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Single atom Cu-N-C catalysts for the electro-reduction of CO_(2) to CO assessed by rotating ring-disc electrode

Journal of Energy Chemistry 2024年第1期88卷 169-182,I0004页

作者： S.Pérez-Rodríguez M.Gutiérrez-Roa C.Giménez-Rubio D.Ríos-Ruiz P.Arévalo-Cid M.V.Martínez-Huerta a.zitolo M.J.Lázaro D.Sebastián Instituto de Carboquímica(CSIC) Miguel Luesma Castán 450018 ZaragozaSpain Instituto de Catálisis y Petroleoquímica(CSIC) Marie Curie 228049 MadridSpain Synchrotron SOLEIL L’Orme des MerisiersDépartementale 12891190France

The electrochemical CO_(2) reduction reaction(CO_(2)RR) to controllable chemicals is considered as a promising pathway to store intermittent renewable energy. Herein, a set of catalysts based on copper-nitrogendoped carbon xerogel(Cu-N-C) are successfully developed varying the copper amount and the nature of the copper precursor, for the efficient CO_(2)RR. The electrocatalytic performance of Cu-N-C materials is assessed by a rotating ring-disc electrode(RRDE), technique still rarely explored for CO_(2)RR. For comparison, products are also characterized by online gas chromatography in a H-cell. The as-synthesized Cu-NC catalysts are found to be active and highly CO selective at low overpotentials(from -0.6 to -0.8 V ***) in 0.1 M KHCO_(3), while H_(2) from the competitive water reduction appears at larger overpotentials(-0.9 V vs. RHE). The optimum copper acetate-derived catalyst containing Cu-N_(4) moieties exhibits a CO_(2)-to-CO turnover frequency of 997 h^(-1) at -0.9 V vs. RHE with a H_(2)/CO ratio of 1.8. These results demonstrate that RRDE configuration can be used as a feasible approach for identifying electrolysis products from CO_(2)RR.

关键词： Cu-N-C Carbon xerogel Rotating ring disc electrode Carbon dioxide reduction reaction Carbon monoxide

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