melting of earlier rocks,crystal accumulation and residual garnet source formed at high *** examined granites show that they are produced from the melting of crustal ***,the extensive analyses of the described Armoor granite suggest that they were produced by crust sources and developed under oxidizing conditions in subduction setting.

关键词： Armoor granites Oxygen fugacity Crystal accumulation Remelting Subduction

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工业副产气化学链回收氢气技术研究进展

化工进展 2024年第7期43卷 3729-3746页

作者：陈良罗冬梅王正豪钟山唐思扬梁斌四川大学化学工程学院四川成都610207 四川大学新能源与低碳技术研究院四川成都610207

我国的工业副产气年产量巨大,是一种重要的制氢资源。由于其高杂质含量,回收其中的H_(2)需要采用复杂的工艺且成本较高,导致副产气的利用率低。相比传统方法,化学链制氢技术只需两步或三步即可制得H_(2),为工业副产气转化为高纯H_(2)提... 详细信息

我国的工业副产气年产量巨大,是一种重要的制氢资源。由于其高杂质含量,回收其中的H_(2)需要采用复杂的工艺且成本较高,导致副产气的利用率低。相比传统方法,化学链制氢技术只需两步或三步即可制得H_(2),为工业副产气转化为高纯H_(2)提供了一条很有前景的途径。本文针对工业副产气化学链制氢技术的研究进展,讨论了工业副产气化学链制氢工艺的技术优势,总结了不同还原气对化学链制氢过程的影响。在化学链制氢反应过程中,H_(2)的反应活性优于CO,而ch.(4)的反应过程复杂,反应温度对不同气体的反应特性影响较为显著,杂质气体N_(2)和CO_(2)会对制氢过程产生不利影响。针对载氧体,高活性和稳定性载氧体是研究的重点,设计复合型载氧体、掺杂异价元素和负载离子导体等方法是改善载氧体反应性能的重要途径。总的来讲,化学链制氢技术取得了较快的进展,也为其他化学链反应研究提供了借鉴。

关键词：工业副产气化学链制氢载氧体氢气

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临沂市夏季羰基化合物来源及其对大气氧化性的影响

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环境化学 2024年

作者：杨雪赵世阳张根胡书豪王金鹤朱超山东建筑大学市政与环境工程学院中国气象科学研究院大气成分与环境气象研究所(碳中和监测与评估中心)中国气象局大气化学重点开放实验室

羰基化合物在大气光化学中扮演着重要角色,影响大气自由基丰度、大气氧化性强度以及臭氧(O3)光化学反应产率.通过对2022年8月临沂市大气羰基化合物及相关物种外场观测,结果发现甲醛(Hch.)体积分数φ(Hch.)和乙醛(ch.ch.)体积分数φ(ch.C... 详细信息

羰基化合物在大气光化学中扮演着重要角色,影响大气自由基丰度、大气氧化性强度以及臭氧(O3)光化学反应产率.通过对2022年8月临沂市大气羰基化合物及相关物种外场观测,结果发现甲醛(Hch.)体积分数φ(Hch.)和乙醛(ch.ch.)体积分数φ(ch.ch.)分别为(4.95±2.01)×10-9和(3.34±1.40)×10-9.根据多元线性回归结果发现二次生成是Hch.和ch.ch.主要来源,分别贡献其总体积分数的34.28%和35.95%.用基于观测约束的模式(Observation-Based Model,OBM)分析发现影响甲醛二次净生成速率的主要前体物为生物源烯烃和人为源烯烃(主要是正丁烯、乙烯和丙烯).影响乙醛二次净生成速率的主要前体物是人为源烯烃(正丁烯和丙烯)、烷烃(正己烷和正丁烷)和苯.烯烃类物质是影响临沂市羰基化合物体积分数水平的关键前体物物种.羰基化合物对大气氧化性的贡献最强,占比高达为74.64%.本研究强调了烯烃对羰基化合物污染的重要影响,并指出光化学污染日,羰基化合物对大气氧化性的重要作用,对未来国内外中小城市羰基化合物污染控制具有指导意义.

关键词：羰基化合物 OBM模型相对增量反应活性(RIR) 关键前体物大气氧化性